Organophotocatalytic N-Demethylation of Oxycodone Using Molecular Oxygen

N-Demethylation of oxycodone is one of the key steps in the synthesis of important opioid antagonists like naloxone or analgesics like nalbuphine. The reaction is typically carried out using stoichiometric amounts of toxic and corrosive reagents. Herein, we present a green and scalable organophotocatalytic procedure that accomplishes the N-demethylation step using molecular oxygen as the terminal oxidant and an organic dye (rose bengal) as an effective photocatalyst. Optimization of the reaction conditions under continuous flow conditions using visible-light irradiation led to an efficient, reliable, and scalable process, producing noroxycodone hydrochloride in high isolated yield and purity after a simple workup.     

分级纳米材料的结构、制备及其应用

纳米材料因其独特的表面效应、体积效应和量子效应等特点,在化工、生物工程、医学和能源等领域有着广阔的应用。 由简单的低维纳米结构作为主要的构建单元并按照特定的排列方式组装成规整有序的三维结构,即分级纳米结构,已经开展了许多的研究。 本文综述了分级纳米结构的制备方法和微观结构,及其在污水处理、超级电容器、太阳能电池以及光催化等领域的应用。     

Ag3PO4量子点/石墨相氮化碳纳米片复合光催化剂的制备及其对苯甲醇选择性氧化活性

以热氧化剥离法得到的超薄石墨相氮化碳(g-C₃N₄)纳米片为载体,首次在室温条件下,制备了系列Ag₃PO₄量子点/g-C₃N₄纳米片复合光催化剂;通过透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、荧光光谱(PL),对复合光催化剂的形貌、结构和光学性质进行了表征,考察了系列光催化剂对苯甲醇的光催化选择性氧化性能。 结果表明,粒径为3~5 nm Ag₃PO₄颗粒均匀分散g-C₃N₄纳米片上,结晶度良好。 以乙腈为溶剂时,当m(Ag₃PO₄)/m(g-C₃N₄)=0.6时,苯甲醇具有32.1%的最大转化率,对产物苯甲醛具有90%的最高选择性;活性物种捕捉实验结果表明,该催化氧化反应的主要活性物是光生空穴的氧化作用,能带计算结果表明,该复合催化剂结构具有合适的苯甲醇的氧化电位而选择性生成苯甲醛。     

Ru掺杂BiOBr空心微球的原位合成及其光催化CO_2还原和有机污染物降解性能研究

采用水热法原位合成了Ru掺杂BiOBr空心微球(Ru/BiOBr)复合光催化剂,并对其进行了XRD、 SEM、 TEM、 EDS、 DRS、 EIS等表征.结果表明,所合成的BiOBr材料是由许多小厚度的交错纳米片自组装而成的,同时Ru纳米颗粒成功负载到BiOBr表面,该复合材料对还原CO_2和降解有机模拟污染物(罗丹明B, RhB)具有良好的光催化性能.当Ru的掺杂量为0.4%时复合材料的光催化活性最佳, 4 h后甲醇产量可达1103μmol/g_(cat),并且60 min内对RhB的降解率达到98%.除此之外,还讨论了复合材料的光催化机理和稳定性.     

分级孔结构g-C3N4光催化剂的制备及性能

以单分散SiO2为模板,通过简单的一步煅烧法制备具有分级孔结构的g-C3N4。与体相g-C3N4相比,分级孔结构的g-C3N4不仅可见光吸收性能和比表面积得到提高,而且更有利于光生电子-空穴的分离。此外,具有分级孔结构的g-C3N4具有明显增强的可见光驱动的光催化产氢活性,当SiO2和二氰二胺质量比为1∶1时,制备所得g-C3N4(C3N4-2)产氢速率几乎是体相g-C3N4的18倍。     

多孔柿饼状BiOBr光催化剂的简易溶剂热法合成（英文）

以硝酸铋和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为Bi和Br源,采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)辅助溶剂热法首次成功制备了多孔纳米片聚结的柿饼状溴氧化铋(BiOBr)。通过多种分析技术对分级微米结构BiOBr材料的物化性质进行了表征,并对其在可见光照射下降解亚甲基蓝(MB)的光催化活性进行了评价。结果表明,溶剂热时间和PVP的加入量对产物的颗粒形貌和结晶度有显著影响。当加入0.7 g PVP时,120℃溶剂热处理12 h,可得到多孔纳米片聚结的柿饼状BiOBr样品。多孔柿饼状BiOBr样品的比表面积为4 m2·g^-1,带隙能为2.64 eV,在可见光区具有较强的光吸收性能,具有良好的可见光驱动降解MB的光催化活性和稳定性。我们推断,多孔纳米片聚结的柿饼状BiOBr样品具有优良的可见光催化性能,这与该样品的较高比表面积、多孔结构、低带隙能以及独特的颗粒形貌有关。     

g-C3N4/Ag/TiO2复合材料的构筑及其光催化性能（英文）

以合成的g-C3N4纳米片和Ag/TiO2空心微球为原料,采用机械搅拌的方法构筑了g-C3N4/Ag/TiO2三元复合光催化剂。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见光漫反射(UV-Vis DRS)和光致发光光谱(PL)对g-C3N4/Ag/TiO2进行了表征。研究表明,g-C3N4/Ag/TiO2是由Ag/TiO2微球和g-C3N4纳米片复合而成的。与TiO2相比,其可见光响应范围延长,光生载流子的分离速率加快。在室温下,用降解罗丹明B的反应考察了g-C3N4/Ag/TiO2的可见光催化活性。研究表明,光照180 min时,g-C3N4(0.5%)/Ag/TiO2显示了最高的光催化活性(91.9%),分别是TiO2和Ag/TiO2的7.5和1.8倍。光催化活性的提高与合理的异质结构建和Ag的导电性能有关。     

All-solid-state BiVO4/ZnIn2S4 Z-scheme composite with efficient charge separations for improved visible light photocatalytic organics degradation

Constructing a Z-scheme is a significant approach to improve the separation of photogene rated carriers for effective organic pollutant degradation.Herein,a BiVO4/ZnIn2S4(BZ) Z-scheme composite was successfully synthesized,and applied to photodegrade methyl orange(MO) irradiated by a LED lamp.Anchoring the BiVO4 on the ZnIn2S4 nanoparticles promoted the separation of photogenerated electronholes and broadened the light response range.The detailed characterizations,including surface morphology,elements valence state,and photocurrent performance,demonstrated that the enhanced separation of photogenerated carriers was the pivotal reason for the enhanced photocatalysis reaction.Benefiting from the excellent photocatalytic characteristics,the 5% mass ratio of BZ composite presented the highest MO degradation rate of 0.00997 min^-1,which was 1.9 and 10.3 times greater than the virgin ZnIn2S4 and BiVO4,respectively.Furthermore,the BZ hybrid materials indicated a well photo-stability in the four recycling tests.     

基于钨(钼)酸铋半导体复合材料的合成及其在光催化降解中的应用

由于全球的工农业的迅速发展,水污染已成为人类所面临的最大危机。基于半导体光催化法是治理水污染的绿色技术之一,能够有效地降解和去除水中的污染物。在众多光催化材料中,金属氧化物半导体由于其具有低毒性、高稳定性和对水溶液中化学腐蚀的较高的抵抗力等优点,而被科学家们广泛地研究和应用。其中,三元组分的金属氧化物因其具有较窄的禁带宽度和可见光响应性质,在光催化降解领域上的能力已经超过其他的金属化合物。本文系统地介绍了两种典型的三元金属氧化物——钨酸铋和钼酸铋,围绕着基于钨酸铋和钼酸铋的复合型催化剂的制备和在光催化降解废水处理领域中的应用以及发展进行了综述,提出了目前关于钨酸铋和钼酸铋的复合材料的设计、机理研究和改性修饰方法中的所存在的主要问题,并对未来的发展趋势进行了展望。     

石墨相氮化碳/蒙脱石复合材料的制备及其可见光催化性能

为提高石墨相氮化碳(g-C₃N₄)对可见光的利用率及光催化效率,采用热聚合与直接负载等方法,将g-C₃N₄负载于蒙脱石表面,制备了g-C₃N₄/蒙脱石复合光催化材料,其结构经SEM, FT-IR及XRD表征。以罗丹明B(RhB)为目标污染物,研究了不同负载量g-C₃N₄/蒙脱石复合光催化剂的可见光催化性能。并分别以对苯醌、碘化钾和异丙醇为自由基捕获剂,研究了复合材料的光催化机理。结果表明：当g-C₃N₄的质量分数为83%(CN/M-83%)时,RhB经可见光照射1 h后,降解率达到99.2%。光催化速率常数为纯g-C₃N₄光催化速率常数的3.2倍。