纳米LaCoO3的光催化氧化还原活性

采用柠檬酸络合法合成了粒径为42．4nm的LaCoO3复合氧化物，并以其为光催化剂在荧光汞灯及太阳光照射下进行不同结构水溶性染料的降解脱色实验。结果表明，各种染料均发生不同程度的光催化降解，且在太阳照射下染料的光催化降解率大于荧光汞灯下的降解率，说明纳米LaCoO3具有较强的光催化氧化活性；为考查纳米LaCoO3的光催化还原活性，在LaCoO3悬浮体系中进行了CO3^2-还原为甲酸、甲醛的实验，并使用Nash试剂和分光光度法检测光还原产物甲酸和甲醛的量。结果表明，纳米LaCoO3也具有光催化还原活性。通过XPS和光声光谱分析，发现其光催化氧化还原活性主要与LaCoO3中Co(Ⅲ）的d电子结构、Co-O结合能及表面氧空位等因素有关。     

微小型通道几何参数对甲烷燃烧的影响

利用Fluent6.3对微小型通道内的甲烷空气预混燃烧及传热进行了数值研究,得到了矩形截面通道几何参数对燃烧性能的影响。结果表明,随着通道高度的增加,火焰前沿的位置不断向下游移动,并且沿通道中心线的温度分布梯度和反应速率不断降低。通道间距0.6 mm,壁厚从0.1 mm增加到0.2 mm时,壁面和反应后区域流体温度普遍下降;但当壁面厚度较大(≥0.3 mm)时,壁厚对流体及壁面温度的影响非常小。通道间距1.0 mm时,随着壁面厚度的增加,流体及壁面温度都越来越小。     

太阳能甲烷重整中催化活性吸收体的表面特性

以AISI316泡沫金属为基体为太阳能甲烷重整反应制备出系列Ru基和Ni基催化活性吸收体(Ru/Al2O3/AISI316,Ni/Al2O3(MgO)/AISI316),着重利用XRD、TPR、TPD和CO2脉冲吸脱附等技术对所制整体式催化剂的表面特性进行了表征和分析.结果表明:以AISI316泡沫金属为基体可增加活性组分与涂层载体Al2O3的相互作用以及活性物种的分散度.对于Ni基催化活性吸收体,在涂层载体中添加MgO助剂可显著地提高Ni/Al2O3/AISI316的催化活性;Al2O3涂层载体含量的增加可提高活性组分NiO的分散性.相对Ni/Al2O3/AISI316,Ru/Al2O3/AISI316催化活性吸收体对CO2的吸附和活化能力更强,因而具有相对更高的催化活性.     

TiO2介孔分子筛的光催化制氢活性Ⅱ:热稳定性的影响

以三乙醇胺为模板剂,合成了具有蚯蚓状孔道结构的高比表面积二氧化钛介孔分子筛.通过用XRD,BET法等手段对其进行表征,考察了用萃取法脱除模板剂后二氧化钛介孔分子筛的热稳定性,并发现其与光催化制氢反应相关联,同时探讨了催化剂比表面积、晶型对其催化活性的影响.     

钙钛矿(ABO3)型复合氧化物的光催化活性变化趋势与分析

有关钙钛矿（ABO3）型复合氧化物的制备、晶体结构、磁性、电导率、表面性能及催化活性的研究已有许多报道,但对其兴催化性的研究迄今报道很少,本文采用不同的B（Ti,V,Cr,Mn,Fe,Co）位及A（Ca,Cd,Pb）位离子,以不同方法合成了ABO3型复合氧化物,研究了其对有机染料的脱色率,发现其光催化活性的变化趋势与A和B原子的Allrd-Rochow电负性有着密切的定量关系。     

TiO_2纳米管阵列光电极的电化学阻抗及动力学特性分析

采用声电化学阳极氧化法,在无机溶剂(H3PO4+NaF水溶液)和有机溶剂(NH4F+水+乙二醇)体系电解液中加20V直流电压制得TiO2纳米管(TNT)阵列,其中无机溶剂样品(记为TNT-A)的管长为650nm,有机溶剂样品(记为TNT-E)的管长为2μm.基于X射线衍射(XRD)图谱、场发射扫描电子显微镜图(FESEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-VisDRS)的表征和电流-时间(I-t)曲线、Mott-Schottky图和电化学阻抗谱(EIS)的分析可知,在空气中经500℃煅烧后,TNT-E的吸光性能明显好于TNT-A的吸光性能.在紫外光((365±15)nm)辐照下,测得TNT-E的平均光电流密度与TNT-A的仅差0.05mA·cm-2,这是由于管长的增长增大了电荷转移电阻,并使得传质路径增长,增大了反应所需克服的势垒,降低了电极的反应速率,两者的电荷载流子密度分别为5.31×1020与9.86×1020cm-3.     

基于空气净化的介孔纳米TiO_2的应用研究

本研究创建连续流动气相光催化实验系统,采用动态配气法生成一定低浓度的甲醛气体,开发利用介孔纳米TiO2为光催化材料,以促进利用光催化技术应用于消除室内有害污染气体更具实际意义和商业价值．研究表明,以非表面活性剂有机小分子三乙醇胺为模板剂制得了介孔TiO2材料,其粒径在20-30 nm之间;通过控制气流速度为7．5 cm／s以消除传质对反应的影响,在相对湿度为28％和反应温度为25℃的条件下,相对具有相近吸光性能和粒度的Degussa P25,介孔纳米TiO2具有更高的光催化降解甲醛的反应效率．     

TiO2/SiO2的表面化学修饰及其DRS和Raman光谱分析

以氯化醇钛盐表面反应法制备系列TiO2/SiO2,根据XRD,Raman和DRS表征分析,载体表面具有分子级分散的锐钛矿型TiO2微晶粒子和非晶TiOx物种.与本体TiO2相比,TiO2/SiO2的吸收带边显著蓝移,能隙增大为3.96 eV.当金属M(M:Pd,Cu和Ni)负载于TiO2/SiO2表面,可使其光吸收域扩展到可见光区,并引起吸收带边红移.相对Pd的负载,Cu,Ni的负载对TiO2/SiO2的LMCT带影响更大,其中Cu-TiO2/SiO2的能隙减小为3.68 eV.当金属氧化物MoO3负载于TiO2/SiO2上时,可以调变TiO2/SiO2的吸收带边并增强对可见光的吸收;随MoO3载量的增加,表面物种的相互作用增强,形成Mo-O-Ti复合结构,增强了LMCT带的吸收强度,并使能隙减小为3.81 eV.     

纳米钙钛矿型复合氧化物LaFeO3光催化分解水制氢

利用柠檬酸络合法合成了钙钛矿型复合氧化物LaFeO3,利用XRD,SEM,TEM,XPS和UV-VIS DRS等表征手段分析了所制备材料的结构、形貌、粒径大小、表面物种和吸光性能.结果表明,所制备的LaFeO3具有完好的钙钛矿型结构,粒子大小均匀,其粒径为40 nm左右,表面上Fe3+和Fe2+共存,且活性吸附氧种占57.25%.所制备的LaFeO3在400～700 nm的可见光区具有明显的吸收带,其能隙为2.16 eV.通过紫外光的激发,在草酸的耦合作用下,纳米LaFeO3上发生光分解水产氢反应,其平均产氢速率达到718.2 μmol·h-1·g-1.