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研究了在木素氧化酶催化的体系下,木素前驱物松柏醇-β-D-葡萄糖苷-[α-13C]与废水中可溶性木素的聚合反应方法. 应用了凝胶渗透色谱(GPC)测定了聚合产物的相对分子量,GPC测定的结果表明相对分子质量也明显增大,相对分子质量Mn由326提高到1 068. 采用了13C同位素示踪技术,并结合红外光谱、核磁共振技术探讨了松柏醇葡萄糖苷与废水中木素的聚合产物的化学结构. 碳-13同位素示踪结合13C NMR的测定结果表明:木素前驱物松柏醇-β-D-葡萄糖苷能与废水中木素形成聚合产物,主要连接方式有β-O-4、β-β、β-5和β-1等,产物中松柏醇结构含量也比较高,低分子水溶性木素聚合为相对分子质量较大的木素而沉淀析出,因而用在制浆造纸废水处理时,可以有效降低废水中可溶性难降解的木素含量,使废水的污染负荷降低,并提高可生化降解性. 相似文献
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随着化石能源的日益减少,从木质生物质获得能源、燃料和化学品变得至关重要.木素是木质生物质的第二大主要组分,但是目前远未得到充分利用.随着对木素结构的充分认识和相关催化科学技术的发展,由木素制得大宗燃料或精细化学品,特别是芳香类化合物显示出越来越具有技术和经济可行性.由于木质素大分子中复杂的C–O和C–C连接,先研究模型物的断裂机理并同时考虑从木素模型物小分子迁移到木质素大分子的问题,然后设计出合适的催化材料并开发出可行的工艺过程,这条技术路线看起来更具有可行性.近年来,几种均相或非均相多氧金属盐(Polyoxometalates(POMs),或称杂多酸)用于降解木素或者木素模型物,但是β-O-4醚键断裂的氢解还是酸解机理及其竞争合作作用尚不清晰.我们在几种多氧金属盐(POMs)的催化下研究了β-O-4模型物2-phenoxyacetophenone(2-PAP)在以无水乙醇作为供氢溶剂体系下的催化断裂机理和行为.结果表明,随着无水乙醇溶剂处理温度的提高,溶剂的供氢能力增强.酸性催化剂的加入提高了溶剂供氢能力.原因是催化剂的酸性改变了乙醇自氧化还原反应的平衡,使平衡向生成乙醛并释放出活性氢的方向进行.我们还发现,Cs-PMo的氧化还原性,对促进活性氢的释放起更大的作用.2-PAP反应底物的加入消耗了活性氢,从而促使乙醇自氧化还原平衡向右移动.在酸性催化剂的作用下,2-PAP的转化裂解可以按照氢转移机制或酸催化的氧鎓离子机制进行.大部分转化反应按照哪个机制进行,取决于所采用体系的供氢能力和酸强度/数量的竞争关系,大部分反应将屈从于占竞争优势的机制.在强供氢及转移能力占优势,而酸强较低酸量较少时,反应主要按氢转移机制进行.在酸强很强且数量较多,反应将主要按酸催化氧鎓离子机制进行.Cs-PMo这个拥有酸性和强氧化还原性的双功能催化剂的使用,既促进了活性氢的释放,又增强了活性氢的还原能力及转移能力,因而导致了在极高转化率(>99%)的下极佳的选择性(98.6%苯酚和91.1%苯乙酮).这些发现将对理解木质素中醚键的断裂结果和机理提供启示,为设计开发出木质素选择性地催化裂解为芳香小分子的可行的工业过程打下初步理论基础. 相似文献
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在一定压力和温度条件下,木素大分子和氨发生反应,生成一些氮修饰木素.为了解反应过程中木素分子结构的变化,用13 C和1H - 13 C 2D -NMRHMQC技术检测了反应前后的分子谱图,结果显示反应过程中木素分子的碎裂化现象十分明显,很可能在氧化性氨化反应过程中,木素大分子表面基团发生了氧化性修饰,如一些侧链 -CH3 被氧化形成 -CHO和 -COOH等,然后这些基团与氨结合等;此外,芳香环结构可能通过粘康酸单体断裂形成一些酰胺类产物,但木素分子内部的高度缩合性结构没有明显的变化 相似文献
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纤维素13C同位素示踪法研究纤维素与木素连接方式 总被引:1,自引:0,他引:1
为了阐明裸子植物中纤维素与木素之间的连接方式,从多糖的角度分析糖单元与木素苯丙烷结构单元之间的共价键连接方式,合成了带6-13C标记的纤维素前驱物尿苷二磷酸葡萄糖,并将其与PAL酶的抑制剂AOPP及外源性木素前驱物松柏醇-β-D-葡萄糖苷一起投入生长中的银杏植物体内。碳13丰度检测得知纤维素在细胞壁的沉积主要是从在初生壁开始,高分辨率固体核磁13C NMR分析证实了纤维素6位碳与木素以苯甲醚键等方式连接。 相似文献
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凝胶渗透色谱法测定木素磺酸盐相对分子质量分布 总被引:3,自引:0,他引:3
1 引 言用凝胶渗透色谱 (GPC)测定木素磺酸盐相对分子质量和相对分子质量分布 ,国外早在 6 0年代起就有文献报道 ,但国内在这方面文献报道较少。本文使用示差折光和紫外检测器 ,分别获得木素磺酸钠和木素磺酸钙的色谱图 ,用激光光散射检测器和标定线两种方法计算样品的平均相对分子质量及相对分子质量分布 ,并探讨了影响结果的因素。2 实验部分2 .1 仪器与试剂 Spectra公司凝胶渗透色谱仪 ,配P10 0泵 ,TSK GEL柱 ,接DawnWyatt公司DSP多角度激光检测器(MALLS)和RI 15 0检测器 ;Waters公司… 相似文献
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Several derivatives have been synthesized from chrysin, diosmetin, apigenin, and luteolin, which were isolated from diverse natural plants. The α-glucosidase inhibitory activity of these compounds was evaluated. The glucosidase inhibitory activity of all derivatives (IC50 〈 24.396 μmol]L) was higher compared with that of the reference drug, acarbose (IC50=563.601 ±40.492μmol/L), and 1- deoxynojirimycin (IC50 = 226.912± 12.573 μmol/L). O3',O7-Hexyl diosmetin (IC50 = 2.406 ± 0.101μmol/L) was the most potent inhibitor identified. These compounds showed a higher inhibitory ability compared with their precursors except the luteolin derivatives. In general, the inhibitory activity of the synthetic derivatives was enhanced with long alkyl chains at positions 3', 4' and 7 of the flavonoid. 相似文献