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1.
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CuZnAl/碳纤维复合材料催化合成气制备低碳醇
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程淑艳 寇佳伟 高志华 黄伟《无机化学学报》,2017年第33卷第12期
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采用共沉淀法制备CuZnAl类水滑石，将其担载于活化碳纤维（ACFs）表面，通过焙烧还原合成功能化复合催化剂（CuZnAl/ACFs）。借助XRD、FT-IR及N2吸附-脱附等方法对该复合物进行表征，并将其应用于合成气制备低碳醇的反应中，进行活性评价。结果表明，复合催化剂中活性组分在碳纤维表面均匀分散，碳纤维表面催化剂的颗粒尺寸减小，比表面积增大。ACFs的导电性加速醇合成过程中的电子传递，促进反应进行，因而CO转化率的提高（最高可达47%）。同时，ACFs提高催化剂表面ZnO的分散度，从而促进Cu与ZnO形成金属氧化物界面。这有利于低碳醇的生成，因而使C2以上醇的选择性高达39%。
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2.
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Cu/NiO-V2O5/SiO2催化剂光催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯的研究
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孔令丽 钟顺和 柳荫 肖秀芬《化学学报》,2006年第64卷第5期
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采用表面改性法和等体积浸渍法制备了NiO-V2O5/SiO2和Cu/NiO-V2O5/SiO2光催化剂. 用TPR, XRD, UV-Vis DRS, IR和TPD-MS技术对催化剂的结构、吸光性能和化学吸附性能进行了表征, 研究了催化剂上CO2和甲醇光促表面催化反应的反应性能. 结果表明, 半导体NiO和V2O5复合后部分形成了Ni2＋—O—V5＋键联, 而且NiO和V2O5在催化剂表面有相互修饰作用, NiO的加入有助于提高V2O5在载体SiO2表面的分散程度, 抑制V2O5的聚集, 而且金属Cu和NiO的引入扩展了催化剂的光响应范围. 在催化剂表面存在多种活性吸附位, 催化剂对CO2和甲醇的有效吸附使得其在较低温度下就能促进碳酸二甲酯的紫外光化学合成. 用Cu/NiO-V2O5/SiO2催化剂, 在常压、空速300 h－1、140 ℃和125 W紫外灯辐照的情况下, CH3OH的转化率为14.2%, 碳酸二甲酯的选择性可达89.9 %.
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3.
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Cu/NiO-V2O5/SiO2催化剂光催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯的研究 被引次数：5
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孔令丽 钟顺和 柳荫 肖秀芬《化学学报》,2006年第64卷第5期
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采用表面改性法和等体积浸渍法制备了NiO-V2O5/SiO2和Cu/NiO-V2O5/SiO2光催化剂. 用TPR, XRD, UV-Vis DRS, IR和TPD-MS技术对催化剂的结构、吸光性能和化学吸附性能进行了表征, 研究了催化剂上CO2和甲醇光促表面催化反应的反应性能. 结果表明, 半导体NiO和V2O5复合后部分形成了Ni2＋—O—V5＋键联, 而且NiO和V2O5在催化剂表面有相互修饰作用, NiO的加入有助于提高V2O5在载体SiO2表面的分散程度, 抑制V2O5的聚集, 而且金属Cu和NiO的引入扩展了催化剂的光响应范围. 在催化剂表面存在多种活性吸附位, 催化剂对CO2和甲醇的有效吸附使得其在较低温度下就能促进碳酸二甲酯的紫外光化学合成. 用Cu/NiO-V2O5/SiO2催化剂, 在常压、空速300 h－1、140 ℃和125 W紫外灯辐照的情况下, CH3OH的转化率为14.2%, 碳酸二甲酯的选择性可达89.9 %.
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4.
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微量Li助剂对Co/AC催化剂合成高碳醇性能的影响
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董文达 朱何俊 丁云杰 裴彦鹏 杜虹 王涛《物理化学学报》,2001年第30卷第9期
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采用等体积浸渍法制备了含微量Li 的15CoxLi/AC 催化剂，考察了微量Li 助剂对15Co/AC催化剂上CO加氢合成高碳醇性能的影响. 采用X射线衍射、程序升温还原和程序升温表面反应技术对15CoxLi/AC 催化剂进行了表征，结果表明，微量Li 的添加可以提高催化剂上CO加氢活性、生成C5+烃的选择性、合成醇的选择性以及高碳醇的分布. 这主要是由于微量Li 助剂与Co物种形成了弱相互作用，促进了催化剂Co物种的分散，形成较小Co晶粒，促进了Co2C的形成.
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5.
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Ce-Cu-Co/CNTs催化剂催化合成气制低碳醇及乙醇的研究
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韩涛 黄伟 王晓东 唐钰 刘双强 游向轩《物理化学学报》,2015年第30卷第11期
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采用共浸渍法制备了不同Ce含量的Ce-Cu-Co/CNTs 催化剂, 考察了其在合成气制低碳醇反应中的催化性能, 借助X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)、N2吸脱附实验(BET)、透射电镜(TEM)和CO程序升温脱附(CO-TPD)对这些催化剂进行了表征. 结果表明, 当Ce的质量分数为3%时, 低碳醇的时空收率和选择性达到最高, 分别为696.4 mg·g-1·h-1和59.7%, 其中乙醇占总醇的46.8%, 适量Ce的添加能提高Cu物种在催化剂上的分散度和催化剂的还原性能, 能显著地增加催化剂吸附CO的能力, 促进合成醇活性位的形成, 进而明显提高催化剂的活性和总醇的选择性. 研究表明, 将具有高活性和高碳链增长能力的CuCo基催化剂与碳纳米管的限域效应结合, 可实现缩窄产物分布、大幅度提高乙醇选择性的目的.
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6.
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不同载体Ni基负载型催化剂对甲烷部分氧化制合成气催化行为研究
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王润平 毛树红 段秀琴 李文斌 王齐 池永庆《燃料化学学报》,2015年第43卷第2期
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采用浸渍法制备了单一载体(Al2O3、ZrO2、CeO2)和ZrO2、CeO2改性的Al2O3复合载体的Ni催化剂,考察了在甲烷部分氧化制备合成气反应中的催化性能。通过N2-物理吸附、H2程序升温还原、X射线衍射、NH3程序升温脱附和程序升温氧化等技术对催化剂进行了表征。结果表明,在单一载体催化剂中,Ni/Al2O3具有较大的比表面积,其初始反应活性较高,但该催化剂表面易形成大量的积炭而快速失活。Ni/ZrO2和Ni/CeO2催化剂比表面积较小,活性金属Ni在其表面分散性差,催化剂具有较低的CH4转化率。而CeO2和ZrO2改性的Al2O3复合载体催化剂,具有较大的比表面积,反应活性明显高于单一载体催化剂。CeO2-Al2O3复合载体催化剂具有最高的反应活性和较好的反应稳定性。同时表明,含CeO2催化剂反应后表面积炭较少,CeO2的储放氧功能增强了催化剂对O2的活化,提高催化剂活性的同时,可以抑制积炭的生成。
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7.
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粘土担载的钼基催化剂的制备、结构及CO加氢合成醇性能
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武改美 周纪龙 吕梅梅 谢威 孙松 高琛 汪文栋 鲍骏《化学物理学报》,2015年第28卷第5期
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采用溶胶凝胶法与等体积浸渍相结合制备了一系列以粘土为载体的K-Co-Mo催化剂. 采用XRD、N2等温吸脱附、H26+的还原，但对Mo4+和Co2+的还原没有明显的影响. 催化剂经还原后，在其表面生成了一种更低价态的Moδ+(1<δ<4)物种，被认为是合成醇的活性中心. 与非负载催化剂相比，粘土担载的K-Co-Mo具有更高的合成醇性能. 负载型催化剂具有较高的活性物种分散度，并且其介孔结构在一定程度上延长了合成醇反应中间体的滞留时间，从而促进了低碳醇的生成. 经773 K还原的催化剂具有较高的活性，其原因可为催化剂表面具有较高含量的Moδ+物种.
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8.
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焙烧温度对K改性Ag－Fe／ZnO－ZrO2催化剂结构和CO加氢合成低碳混合醇醚性能的影响
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冉磊 华金铭 魏可镁《燃料化学学报》,2015年第43卷第3期
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采用并流共沉淀法在不同焙烧温度下制备K改性Ag-Fe/ZnO-ZrO2催化剂,考察不同焙烧温度对催化剂CO加氢合成低碳混合醇醚反应性能的影响。通过N2物理吸附(N2-adsorption)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD)等手段对催化剂进行表征。结果表明,250 ℃焙烧的催化剂,由于焙烧温度较低,表面尚未形成足够多的活性位,未能达到最佳的催化性能;300 ℃焙烧的催化剂,其CO转化率最高、醇醚选择性较高,醇醚时空产率达到最大值。随着焙烧温度进一步升高,CO转化率逐渐降低,醇选择性先降低后增大,二甲醚(DME)选择性逐渐增大,醇醚时空产率逐渐降低。催化剂性能主要与其比表面积、还原性能、所含银铁复合物分散度及CO吸脱附性能有关,即比表面积较大、易于被还原、银铁复合物分散度较高以及较多的CO吸脱附活性位,有利于催化剂CO加氢转化。催化剂表面活性位对CO的非解离吸附强度降低,有利于醇醚产物的生成;而对CO的解离吸附强度增强,则不利于烃类产物的生成。
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9.
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Na促进的CuCoMn催化剂催化生物质合成气合成高醇
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叶同奇 张朝霞 徐勇 颜世志 朱九方 刘勇 李全新《物理化学学报》,2011年第27卷第6期
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研究钠促进的CuCoMn催化剂的特性及其在生物质气化合成气合成高醇中的应用. 研究了催化剂中Na含量及合成条件(温度、压力和空速)对生物质基合成气合成高醇性能的影响. 发现CuCoMnNa0.1催化剂较适合高醇合成, 在300 °C以下, 随着温度的上升, 碳转化率增大, 而醇选择性降低. 压力的增加有利于醇的合成, 增大空速会明显降低碳转化率, 但醇时空产率则因转换频率的增加而增大. 在所考察的范围内, 醇产率最高达到304.6 g·kg-1·h-1, 其中C2+高醇(C2-C6醇)占64.4% (w, 质量分数). 醇产物和烃产物均符合ASF (Anderson- Schulz-Flory)分布关系. 根据催化剂性能与表征分析, Na的加入有利于提高生物质气化合成气合成高醇的选择性和活性元素Cu、Co的分散性. X射线光电子谱(XPS)测试结果显示反应后的催化剂表面上, Cu以Cu+和Cu0的混合形式存在, 而Co则是Co2+/Co3+和Co0的混合物. 增加Na的含量, Cu0/Cu+比率和Co0的强度均随之减小.
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10.
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Zr对CuO/ZnO/Al2O3前驱体物相、催化剂结构及其合成甲醇性能的影响 被引次数：1
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李 忠 刘 岩 范 辉 郑华艳《无机化学学报》,2010年第26卷第7期
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采用并流共沉淀法，在CuO/ZnO/Al2O3三元催化剂中加入第四组分Zr，考察了沉淀温度对四元催化剂的前驱体物相组成及浆态床合成甲醇催化活性的影响。通过XRD、DTG、TPR、FTIR、CO-TPD、XPS、HR-TEM等对所制备催化剂及其前驱体的微观结构进行了表征。研究表明：Zr促进了绿铜锌矿(Cu，Zn)5(CO3)2(OH)6物相的生成，使催化剂前驱体中绿铜锌矿含量增加，焙烧后的催化剂铜锌协同作用增强，CuO分散度提高，CuO晶粒平均直径只有4.18 nm，同时还原温度显著降低为150 ℃，CO吸附能力增强，结果显著提高了浆态床合成甲醇催化活性和稳定性。与CuO/ZnO/Al2O3三元催化剂相比，80 ℃沉淀制备的含4% Zr的CuO/ZnO/Al2O3/ZrO2四元催化剂的甲醇时空收率提高了8.67%，失活率降低了65.12%。
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11.
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Mn助剂对K-Co-Mo催化剂结构及CO加氢合成低碳醇性能的影响
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谢威 姬丽丽 周纪龙 潘海斌 朱俊发 张燚 孙松 鲍骏 高琛《化学物理学报》,2016年第29卷第6期
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通过溶胶-凝胶法合成了一系列Mn掺杂K-Co-Mo催化剂，并利用X射线衍射、N2吸脱附、NH3程序升温脱附、原位漫反射红外光谱以及X射线吸收谱等技术对催化剂的结构进行了表征.活性测试结果显示Mn掺杂催化剂比未掺杂催化剂表现更高的合成低碳醇的催化活性，尤其是C2+醇的选择性得到了明显的提高.醇产物分布偏离了ASF分布规律，甲醇的含量显著减少，乙醇成为主要醇产物.表征结果表明Mn助剂的加入增强了Co和Mo之间的相互作用，促进了醇生成活性中心Co-Mo-O物种的生成.显著减少了催化剂强酸性位的数量，促进了弱酸性位的产生，有利于醇产物的生成.助剂的加入有利于催化剂对CO的线性和桥式吸附，促进了醇产物的生成和碳链的增长，提高了催化剂对C2+醇的选择性.
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12.
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不同载体对负载型氧化钨催化剂在己二酸合成反应中的结构及性能影响
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张召艳 祝全敬 丁靖 戴维林 宗保宁《物理化学学报》,2001年第30卷第8期
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以SBA-15、六角介孔二氧化硅（HMS）和SnO2为载体，通过浸渍法合成了含钨负载型催化剂，并考察了三种催化剂在环氧环己烷选择氧化制备己二酸反应中的催化性能. 通过X射线衍射（XRD），透射电镜/场发射透射电镜（TEM/FETEM），紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS），拉曼（Raman）光谱，X射线光电子能谱（XPS）以及傅里叶变换红外（FTIR）光谱等手段对各种催化剂的结构进行表征. 结果表明，载体与催化剂的性能有密切的关系. 以SnO2为载体的WO3/SnO2催化剂活性最高，其次是WO3/HMS催化剂，WO3/SBA-15 催化剂的活性最差.XRD 分析显示WO3/SnO2催化剂中氧化钨物种的晶化程度最低，TEM 和XPS 结果表明氧化钨物种在WO3/SnO2催化剂表面高度分散并且粒径尺寸很小（约2 nm），UV-Vis DRS结果表明在WO3/SnO2催化剂中存在孤立[WO4]四面体和低聚态的钨物种，这些物种的存在可能是WO3/SnO2催化剂具有高活性的主要原因. 此外，WO3/SnO2催化剂可以重复使用多次，6 次反应后己二酸（AA）得率仍然保持在80%以上，说明氧化钨物种与SnO2载体间存在强烈的相互作用，从而提高了催化剂的稳定性.
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13.
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Cu-Fe基双孔载体催化剂结构和低碳醇合成反应性能
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刘建国 定明月 王铁军 马隆龙《物理化学学报》,2012年第28卷第8期
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采用超声浸渍法制备了Cu、Fe 双活性组元改性的双孔载体(M)催化剂, 采用N2物理吸附、H2程序升温 还原/脱附(H2-TPR/TPD)、X射线衍射(XRD)等表征手段考察了催化剂中Cu-Fe的相互作用, 并在固定床反应器 中评价了Cu/Fe摩尔比的改变对低碳醇合成反应性能的影响. 结果表明: 小孔硅溶胶浸渍在大孔硅凝胶中可形 成具有不同纳米孔径结构的双孔载体, 增加小孔硅溶胶的含量可促使双孔载体中小孔纳米结构尺寸变小. Fe/ Cu摩尔比的增加有利于铜物种在载体表面的分散, 促进了表层CuO和Fe2O3的还原, 加强了双孔载体内孔道 与铜铁氧化物之间的相互作用, 促使了单质铜的分散和铁碳化物的生成. CO加氢反应活性和低碳醇时空收率 随着Fe/Cu 摩尔比的逐渐增加呈现增加的变化趋势. 当Fe/Cu 摩尔比增加到30/20 时, Cu-Fe 基双孔载体催化 剂的CO转化率增加到46%, 低碳醇的时空收率增加到0.21 g·mL-1·h-1, C2+OH/CH3OH质量比达到1.96.
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14.
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Zr 改性MnOx/MWCNTs催化剂的结构特征与低温SCR活性
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杨超 刘小青 黄碧纯 吴友明《物理化学学报》,2001年第30卷第10期
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以ZrO（NO3）2·2H2O为前驱体对多壁碳纳米管（MWCNTs）进行了改性并负载MnOx制备了MnOx/ZrO2/MWCNTs 催化剂. 考察了Zr 对催化剂低温选择性催化还原（SCR）反应活性的影响，并通过多种分析手段对催化剂的结构进行了表征. 结果表明Zr 的添加对催化剂的低温SCR活性具有显著的促进作用，当Zr 负载量为30%时，催化剂活性最佳. X射线衍射（XRD）、拉曼（Raman）光谱、透射电镜（TEM）、N2吸附-脱附的表征结果分析表明，适量的Zr 改性促进了MnOx在载体表面的分散，增强金属氧化物与MWCNTs 之间的作用，也能增加催化剂的比表面积、孔容和孔径. X 射线光电子能谱（XPS）、H2程序升温还原（H2-TPR）和NH3程序升温脱附（NH3-TPD）的分析结果则显示，Zr 能提高催化剂表面化学吸附氧浓度，促进Mn3+转化为Mn4+，从而使催化剂表面的活性位点增多，氧化还原能力增强，同时还提高了催化剂表面酸性位点的数量和强度，促进了NH3的吸附，是MnOx/ZrO2/MWCNTs 催化剂低温SCR活性提高的主要原因.
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15.
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Bi2MoO6/BiVO4异质结的水热合成和可见光催化活性
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林雪 郭晓宇 王庆伟 常利民 翟宏菊《物理化学学报》,2015年第30卷第11期
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采用一步水热法制备Bi2MoO6/BiVO4复合光催化剂. 利用X 射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)等手段对其晶体结构和微观结构进行了表征. 结果表明, Bi2MoO6纳米粒子沉积在BiVO4纳米片表面从而形成异质结结构. 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)表明所制备的Bi2MoO6/BiVO4异质结较纯相Bi2MoO6和BiVO4对可见光吸收更强. 由于形成异质结结构及其光吸收性能使Bi2MoO6/BiVO4 光催化活性有较大提高. 可见光下(λ>420 nm)光催化降解罗丹明B (RhB)实验结果表明,Bi2MoO6/BiVO4光催化活性较纯相Bi2MoO6和BiVO4高. Bi2MoO6/BiVO4样品光催化性能提高的原因是Bi2MoO6和BiVO4形成异质结, 从而有效抑制光生电子-空穴对的复合, 增大了可见光吸收范围及比表面积.
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16.
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Ni/CeO2-SiO2催化剂的制备、表征及其甲烷部分氧化制合成气性能
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胡久彪 余长林 毕亚东 魏龙福 陈建钗 陈喜蓉《催化学报》,2014年第35卷第1期
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以硝酸亚铈（Ce（NO3）3·6H2O）和正硅酸四乙酯（C8H20O4Si）为前驱体，采用溶胶-凝胶法合成了系列具有大比表面积的xCeO2-（1-x）SiO2（x = 0，0.25，0.50，0.75，1）复合氧化物载体，然后浸渍活性组分Ni制得用于甲烷部分氧化制合成气的Ni催化剂。运用N2物理吸附-脱附、X射线粉末衍射、扫描电镜、紫外-可见漫反射光谱、氢程序升温还原、氨程序升温脱附和热重等手段对所得催化剂的组织结构、还原性、表面酸性和积炭行为等进行了表征；同时考察了催化剂的组成、焙烧温度和反应时间等对催化剂在甲烷部分氧化制合成气中催化性能的影响。表征结果表明，该系列Ni/CeO2-SiO2催化剂具有大比表面积，CeO2晶粒较小，NiO的分散性好且易被还原，表面酸性弱，不容易积炭。当Ce/Si摩尔比为1：1，活性组分Ni的质量分数为10%，焙烧温度为700℃时，所制备的Ni/CeO2-SiO2催化剂表现出较好的稳定性、最高的CH4转化率（~84%）和对产物CO及H2的选择性（>87%）。
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17.
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FeMn、FeMnNa和FeMnK催化剂上合成气制低碳烯烃的比较
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李江兵 马宏方 张海涛 孙启文 应卫勇 房鼎业《物理化学学报》,2001年第30卷第10期
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研究了钠、钾助剂对FeMn 合成低碳烯烃催化剂结构及性能的影响. 低温N2吸附、X射线光电子能谱（XPS）、X射线衍射（XRD）、H2程序升温还原（H2-TPR）、CO/CO2程序升温脱附（CO/CO2-TPD）、Mössbauer 谱和CO+H2反应的研究结果表明，增加Mn助剂含量促进了活性相的分散和低碳烯烃的生成，而过多锰助剂在催化剂表面的富集则降低了费托合成反应的CO转化率；钾助剂和钠助剂的加入均抑制了催化剂的还原并且促进了CO2和CO的吸附. 比较还原后（H2/CO摩尔比为20）和反应后（H2/CO摩尔比为3.5）催化剂的体相结构可以发现，在FeMn、FeMnNa和FeMnK催化剂中，由于钾助剂的碱性和CO吸附能力较强，因此体相中FeCx的含量相对较高；而活性测试结果表明，FeMnNa催化剂拥有最好的CO转化率（96.2%）和低碳烯烃选择性（30.5%，摩尔分数）.
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18.
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用于 CH4/CO2 重整反应 Ni/ZrO2-Al2O3 催化剂的结构和抗积炭性能
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刘欣梅 高晓 李翔《催化学报》,2011年第32卷第1期
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在表面活性剂 P123 作用下, 通过无机盐的双水解反应制备了介孔 ZrO2-Al2O3 复合氧化物. 研究发现, 所得样品具有较大的比表面积和可调变的孔结构. ZrO2可嵌入到Al2O3 骨架中形成固溶体, 因而热稳定性增加; 与 Al2O3 相比, 适量ZrO2加入使ZrO2-Al2O3 的酸密度和酸强度增加. 在 CH4/CO2 干气重整反应中, Ni/ZrO2-Al2O3 催化剂活性略低于 Ni/Al2O3 , 但表现出优良的抗积炭性能. 这不仅与 Ni 分散度有关, 而且与因氧化物载体缺陷位和小晶粒而造成的电子效应密切相关.
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19.
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生物质气经由二甲醚两步法制备低碳烯烃
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李宇萍 涂军令 王铁军 马隆龙 张兴华 章青 蔡炽柳《化学物理学报》,2014年第27卷第2期
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制备出NiSAPO-34及NiSAPO-34/HZSM-5催化剂，考察了其对二甲醚催化转化制备低碳烯烃的性能．利用Cu/Zn/Al/HZSM-5和筛选出的2%NiSAPO-34/HZSM-5催化剂进行生物质气经由二甲醚两步法制备低碳烯烃的实验， 结果表明在SAPO-34上添加2%的Ni不改变其结构， 但降低了酸中心数量， 并生成了较强的酸中心． 添加少量具有稳定酸中心的HZSM-5， 该催化剂的活性提高到3 h以上， 反应进行2 h获得了最高的低碳烯烃选择性为90.8%． 当把该催化剂应用到两步催化转化过程的第二个反应器中， 其高催化活性可达5 h以上． 当以低氢碳比生物质气(H2/CO/CO2/N2/CH4=41.5/26.9/14.2/14.6/2.89)作为原料时，经两步转化，低碳烯烃的收率达到84.6 g/m3syngas．
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20.
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有序介孔碳的微波快速合成和表面修饰及其负载性能 被引次数：1
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王道军 王 涛 周建华 孙 盾 狄志勇 何建平《无机化学学报》,2010年第26卷第2期
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以低聚合度酚醛树脂为碳源、三嵌段共聚物F127(Mw=12 600，PEO106PPO70PEO106)为模板导向剂，以微波辐照替代传统的烘箱热聚合，在常见功率下(400～800 W)快速(15～60 min)聚合，并高温碳化获得介孔碳。XRD、TEM、低温N2吸脱附等测试表明所得样品具有高度有序的介孔结构，比表面积和孔容分别可达614 m2·g-1和0.47 cm3·g-1。合成的介孔碳经NaBH4和胶体钯溶液两步修饰处理，表面被活化并沉积了Pd颗粒，导电性和亲水性均得到改善，载Pt的量和分散性明显提高，Pt/C催化剂的电化学活性面积由4 m2·g-1增加到29 m2·g-1。
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