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铈基催化剂的密度泛函理论研究进展 总被引:3,自引:0,他引:3
铈基催化剂是重要的汽车尾气三元转化(TWCs)及挥发性有机废气(VOCs)氧化催化剂,从理论上系统研究载体、活性组分的性质及其相互作用,反应物在铈基催化剂上吸附与反应行为,可认识催化现象的电子本质,加深反应机制的理解,为催化剂的设计提供理论参考与依据。本文通过CeO2体相、表面、氧空位、团簇性质,探针分子在CeO2表面吸附反应行为,金属铈基催化剂性质及探针分子在其表面吸附与反应等4个方面对近年来的研究工作进行了综述,指出了铈基催化剂研究的方向与前景。 相似文献
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由于对化石燃料的高度依赖和二氧化碳(CO2)的过度排放,大气中CO2浓度从280 ppm上升到400 ppm左右,导致全球变暖和其他气候问题.在这种情况下,如何有效降低空气中的CO2浓度成为近年来最迫切的研究领域之一.另一方面,作为一种无毒、廉价且丰富的C1资源,CO2也可以转化为各种高附加值的工业产品,如甲酸、一氧化碳、甲烷、甲醇以及碳酸酯等.其中CO2与环氧化物转化生成环碳酸酯的环加成反应具有良好原子经济性,在近年来引起了人们的广泛关注.尽管已有多种多相和均相催化剂应用于该反应,但已有的催化剂特别是多相催化剂往往具有反应条件苛刻、催化剂易损失以及需要可溶性的共催化剂等缺点,从而限制了它们的进一步实际应用.因此,发展多相催化剂实现在温和和无共催化剂条件下的CO2环加成转化仍是一个挑战.本文通过自由基共聚的方法,以乙烯基功能化的金属卟啉和季膦盐作为单体制备了一种新型多孔有机聚合物(POP-PBnCl-TPPMg-x).考虑到金属卟啉和季膦盐常作为CO2环加成反应中的Lewis酸和Lewis碱活性中心,我们通过自由基共聚实现了这两种活性中心在分子水平上的结合与协同.所得的催化剂的组成和结构通过固体核磁、X射线光电子能谱、氮气吸附、扫描电子显微镜、透射式电子显微镜等手段进行了表征.值得指出的是,所得多相催化剂具有良好的CO2吸附与富集效应,十分有利于CO2的催化转化.我们以温和(40℃和1 atm CO2)并没有任何无可溶性共催化剂存在条件下,进行CO2与环氧化物的环加成作为探针反应,测试了不同催化剂的催化活性.以催化剂POP-PBnCl-TPPMg-12为例,其催化活性远超过单组分的POP-PBnCl和POP-TPPMg多相催化剂,也超过了二者机械混合的POP-PBnCl+POP-TPPMg-12催化剂,接近均相催化剂PBnCl+TPPMg-12的水平.这表明通过共聚合方法所得到的催化剂可以实现Lewis酸和Lewis碱两种活性中心的分子水平的结合.本文进一步研究了多相催化剂POP-PBnCl-TPPMg-12和均相催化剂PBnCl+TPPMg-12在低浓度CO2(15%N2 v/v,工业废气中CO2的浓度)条件下的催化活性,发现在该条件下多相催化剂表现出比均相催化剂更为优异的催化转化性能,且展现出良好的稳定性和循环使用性能,在循环使用5次后仍无明显的活性损失.该催化剂所具有的多相特点和优良的催化性能,因而有望成为实现工业CO2脱除并转化成高附加值产品的潜在高效催化剂. 相似文献
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催化动力学光度法测定痕量铁 总被引:1,自引:0,他引:1
铁是自然界一种常见元素,它与人类关系极为密切,是人体必需的微量元素之一,人体中铁的来源主要是食物、水。水样及蔬菜食品中痕量铁的测定显得很必要。测定痕量铁的方法已有许多文献报导[1-3]。本文提出在酸性介质中,痕量Fe3+对H2O2氧化中性红的催化反应... 相似文献
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三价铀在空气中的氧化动力学研究 总被引:1,自引:0,他引:1
测定了盐酸介质中铀(Ⅲ)在空气中的氧化速率以及不同条件对氧化速率的影响,得出反应速率方程。反应速率随温度升高而增加,表观活化能为34.3kJ/mol。铀(Ⅲ)在空气中转化为铀(Ⅳ)的反应,可能是一个发生在气液相界面的催化氧化过程。 相似文献