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乙烯直接氧化制乙酸的研究Ⅱ.助剂对Pd-Se/H4SiW12O40/SiO2催化性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了不同助剂促进的负载型Pd-Se/H4SiW12O40/SiO2催化剂对乙烯直接氧化制乙酸反应的影响.采用固定床微反装置评价了催化剂的性能,并采用C2H4和O2吸附量测定、吸附C2H4的TPD-MS和TPSR-MS等技术对催化剂进行了表征.结果表明,以SiO2为载体,以硅钨酸为助剂,Pd-Se-Na-Ru组成的催化剂体系其催化性能比文献报道的结果明显提高.在原料气配比n(C2H4)∶n(N2)∶n(O2)∶n(H2O)=55∶14∶9∶22,反应物空速GHSV=3844h-1,反应压力p=1.4MPa,反应温度θ=155℃条件下,乙烯的转化率和乙酸的选择性分别为8.0%和87.4%,乙酸的单程时空产率达372.0g/(L·h).吸附量测定表明,吸附在催化剂表面上的C2H4/O2比值高对于提高乙酸的选择性是有利的. 相似文献
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甲烷无氧芳构化制芳烃双功能催化剂的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
以 Mo/HZSM-5作为甲烷无氧芳构化的金属一酸双功能催化剂,研究了 HZSM-5 分子筛表面的硅酯修饰对Mo物种的分散状态、配位结构及催化剂的催化性能的影响, 并通过水汽处理调变分子筛的酸性,考察了催化剂的积炭行为同酸强度分布的关系. 并发现分子筛表面的中性端式硅羟基或酸性桥式铝羟基与Mo物种结合对Mo物种的分 散状态和配位结构有不同影响.XPS和H_2-TPD结果表明,浸渍Mo组分之前对分子筛 表面进行硅酯修饰以覆盖其外表面的部分铝羟基可以显著提高Mo物种的分散度,说明 硅羟基对Mo物种的分散有利,而与铝羟基结合则不利于Mo物种的分散.ESR结果表 明,催化剂表面大部分Mo物种与分子筛的铝物种之间无直接相互作用,这部分Mo物 种以六配位为主,容易被还原为碳化钼活性相;与分子筛的铝物种之间存在强相互作 用的那部分 Mo物种则以四配位和五配位为主,不易被还原为碳化钼活性相,对反应不 利,硅酯修饰使六配位的Mo物种增多,减少了四配位Mo物种的生成,使催化剂的活 性有所提高,但对积炭行为影响很小.反应过程中积炭主要在分子筛的酸中心上生成. NH3-TPD与 TPO结果表明,在MO/HZSM-5的酸中心上主要生成两类不同H/C比 相似文献
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以稀土离子交换的HZSM-5为载体的甲烷非氧化芳构化催化剂 总被引:2,自引:0,他引:2
The declining crude oil reserves has led to natural gas being considered as an alternative supply to produce important organic raw materials such as ethene and aromatics. Mo/HZSM-5 is found to be able to act effectively for the title reaction[1]. In order to clarify how the cation in the channel of HZSM-5 effects the behavior of the catalyst, different rare earth ion exchanged HZSM-5 ([ RE3+] HZSM-5 ) zeolites were investigated as supports of the Mo/[ RE3 + ] HZSM-5 catalyst. 相似文献
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与新 鲜 Mo/ H Z S M5( F) 催化 剂相比 ,于973 K 以 甲烷活 化后的 Mo/ H Z S M5( A) 对 丙烷芳构化的 活性和 芳烃选择 性都得到 显著提 高,芳烃 的收率从 335 % 提高到13 82 % . 根据催 化剂( F)用于甲 烷芳构 化时存在 活性诱导 期,结合 本实验 的丙烷芳 构化 结果 及 X R D 结 果,提 出担 载于 分子筛表 面的 Mo O3 经甲 烷活化 后转化为 α Mo2 C 后才对烷 烃芳构 化有较高 活性. 碳 化钼是活 性相,它的作用 不在于 活化烷烃 ,而是为 H 聚合 为 H2 并 脱附至 气相提供“窗口”( 氢 反溢流 机理) . 相似文献
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有机-无机杂化L-Rh/SiO2氢甲酰化催化剂的研究Ⅰ.PPh3-Rh/SiO2的催化性能及表征 总被引:1,自引:0,他引:1
利用有机-无机杂化的概念,以三苯基膦直接修饰Rh/SiO2制备了PPh3-Rh/SiO2多相催化剂. 在浆态床烯烃氢甲酰化反应中,该催化剂在10 MPa,373 K温和条件下的活性和选择性远高于Rh/SiO2的活性和选择性,与相应的均相催化剂HRhCO(PPh3)3的性能相当,且具有易分离的优点. 31P MAS NMR和XPS技术表征结果表明,催化剂中的配体PPh3与高度分散的Rh之间存在配位作用,形成了兼具多相和均相催化性能的有机-无机杂化催化剂. 该催化剂对不同碳数烯烃的氢甲酰化反应都具有较好的催化性能. 相似文献
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考察了几种硅胶负载贵金属催化剂和HRhCO(TPP) 3 催化剂的 1 己烯氢甲酰化反应 ,对Rh/SiO2 、HRhCO(TPPTS) 3 /SiO2 和TPPTS Rh/SiO2 上的 1 己烯氢甲酰化结果进行了比较 .结果表明 ,TPPTS Rh/SiO2 催化剂的醛的选择性和醛的正异比n/b接近HRhCO(TPPTS) 3 /SiO2 的相应的催化性能 ,而远高于Rh/SiO2 的相应的催化性能 ,7.0MPa高压下TPPTS Rh/SiO2 催化剂的活性大幅度增加 ,达到 0 .0 6 92S-1.实验排除了其他可能 ,认为是含有孤对电子的TPPTS和Rh/SiO2 中高度分散的Rh粒子产生了化学键的作用 ,形成了具有匀相性能的支撑水膜多相催化剂 :TPPTS Rh/SiO2 . 相似文献
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通过两种水热处理方式,即800 oC水汽条件和100 oC沸水处理,考察了一锅法制备的FePO4–SBA-15(OP)的水热稳定性.水热处理前后样品的结构变化通过小角X射线衍射和N2物理吸附表征.研究发现,经水热条件下原位生成FePO4修饰后的OP样品具有良好的水热稳定性,并且FePO4的担载量(5%和40%)对OP样品的水热稳定性几乎没有影响.这与文献报道的金属担载量会影响介孔材料水热稳定性的结果不同.此外,还对比研究了浸渍法制备的FePO4/SBA-15(IMP)和商品SBA-15的水热稳定性.结果表明,各样品水热稳定性由强到弱的顺序是OP>IMP>>SBA-15. OP和IMP样品水热稳定性优于纯硅分子筛SBA-15的原因可能是FePO4保护层能抑制介孔材料在水热环境下的结构塌陷. OP样品水热稳定性较IMP样品好的原因可能主要是由于OP样品中存在稳定的Si–O–Fe键和较多的微孔. 相似文献
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