C-取代二氧三胺大环配体合成及其Cu(Ⅱ)配合物性质研究

本文合成了1,4,7-三氮杂环十烷-8,10-二酮(td)和9-(2′-羟基苄基)-1,4,7-三氮杂环十烷-8,10-二酮(btd)两个新型二氧三胺大环配体,经元素分析,IR,1H NMR以及MS等方法表征.采用分子力学方法探讨了取代基对配体合成的影响.利用pH法,在25.0±0.1℃,Ⅰ=0.1mol/L KNO3条件下,测定了配体btd的质子化常数及其与Cu(Ⅱ)配位的平衡常数.结合光谱滴定及配合物EPR结果,讨论了二氧三胺大环配体与Cu(Ⅱ)离子的配位方式.     

功能化的离子液体: 手性离子液体的合成与应用

手性在化学中占有重要地位. 利用离子液体特殊的结构可调性质, 将手性引入到离子液体结构中, 可以获得具有手性的离子液体, 从而可能广泛应用于手性合成、手性分离、手性催化等领域. 汇总了至今报道的手性离子液体, 从离子液体功能化设计的角度探讨其合成方法. 针对手性离子液体可能的发展方向, 再次强调了由天然手性源设计合成离子液体遵循的三个标准.     

低温甲烷氧化偶联Li- ZnO/La2O3催化剂

采用浸渍法制备了Li- ZnO/La2O3催化剂并考察了其低温催化甲烷氧化偶联反应性能. 反应条件下, 在考察的w(Li)=2%和w(ZnO)=20%的Li- ZnO/La2O3在680 ℃得到了甲烷转化率为27.3%, C2选择性为65.2%, C2收率为17.8%的结果；在700 ℃, C2收率达到21.8%. Raman和XPS表征结果表明, 催化剂低温催化性能与表面的活性吸附氧物种含量相关；La2O2CO3物种可能是提高催化剂的C2选择性的关键.     

合成气催化转化的绿色化学

将Ru催化剂加工到2 4 nm就可以使费托合成的反应温度降低100 ℃而活性却达到传统Ru催化剂(200 ℃)的2～5倍. 这一成果迅速被国内能源公司买断,显示了原创的绿色能源技术在中国生机无限. 本文围绕甲醇、乙醇合成和铁基催化剂上的费托合成等讨论了发展液相低温的合成气转化新化学.     

棕榈酸修饰的α-螺旋两亲性多肽的共组装

设计合成了3条棕榈酸修饰的两亲性多肽C₁₅H₃₁CO-(AEELAKK)₃-NH₂(PA1), C₁₅H₃₁CO-(AEALAKK)₃-NH₂(PA2) 和C₁₅H₃₁CO-(AEELAKA)₃-NH₂(PA3), 研究了其在水溶液中的自组装行为以及带净正电荷的PA2 和带净负电荷的PA3 等比例混合后的共组装行为, 并推测了其机理. 圆二色谱分析结果表明, 其二级结构均为α-螺旋结构, PA2和PA3等比例混合后α-螺旋含量升高. 利用透射电镜观察了PA1, PA2, PA3以及PA2+PA3(体积比1: 1)自组装体的形貌, 结果表明, PA2和PA3等比例混合后共组装形成了长的纳米纤维. 芘荧光探针研究了3种两亲性多肽以及PA2+PA3 的临界胶束浓度.     

Controlled Phase Flip Gate and Its Application in Low-Q Cavities by Single-Photon Input-Output Process

By employing an auxiliary cavity, we investigate the possibility to implement the conditional phase flip (CPF) gate on two atoms confined in separate low-Q cavities by single-photon input-output process, based on the Faraday rotation. This indicates a universal quantum computing available with sophisticated cavity QED techniques. As examples, we carry out generation of cluster states of distant atomic qubits and accomplish a teleportation based on Bell-state measurement in low-Q cavities.     

聚合物单分子力谱的研究进展

在单分子水平研究聚合物体系的分子内及分子间相互作用, 对于揭示其结构-性能的关系, 进而实现对相应功能的调控极为重要. 基于原子力显微镜技术(AFM)的单分子力谱, 由于其操作简单且适用面广, 在单分子研究领域得到了广泛的应用. 本文概括了该技术在生物高分子及合成高分子体系的研究进展. 对于生物高分子体系, 主要介绍了核酸(DNA/RNA)、 蛋白质和多糖(淀粉)的单分子力谱研究及利用各自力学指纹谱对其它分子间的相互作用的研究. 对于合成高分子体系, 主要介绍了聚合物的一级结构与单链弹性的关系及溶剂和聚集态结构等对高分子单链力学性质的影响规律.     

羧基化多壁碳纳米管固相萃取-液相色谱-串联质谱法测定环境水体中四溴双酚A和双酚A

建立了羧基化碳纳米管固相萃取-液相色谱-串联质谱联用检测环境水体中四溴双酚A和双酚A的方法。比较了多壁碳纳米管、C60和羧基化多壁碳纳米管作为固相吸附剂对水体中四溴双酚A和双酚A的吸附效率。固相萃取浓缩后的样品经Thermo Scientific Hypersil C18色谱柱（150 mm×4.6 mm,3 μm）分离,采用串联质谱负离子模式进行检测。结果表明,四溴双酚A和双酚A在0.02~1.0 mg/L范围内具有良好的线性关系（r²≥0.99）,空白样品中的检出限（S/N=3）分别为0.04 μg/L和0.2 μg/L。将所建立的方法应用于实际环境水体中四溴双酚A和双酚A的检测,添加回收率在82%~99%之间,精密度小于5.0%,该方法可用于复杂环境样品中痕量四溴双酚A和双酚A的检测。     

MgH2粒径对2LiBH4+MgH2体系放氢动力学性能的影响

研究了MgH₂粒径对2LiBH₄+MgH₂体系放氢动力学性能的影响.采用高能球磨方式对50~100 μm 粒径的MgH₂预球磨96 h, 其粒径可减小到100~200 nm.结果表明, 对MgH₂进行预球磨可使2LiBH₄+MgH₂体系的两步放氢温度分别降低58和24℃, 并可明显提高体系的放氢动力学性能.XRD结果表明, MgH₂粒径的减小有利于放氢过程中MgB₂ 的生成, 从而提高体系放氢产物的可逆吸氢能力.     

采用基于乙醇体系的一步草酸共沉淀法制备层状富锂锰基正极材料

首次报道了一种新颖的基于乙醇溶液的一步草酸共沉淀法合成富锂锰基正极材料的方法。在这种方法中,包括锂元素在内的所有元素均能在共沉淀反应步骤发生沉淀反应,以此实现更为均匀的元素混合。此外,相比传统的草酸铵共沉淀法,该法省略了前驱体初烧的步骤,节约了合成的时间和成本。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和电化学测试等检测手段表征了所得样品的晶体结构与电化学性能,研究了两种方法所制备的富锂锰基正极材料的结构、形貌与电化学性能。结果表明,一步草酸共沉淀法合成的富锂材料,拥有更好的结晶性、更大的层间距;材料的颗粒更为均匀和细小。这些晶体结构与形貌上的优势,使得该法制备的富锂材料展现出了更高的放电比容量、更好的循环性能和倍率性能。这些结果均展示了我们所提出的一步草酸共沉淀法的可行性与优势。这种新颖而简便的共沉淀法,可推广于其他层状材料的合成与设计。