以水热法合成的ZrO_2负载Au催化剂上的低温水煤气变换反应

采用一种简便的水热法合成了一系列ZrO2,并采用沉积-沉淀法制得相应1.0%Au/ZrO2催化剂,在模拟甲醇重整气气氛下评价了它们的低温水煤气变换(WGS)反应催化性能.结果发现,于150oC水热合成的ZrO2负载的Au催化剂活性最佳,240oC反应时CO转化率达87%,明显高于相同反应条件下Au负载量较高的Au/Fe2O3,Au/CeO2及Au/CeZrO4催化剂.采用X射线衍射、原子吸收光谱、N2物理吸脱附及扫描电子显微镜等手段对样品进行了表征.结果表明,Au/ZrO2催化剂的总孔体积及平均孔径越大、圆形片状形貌越规整,其低温WGS催化活性就越高.     

La_2O_3对CuO/CeO_2水煤气变换反应催化剂微观结构及催化性能的影响(英文)

以La2O3为助剂,采用共沉淀法制备了具有良好催化活性和热稳定性的CuO/CeO2-La2O3水煤气变换反应催化剂,其中,当La2O3含量为2wt%时,催化剂的催化性能最为优异.同时运用X射线衍射、N2吸附-脱附、Raman光谱、程序升温还原等手段,研究了不同含量的La2O3对CuO/CeO2催化剂微观结构及催化性能的影响.结果表明,La2O3助剂进入了载体CeO2的晶格并对CuO/CeO2催化剂的微观结构和催化性能产生了直接影响,适量La2O3的添加可以抑制CuO和CeO2晶格的长大、增强CuO与CeO2间的相互作用、提高催化剂的比表面积、促进CeO2载体中生成更多的氧空位,CuO/CeO2催化剂的催化活性和热稳定性也明显改善.     

低温水煤气变换催化剂Cu/ZrO_2的制备、表征与性能

以水热法制得的纯单斜相ZrO2为载体,采用沉积沉淀法制备了一系列具有良好水煤气变换反应活性的Cu/ZrO2催化剂.并通过X射线粉末衍射、N2物理吸附、H2程序升温还原、X射线荧光元素分析、高分辨透射电镜和扫描电镜等手段考察了制备参数对Cu/ZrO2催化剂结构的影响,探讨了其结构与性能的关系.结果表明,CuO负载量、沉淀温度、沉淀剂种类和焙烧温度均在一定程度上影响了催化剂活性组分的晶粒大小、分散状态、织构性质及载体与活性组分间的相互作用,从而影响催化剂活性.催化剂制备的适宜条件为:CuO负载量25%,沉淀温度65oC,KOH为沉淀剂,在H2气氛300oC焙烧2h.     

铜物种对Cu/Fe_2O_3水煤气变换反应催化剂性能的影响

采用共沉淀法制备了系列铜负载量不同的Cu/Fe2O3水煤气变换(WGS)催化剂,并考察了铜负载量对催化剂结构和水煤气变换反应性能的影响.结果表明,Cu/Fe2O3催化剂呈现出良好的水煤气反应性能,当CuO质量分数为20%时,催化剂的WGS性能最优,250°C时CO转化率高达97.2%,同时热稳定性也最好.运用X射线粉末衍射(XRD)、N2物理吸脱附和H2程序升温还原(H2-TPR)等手段对Cu/Fe2O3催化剂的物相、织构特征及还原性能进行了表征,结果表明,CuFe2O4物种的存在极大地改善了催化剂的还原性能和WGS反应活性.这是由于CuFe2O4特殊的尖晶石结构有利于Cu微晶的稳定;同时,CuFe2O4在低温下即被还原为单质铜,有利于促进催化剂体系中电子的转移.此外,通过(NH4)2CO3溶液处理,研究了独立相CuO对Cu/Fe2O3催化剂WGS反应性能的影响,结果发现,独立相CuO的存在,有利于H原子在各组分传递,从而促进催化剂的CuFe2O4的还原,改善Cu/Fe2O3催化剂的WGS反应性能.     

聚乙烯吡咯烷酮修饰的CdS纳米晶：多元醇合成、表征和可见光活性

采用溶剂热法合成了具有不同晶粒尺寸的聚乙烯吡咯烷酮（PVP）修饰的CdS纳米晶,并运用XRD,N₂物理吸附,TEM,IR,UV-Vis等手段进行表征。结果表明,所制得的样品均为聚乙烯吡咯烷酮(PVP)修饰的CdS纳米晶;添加四甲基氢氧化铵(TMAH)有利于获得晶粒尺寸较小的CdS纳米晶;受纳米晶粒尺寸的影响,CdS纳米晶的吸收边发生蓝移且可见光催化活性明显提高。     

CuO/ZrO_2催化水煤气变换反应制氢:ZrO_2载体焙烧温度的影响

以经不同温度(120、250、350、450℃)焙烧处理的ZrO_2为载体,采用沉积-沉淀法制备了系列CuO/ZrO_2催化剂;考察了富氢气氛下催化剂的水煤气变换反应(WGS)催化性能。结果表明,CuO/ZrO_2催化剂的催化活性随ZrO_2载体焙烧温度的升高呈现先升高后降低的"火山型"变化趋势,在焙烧温度为250℃时取得最高值。采用X射线粉末衍射、N_2物理吸附-脱附、N_2O滴定、H_2程序升温还原和CO程序升温还原及质谱跟踪等技术研究了系列ZrO_2载体及CuO/ZrO_2催化剂的结构和还原性能。结果表明,随着ZrO_2焙烧温度的升高,一方面,CuO/ZrO_2催化剂的Cu分散度逐渐降低,与ZrO_2具有强相互作用的高分散活性Cu-[O]-Zr物种("[]"表示ZrO_2表面氧空位)逐渐减少;另一方面,Cu-[O]-Zr物种的还原能力逐渐增强,并诱导催化剂活性表面羟基的还原能力也相应增强(CO为还原剂),即降低了催化剂对WGS反应的起活温度。两方面的综合作用使得ZrO_2载体焙烧温度为250℃(中等温度)时,CuO/ZrO_2催化剂的WGS催化活性最高。     

Cu含量对Pd-Cu/铝土矿CO氧化催化剂结构和性能的影响

利用资源丰富的天然铝土矿经NaOH溶液水热处理后焙烧,获得比表面积达174 m²·g^-1铝土矿载体,制备了双金属Pd-Cu为活性组分的催化剂,金属Pd负载量为0.5%（质量百分数）,以CO氧化反应为探针反应,详细考察了Cu含量的变化对催化剂物化性能的影响。研究发现,Cu的引入有利于提高金属Pd的分散度,同时随着Cu含量的变化,金属Pd与Cu之间以及金属与铝土矿载体之间的相互作用随之改变。催化剂的CO氧化反应性能评价结果表明,Pd和Cu负载量分别为0.5%和4%的样品（PdCu₄/MB）催化反应性能最佳。结合表征结果认为,PdCu₄/MB的高活性归因于良好的Pd和Cu分散度,金属Pd、Cu以及金属与载体之间较强的相互作用。此外,CO-TPD表征结果说明较强的CO吸附能力和从载体中获取氧的能力也有利于提高PdCu₄/MB样品的CO氧化反应性能。     

镁助剂改性Pd/Al_2O_3甲烷催化燃烧催化剂:Mg/Al物质的量比对催化剂载体及活性物种形成的影响

本文研究了系列不同含量镁助剂改性的Pd/Al_2O_3催化剂的甲烷催化燃烧反应。研究表明,随着镁添加量的增加,载体由Al_2O_3转变为尖晶石型MgAl_2O_4,进一步增加Mg/Al物质的量比至3∶1时,形成了Mg(Al)O_x固溶体;催化剂中活性相Pd物种以金属Pd,PdO_x或Pd-载体复合氧化物形式存在,各物种的相对含量以及Pd?PdO间的转化能力存在一定的差异。PdO_x物种表现为具有较高的低温活性,而金属Pd和Pd-载体复合氧化物的高温活性较好。当Mg/Al物质的量比为1∶3时,催化剂的Pd?PdO转化能力最强,表现出了最高的甲烷催化燃烧反应活性。