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通过浸渍法制备不同含量SiO_2改性的Co/Al_2O_3催化剂,结合N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR、XPS等表征手段,研究SiO_2助剂对钴基催化剂物相结构、还原行为及F-T合成性能的影响。结果表明,适量的SiO_2改性后,有效地减弱了载体与活性组分钴之间的相互作用,显著地提高了催化剂的还原度和催化活性。但继续增加SiO_2的含量,催化剂的还原度继续提高,分散度同时下降32%,与未改性之前相比,催化剂的活性基本没有改变。 相似文献
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铂非均匀掺杂二氧化钛薄膜的光催化性能 总被引:10,自引:0,他引:10
采用溶胶-凝胶法制备了铂非均匀掺杂的二氧化钛薄膜, 并用UV-vis分光光度计及电化学工作站表征了薄膜的光吸收性能和光电化学行为, 通过对甲基橙的光催化降解动力学来表征催化剂的光催化活性. 结果表明 Pt非均匀掺杂可以明显增强二氧化钛的光催化活性, 而均匀掺杂的效果较差; Pt非均匀掺杂的最佳量为0.3 mol%. 催化剂薄膜的电化学行为显示: Pt非均匀掺杂二氧化钛薄膜的开路电压高, 交流阻抗小. 并从半导体的PN结原理探讨了Pt非均匀掺杂二氧化钛的催化活性机理. 相似文献
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本研究用溶剂热法合成了三种暴露不同晶面的Co基催化剂,排除载体、助剂、晶粒尺寸等参数的影响,通过程序升温脱附、原位拉曼光谱、原位漫反射红外光谱等表征手段和化学瞬变反应技术,对不同晶面Co催化剂在费托反应过程中CO活化行为进行了研究。结果表明,CO的活化在不同晶面的Co基催化剂上具有结构敏感性。Co(10-11)晶面上CO以直接解离的方式进行活化,且CO解离生成的碳物种部分形成积炭,其余碳物种加氢生成CHx;Co(0001)晶面上CO以氢助解离的方式活化,大量解离为积炭,少量碳物种氢化为CHx;Co(11-20)晶面上CO直接解离,该催化剂上CO弱解离得到微量的积炭,其余碳物种在氢的存在下生成微量的CHx中间体。 相似文献
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利用氮掺杂介孔炭负载FeCu双金属,改变Fe/Cu组成,考察催化剂结构性质特征及其CO加氢反应性能。结果表明,Fe、Cu与N相互作用存在差异,Cu-N相互作用较强,并直接促进了Cu的分散。在较高的金属负载量(45.0%-50.0%,质量分数)下,Cu仍保持了与N一致的均匀分布特征,催化剂表面Fe/Cu组成也因为Fe、Cu分布特征差异而小于体相,这与常见Fe-Cu体系明显不同。在所用预处理条件(300℃的H2气氛)下,Fe未被完全还原,H主要与Fe-O作用,以Fe-O-H形式存在,而Cu-N作用较强,金属Cu与H作用较弱,使得催化剂表面活性氢碳比降低,导致C5+选择性随Fe/Cu比值的减小逐渐增加。与此同时,载体向负载金属的电子偏移能力也随着Fe/Cu比值的减小逐渐增强,促使催化剂表面碱性随Cu含量的增加逐渐增强,最终导致C5+选择性、醇选择性进一步增加。 相似文献
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通过水热法合成了Al2O3纳米片(Al2O3-CN),采用浸渍法制备20%(质量分数)钴基催化剂,并应用于费托合成反应。制备的Al2O3-CN(226 m2/g)与商业氧化铝(Al2O3-C,249 m2/g)具有相近的比表面积,但Al2O3-CN孔尺寸分布更加集中。浸渍钴后,与Co/Al2O3-C催化剂相比,Co/Al2O3-CN催化剂表现出较高的还原度及更均匀的钴颗粒粒径分布。因此,Co/Al2O3-CN催化剂表现出更高的CO转化率和低的甲烷选择性。为了进一步提高Co/Al2O3-CN的催化性能,采用不同含量ZrO2对Al2O3-CN进行修饰。表征结果表明,随着ZrO2修饰量的增加,Al2O3-CN载体比表面积变化不明显,孔体积和孔径增大;相对应催化剂的钴颗粒粒径减小,活性位点数目增加。在相同反应条件下,经ZrO2修饰催化剂CO转化率进一步提高,甲烷选择性降低。 相似文献
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本实验在六方纳米片状的Co3O4(NMS-Co)上分别负载了1%含量的ZrO2、Al2O3和MnO2三种金属氧化物,制备反相催化剂模型,研究金属氧化物对钴基催化剂费托合成性能的影响。通过H2-TPD、CO-TPD以及催化剂性能评价结果发现,ZrO2和Al2O3能够显著增加NMS-Co催化剂的活性位点,在相同转化率条件下,反应温度从230℃分别降低至170、180℃,重质烃生成速率分别提升2.5、2倍,CH4选择性从37.8%分别降低至3.6%、12.0%。然而,MnO2使得NMS-Co催化剂CO转化率仅从30.9%增加到45.5%,CH4选择性降低至16.5%。 相似文献