K促进的纳米片状水滑石衍生CoAlO金属氧化物催化碳烟燃烧

采用水热法合成了负载K的纳米片状水滑石衍生CoAlO金属氧化物,其表现出优异的催化碳烟燃烧活性.氢气-程序升温还原（H₂-TPR）实验结果表明,K与Co之间的相互作用提高了催化剂的氧化还原性能.X射线光电子能谱（XPS）分析结果表明,K的负载增大了表面Co²⁺/Co³⁺的比例,促进了氧空位的产生,提高了催化剂对气相氧的吸附能力.碳烟-程序升温还原（Soot-TPR）实验结果表明,K的负载增加了表面吸附氧数量.动力学实验结果表明,K的负载增加了单位质量催化剂上的活性氧数量、反应速率和转化频率（TOF）,从而提高了催化剂的本征活性.另外,碳烟颗粒可以分散在纳米片的层间,与活性位点的接触效率得到提高,也有利于提高催化碳烟燃烧活性.     

不同助剂对CuO-ZnO/SBA-15催化CO_2加氢制甲醇性能影响的研究

以硅质骨架结构介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法合成CuO-ZnO/SBA-15(CZ/SBA-15)、CuO-ZnO-MnO_2/SBA-15(CZM/SBA-15)、CuO-ZnO-ZrO_2/SBA-15(CZZ/SBA-15)三组多孔催化剂,在固定床反应器上评价了各组催化剂催化CO_2加氢合成甲醇的性能,同时结合N_2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、程序升温脱附(H_2-TPD、CO_2-TPD)、N_2O滴定、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)等表征研究了不同助剂对CO_2催化加氢制甲醇的影响。结果表明,催化剂中的金属氧化物改变了SBA-15分子筛载体的孔径大小和比表面积;催化剂CuO-ZnO-MnO_2/SBA-15、CuO-Zn O-ZrO_2/SBA-15中铜的分散度(D_(Cu))和比表面积(A_(Cu))更大,表面CuO粒径更小,更易被还原;相比Mn-O簇,Zr-O簇为增强了碱性位点,提高了甲醇选择性。此外,CuO-ZnO-ZrO_2/SBA-15具有更高的氧空位浓度,催化活性更好,其甲醇选择性为25.02%,与CuO-ZnO/SBA-15、CuO-ZnO-Mn O_2/SBA-15相比分别提高了28%和136.9%,催化效果最好。     

发展固态量子信息与计算的实验研究

量子计算与量子信息是21世纪基础和应用科学研究的一大挑战.要实现实用意义上的量子信息和量子计算,必须解决量子比特系统的可拓展性问题.基于现代半导体技术的固态量子系统,其应用和最终产业化的可行性较高.然而,固态量子体系受周边环境的影响比较严重,控制其退相干,维持其量子状态的难度更高.实验固态量子计算的研究是个新的领域,尚无实用的技术和方法. 文章介绍了中国科学院物理研究所固态量子信息和计算实验室近几年来新开辟的自旋、冷原子、量子点(包括原子空位)、功能氧化物和关联体系等固态量子信息的新载体和同量子计算与量子信息相关的科学与技术难题的实验研究.     

强流脉冲电子束辐照下单晶铝中的堆垛层错四面体

利用强流脉冲电子束技术对单晶铝进行了辐照,并利用透射电镜对强流脉冲电子束诱发的空位簇缺陷进行分析.实验结果表明,强流脉冲电子束能够诱发位错圈、孔洞甚至堆垛层错四面体这种通常在高层错能金属中不能形成的空位簇缺陷,并且三种不同类型的空位簇缺陷的形核过程并不同时发生,三种空位簇缺陷存在着密切的关系.根据实验结果提出了堆垛层错四面体形成与生长机理. 关键词： 强流脉冲电子束 堆垛层错四面体 单晶铝 空位簇缺陷     

锐钛矿(TiO2)半导体的氧空位浓度对导电性能影响的第一性原理计算

基于低温重氧空位锐钛矿半导体的态密度计算,在同等条件下研究取不同大小模型的锐钛矿做适量浓度的氧空位存在,分别对进入导带的相对平均电子数和氧空位类杂质的散射迁移率进行计算,之后对电导率进行类比,发现锐钛矿半导体的导电性能对适量浓度低的氧空位有利可行得到了证明.同时,低温重氧空位的条件下,锐钛矿半导体的电导率不仅与氧空位浓度有关,而且和进入导带的平均电子数有关,和氧空位散射的电子迁移率有关的正确结论. 关键词： 锐钛矿半导体 氧空位浓度 电导率 第一性原理计算     

高氧空位简并锐钛矿TiO2半导体电子寿命的第一性原理研究

为了研究锐钛矿TiO₂晶体中高氧空位浓度对电子寿命的影响,利用基于局域密度泛函理论框架下的广义梯度近似平面波超软赝势方法, 用第一性原理对含高氧空位浓度的锐钛矿TiO₂晶体进行了结构优化处理、能带分布和态密度分布计算, 表明在温度一定和高氧空位浓度的条件下, 锐钛矿TiO₂的电子寿命随氧空位浓度的增大而减小;电子浓度的大小对电子寿命无影响.同时,锐钛矿TiO₂晶体中高氧空位浓度时,发现有莫特相变的现象. 关键词： 高氧空位 2半导体')" href="#">锐钛矿TiO₂半导体 电子寿命 第一性原理     

快离子导体AgxTiS2中Ag+离子-空位的二维基态结构与能量性质研究

根据Ag 离子-空位的二维有序结构建立了三维晶胞模型.采用局域密度近似下的平面波赝势方法,对有序Agx Tis2(x=0,1/4,1/3,1/2,2/3,3/4,1)系列进行了几何结构优化和总能量计算,并与Lix Tis2系列进行了对比研究.有序Agx Tis2系统的晶格参量增量△a0 和△c0随离子浓度单调增加,与实验结果符合得较好.有序Agx TiS2和Lix Tis2系统的总能量均随插层离子浓度增加线性下降,且前者下降较快.有序Agx TiS2(x=0,1/4,1/3,1/2,2/3,3/4,1)系统的形成能均小于零,表明其基态性质.具有3a0x3a0超结构的Ag1/3 Tis2系统的形成能最低.能量性质的对比显示,有序Agx TiS2系统的形成能较低,有序一无序相变温度较高,离子扩散活化能较高.根据计算结果对有关实验给出了合理解释.     

Ce掺杂与O空位对锐钛矿相TiO2磁学和光学性能影响的第一性原理研究

基于第一性原理计算,建立了含有不同Ce与O空位配比的锐钛矿TiO2模型.对各个体系的稳定性、磁性、电子结构及吸收光谱进行了计算.结果表明:Ce与近邻O空位间的自旋电子交换是锐钛矿TiO2净磁矩的来源,因此体系的磁性与Ce和O空位的相对位置有关.Ce或O空位浓度增加在费米能级附近形成的施主能级使得带隙宽度进一步减小,因此体系对可见光的吸收系数进一步增加.与局域性更强的Ce-4f电子相比,Ti-3d电子更易受激参与光催化反应,因此Ce掺杂引起的O空位及其浓度是影响锐钛矿TiO2光催化性能的主要因素.     

载体形貌对Ni3Fe/CeO2催化剂甲烷干重整反应性能的影响

通过改变水热法条件合成了不同形貌CeO₂载体(棒状CeO₂-R、立方体CeO₂-C和多面体CeO₂-P),并用浸渍法制备了Ni₃Fe/CeO₂催化剂,继而研究了不同载体形貌Ni₃Fe/CeO₂催化剂对其甲烷干重整反应性能的影响。采用X射线衍射、N₂吸附-脱附、透射电镜、拉曼光谱、X射线光电子能谱、热重等对反应前后催化剂结构进行表征。结果表明,Ni₃Fe/CeO₂-R具有较大比表面积和较高的氧空位浓度,在甲烷干重整反应中表现出了优异的催化反应活性。800℃时,CH₄和CO₂的转化率分别为82%和91%,且反应10 h性能稳定并且其积炭石墨化程度较低。同时,通过CeO₂-R载体氧空位对CO₂活化,有效抑制了对亲氧性Fe物种的过度氧化行为,反应前后催化剂Ni_...