Dissociations of O2 molecules on ultrathin Pb（111） films： first-principles plane wave calculations

Using first-principles calculations,we systematically study the dissociations of O₂ molecules on different ultrathin Pb（111） films.According to our previous work revealing the molecular adsorption precursor states for O₂,we further explore why there are two nearly degenerate adsorption states on Pb（111） ultrathin films,but no precursor adsorption states existing at all on Mg（0001） and Al（111） surfaces.The reason is concluded to be the different surface electronic structures.For the O₂ dissociation,we consider both the reaction channels from gas-like and molecularly adsorbed O₂ molecules.We find that the energy barrier for O₂ dissociation from the molecular adsorption precursor states is always smaller than that from O₂ gas.The most energetically favorable dissociation process is found to be the same on different Pb（111） films,and the energy barriers are found to be influenced by the quantum size effects of Pb（111） films.     

Fe掺杂CuS纳米颗粒的合成及其在光热/化学动力学联合治疗中的应用

以乙酰丙酮铜和硫粉为铜源和硫源,在油酸(OA)-油胺(OM)-十八烯(ODE)体系中合成了近红外吸收的硫化铜(CuS)纳米颗粒,并通过改变硫元素活化状态的方式调节其吸收峰到适合光热治疗的1 064 nm附近。通过阳离子交换法进一步制备了Fe、Mn等元素掺杂的CuS纳米颗粒,并保持其吸收峰位置几乎不变。使用微乳法进行聚乙二醇(PEG)化修饰后,这些纳米颗粒在水溶液中表现出良好的分散性和稳定性。分别测试了CuS纳米颗粒在Fe³⁺掺杂前后的光热性能及羟基自由基(·OH)生成能力。结果表明,PEG修饰后Fe³⁺掺杂的CuS纳米颗粒(CuS∶Fe-PEG)在1 064 nm处的质量消光系数为37.5 L·g^-1·cm^-1,光热转换效率可达43.7%。虽然光热性能略低于未掺杂的CuS-PEG,但其·OH生成能力有大幅提升。细胞实验也表明,在弱酸性条件下,CuS∶Fe-PEG具有更好的肿瘤细胞抑制能力,在1 064 nm激光照射下能够有效杀死肿瘤细胞,可用于光热/化学动力学联合治疗。     

Fe的结构与物性及其压力效应的第一性原理计算

采用基于密度泛函理论的平面波赝势方法，计算了Fe的几种不同晶体结构的总能量曲线，对HCP结构下晶体结构参数c/a随压强的变化关系做计算分析. 能量计算精度取为0.01 eV/atom. 计算得出： 1) 零温下Fe从bcc到hcp结构的相变压强约为15 GPa，与实验结果相一致； 2) 压强的升高会导致Fe的磁矩减小，最终破坏Fe的磁性； 3) 压强升高引起hcp晶体结构参数c/a缓慢增大，而在地核压强(135—360 GPa)范围内，c/a取常量约1.59能够满足计算精度的要求. 关键词： 第一性原理计算 压力效应 Fe的结构与物性     

单分子操纵与单分子生物物理

文章介绍了近年来发展起来的一些单分子操纵实验技术如光镊、磁镊、微针、斯托克斯拖曳技术,以及应用这些技术拉伸、旋转、解链DNA分子,从而研究其力学性质所取得的研究进展.各种蛋白质如T7 DNA聚合酶、拓扑异构酶,SWI/SNF染色质重建复合体、RNA 聚合酶与DNA的作用在生化过程中十分重要,因此,文章也介绍了这些蛋白质与DNA在单分子的水平上相互作用所取得的研究进展.     

一类带p-Laplacian的Sturm-Liouville型四点边值问题多个正解的存在性

研究了一类带p-Laplacian的四点边值问题.通过运用锥上的不动点定理,我们得到了该类Sturm-Liouville型边值问题三个正解的存在性.     

量子分子动力学模拟液体钚的输运性质

采用第一原理分子动力学（QMD）方法模拟液体钚的输运性质.计算的粘性和扩散系数在较低温度时与文献有明显差异,在实验测量范围内,模拟结果与实验一致,温度升高时数值模拟结果趋于一致.利用QMD的模拟结果计算了应力自相关函数和速度自相关函数,结果表明：在温度较低时,液体钚呈现明显的强关联特性.对于具有强关联特性的液体,利用较短时间的QMD模拟结果,通过简单e指数拟合外推到t→∞得到的扩散系数和粘性具有较大偏差,这是造成本文模拟结果与文献结果出现差异的主要原因.通过增加QMD模拟时间步数,获得了更为准确的输运性质.     

微乳液法合成沸石/介孔二氧化硅复合微球

利用简单微乳液自组装体系, 制备了介孔二氧化硅与Y型或Ti-MWW沸石晶体复合形成的沸石/介孔二氧化硅微球(ZMMS). 硅源正硅酸四丁酯与阳离子型季铵盐表面活性剂形成稳定的O/W微乳液形成大颗粒, 沸石颗粒由于疏水作用而进入油相, 同时, 季铵盐表面活性剂和正硅酸四丁酯组装形成介孔材料. 优化合成条件可以有效控制复合微球的沸石/介孔二氧化硅质量比(0～2.3)和直径(186～965 μm). 两种沸石/介孔二氧化硅复合微球材料的介孔孔径分别为3.98 nm(Y型沸石)和3.75 nm (Ti-MWW型沸石). Ti-MWW沸石/介孔二氧化硅复合微球在液相催化环氧化反应中表现出良好的机械强度, 并且能够达到与Ti-MWW沸石原粉相当的催化活性.     

二阶Sturm-Liouville型边值问题正解的三解定理

利用Leggett-Williams不动点定理得到了一类二阶Sturm-Liouville型边值问题正解的存在性.得到了所研究问题至少存在三个正解的充分条件.     

一类变形Euler棒P-稳定性的研究

借助于特征根法研究Euler弹性棒变形的P稳定性.将广泛存在于应用技术中的一类弹性单元抽象为Euler弹性棒,建立相应变形的物理和数学模型-常微分方程的边值问题,将其嵌入偏微分方程,得到数学模型解的P-稳定性.     

“先核后壳”和“先壳后核”的简便途径制备M@SiO2(M=Ag,Au,Pt)纳米核壳结构及其催化活性

采用简便的“先核后壳”和“先壳后核”途径制备了M@SiO₂ (M=Ag, Au, Pt)核壳结构. 采用“先核后壳”途径时,金属内核可以控制在6 -9 nmm, 粒径分布均匀, SiO₂壳层织构可调. 该途径制备过程简便, 无需高速离心分离, 可有效节约制备成本. 由该途径制得的Au@mSiO₂中纳米Au的热稳定性高, 经550 ℃空气焙烧后仍能保持高的CO氧化性能(T₁₀₀=235 ℃). 由“先壳后核”途径制得的核壳结构内核金属粒子也可以控制在< 10 nmm, 粒径分布均匀, 且SiO₂壳层孔隙率可以预调, 即使在液相中也可有效消除对硝基苯酚反应物分子的扩散限制, 并于室温下将其还原为对氨基苯酚. 两种途径所得的核壳结构均呈高单分散态. 使用含有不同有机官能团的硅源可对介孔SiO₂壳层进行进一步改性, 拓展应用领域, 因而具有很好的潜在应用前景.