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511.
Dr. Laura M. McCaslin Dr. Andreas W. Götz Prof. Mark A. Johnson Prof. R. Benny Gerber 《Chemphyschem》2023,24(5):e202300085
The reaction of N2O5 at atmospheric interfaces has recently received considerable attention due to its importance in atmospheric chemistry. N2O5 reacts preferentially with Cl− to form ClNO2/NO3− (Cl− substitution), but can also react with H2O to form 2HNO3 (hydrolysis). In this paper, we explore these competing reactions in a theoretical study of the clusters N2O5/Cl−/nH2O (n=2–5), resulting in the identification of three reaction motifs. First, we uncovered an SN2-type Cl− substitution reaction of N2O5 that occurs very quickly due to low barriers to reaction. Second, we found a low-lying pathway to hydrolysis via a ClNO2 intermediate (two-step hydrolysis). Finally, we found a direct hydrolysis pathway where H2O attacks N2O5 (one-step hydrolysis). We find that Cl− substitution is the fastest reaction in every cluster. Between one-step and two-step hydrolysis, we find that one-step hydrolysis barriers are lower, making two-step hydrolysis (via ClNO2 intermediate) likely only when concentrations of Cl− are high. 相似文献