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相似文献
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1.
在不同温度(673~1073K)下,于流动N2气中焙烧ZrO(OH)2醇(乙醇)凝胶,制备了不同尺寸的ZrO2-AN纳米晶(6~30nm).采用沉积-沉淀方法制备了相应的质量分数为0.7%的Au/ZrO2-AN催化剂.用XRD,XRF,TEM/HRTEM,EDS,N2吸附和1,3-丁二烯加氢反应对ZrO2-AN和Au/ZrO2-AN催化剂进行了表征.结果表明,在所有的Au/ZrO2-AN样品中,Au粒子的平均尺寸为4~5nm,ZrO2-AN的颗粒大小没有因为负载Au粒子而发生改变.1,3-丁二烯在Au/ZrO2-AN催化剂催化下能以100%的选择性进行加氢反应生成单烯烃.随着Au/ZrO2-AN催化剂中ZrO2-AN纳米晶尺寸的增加或“载体”焙烧温度的升高,1,3-丁二烯的转化率明显降低;1-丁烯的选择性先增加后减小,2-丁烯中反/顺异构体的摩尔比在0.5~1.0的范围内逐渐增大,TEM/HRTEM表征结果清楚地表明,Au/ZrO2-AN催化剂中Au粒子与ZrO2-AN颗粒接触界面/周边随ZrO2-AN颗粒尺寸的减小而明显增加,这很可能是含有更小尺寸ZrO2-AN纳米粒子的Au/ZrO2-AN催化剂具有更高的催化活性的重要原因.  相似文献   

2.
张鑫  徐柏庆 《化学学报》2005,63(1):86-90
从同一ZrO(OH)2出发制备了三种不同尺寸的ZrO2纳米颗粒(ZrO2-CP: 40~200 nm, ZrO2-AN: 18~25 nm, ZrO2-AD: 10~15 nm), 采用沉积-沉淀方法制备了相应的Au/ZrO2催化剂. 用XRD, XRF, TEM和低温N2吸附对ZrO2和Au/ZrO2进行了表征. XRD和TEM分析表明Au/ZrO2样品中Au粒子的平均尺寸为4~5 nm, 而ZrO2的晶相和颗粒大小没有因为“负载”Au粒子而发生变化. CO催化氧化反应的结果表明, Au/ZrO2催化活性随着ZrO2纳米粒子尺寸的减小活性明显增加. TEM/HRTEM结果表明, Au/ZrO2催化剂中Au粒子与ZrO2颗粒接触界面随ZrO2颗粒尺寸的减小而明显增加, 这很可能是含有更小尺寸ZrO2纳米粒子的Au/ZrO2催化剂具有更高催化活性的重要原因.  相似文献   

3.
应用溶胶-凝胶法制备不同铁掺杂量的ZrO2粉体,以ZrO2/C为载体制备Pt-Zr1-xFexO2/C催化剂电极.X射线衍射(XRD),透射电镜(TEM)表征载体及催化剂的表面形貌和晶体结构.结果表明,催化剂中Pt和ZrO2颗粒在活性炭表面均匀分布,铂颗粒尺寸为2~4 nm,ZrO2颗粒尺寸为3~7 nm循环伏安法和计时电流法测定催化剂对甲醇电氧化作用,显示在ZrO2晶体中掺杂铁可以提高催化剂的甲醇电氧化活性.其性能与铁的掺杂量有关.  相似文献   

4.
奚立民  柯中炉 《分子催化》2006,20(5):419-423
采用纳米化学技术制备了新型的纳米复合固体超强酸催化剂SO4^2-/ZrO2-Fe2O3,并用XRD、TEM进行了表征。结果表明:所研制的SO4^2-/ZrO2-Fe2O3催化剂为晶态纳米粒子,平均粒径为30nm,分散性较好;当活化温度为580℃,反应温度为75℃,n(硝酸)/n(苯)=2,m(苯)/m(催化剂)=20,催化反应时间5h时,硝基苯收率可达89.6%.  相似文献   

5.
新型磁性纳米固体酸催化剂ZrO2/Fe3O4的制备及表征   总被引:16,自引:0,他引:16  
常铮  郭灿雄  李峰  段雪  张密林 《化学学报》2002,60(2):298-304
根据将磁性一材料和固体酸进行组装的设想,成功制备了磁性纳米固体酸催化剂。纳米级样性前体-磁基体(Fe3O4)的磁性、粒子尺寸受到Fe^2^+/Fe^3^+投料比和用于沉淀的NaOH浓度的显著影响;不同复合方法也对磁性固体酸催化剂ZrO2/Fe3O4的酯化催化性能影响显著。XRD,XPS,TEM,比表面积测定,元素组成分析及磁学性能测定等表征结果证实,新型催化剂以磁性材料为核,固体酸催化剂活性组分包覆在其外部形成包覆型的磁性纳米催化剂。该系列催化剂均具有较小的粒子尺寸、较强的磁性及较高的酯化催化活性;并且易于通过磁场进行回收,使用寿命较长。它们对乙酸与正丁醇酯化反应的催化活性随着ZrO2含量增加而提高。催化剂中ZrO2的晶化温度因为Fe3O4的存在而升高,有利于催化剂活性的保持,热处理温度会对催化剂的磁性及催化活性产生影响。  相似文献   

6.
采用纳米化学技术制备了新型的纳米复合固体超强酸催化剂SO2-4 /ZrO2 -Fe2O3, 并用XRD、 TEM进行了表征. 结果表明: 所研制的SO2-4 /ZrO2 -Fe2O3 催化剂为晶态纳米粒子, 平均粒径为30 nm, 分散性较好;当活化温度为580 ℃, 反应温度为75 ℃, n (硝酸)/n (苯)=2, m (苯)/m (催化剂)=20, 催化反应时间5 h时, 硝基苯收率可达89.6%.  相似文献   

7.
采用共沉淀法和金属有机配合物固载法,分别制备了钴氧化物负载的纳米金催化剂.考察了该催化剂对CO低温氧化反应的催化活性及其制备方法和制备条件,如焙烧温度和时间、金的负载量、活性组分前体、沉淀剂的滴加顺序等因素对催化性能的影响.结果表明:严格控制制备条件.上述两种方法制备的3%Au/Co3O4催化剂,对CO氧化反应都具有很高的催化活性,可分别于-22℃和-5℃将空气中1%的CO完全转化为CO2.:XRD和TEM测试结果显示.催化剂上的金颗粒大小在10nm范围内,载体为适度结晶的四氧化三钴.  相似文献   

8.
李凝  罗来涛 《分子催化》2005,19(5):366-370
以大孔Al2O3为基载体,采用沉积-沉淀法和溶胶-沉积法制备了负载型纳米ZrO2/Al2O3复合载体.用XRD、TEM和比表面与孔径测定等手段对载体进行了表征.结果表明,负载型纳米ZrO2/Al2O3复合载体具有较大的比表面积和适宜的孔径分布,纳米ZrO2在载体上呈单层均匀分布.以CH4-CO2重整制合成气为探针反应,考察了Ni/ZrO2/Al2O3催化剂的活性和选择性.  相似文献   

9.
掺杂TiO2纳米粉的合成、表征及催化性能研究   总被引:33,自引:0,他引:33  
 考察了制备方法对掺杂Fe2O3,ZrO2或SnO2的TiO2纳米粉的XRD谱及催化性能的影响.结果表明,用共沉淀法制备的Fe2O3·TiO2对其XRD谱强度的影响较大,而负载法制备Fe2O3/TiO2对其XRD谱的强度无影响;两种方法制备的掺杂ZrO2或SnO2的TiO2样品对XRD谱均无影响.TEM结果表明,TiO2纳米粉的晶粒均匀,粒径为14~18nm.苯酚水溶液的光催化氧化分解反应结果表明,与TiO2样品相比,负载型Fe2O3/TiO2的催化活性明显较高,但ZrO2/TiO2,SnO2/TiO2和共沉淀型Fe2O3·TiO2的催化活性变化不大.可以认为,对掺杂Fe2O3的TiO2催化剂,负载法是较好的制备方法.  相似文献   

10.
分别以中孔炭(MPC)和VXC-72R炭黑作载体,制备了中孔炭载纳米Au粒子(Au/MPC)和VXC-72R炭黑载纳米Au粒子(Au/CB),并将其用作直接硼氢化钠燃料电池阳极电氧化催化剂.分别用X-射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)等比较了不同载体催化剂的结构和形貌.结果表明,纳米Au粒子均为面心立方结构,Au/MPC中纳米Au粒子的粒径为16nm左右比Au/CB中的纳米Au粒子的更小,且均匀分散在载体的表面.用循环伏安曲线和动电位极化曲线等比较了不同载体催化剂的电化学特性.结果表明,Au/CB的电流密度为38.10mA·cm-2,而Au/MPC的电流密度达到42.88mA·cm-2,比Au/CB的电流密度提高了12.5%.  相似文献   

11.
汽车尾气净化用钯催化剂的制备及活性考察   总被引:4,自引:0,他引:4  
制备了一系列用于净化汽车尾气的新型钯催化剂.该催化剂以堇青石蜂窝陶瓷为基体与含助剂的γ-Al2O3涂覆层构成载体,La、Ce、Pr、Sm、Nd、Eu、Mg、Ca、Ba、Sr、Ni、Fe、Mn等的复合氧化物为助催化剂,主活性组分钯,含量为0.05%.在实验室配气条件下,对该系列催化剂进行三效活性的测试,结果显示催化剂对CO.THC.NO的T50分别为188℃,213℃,204℃,经空气中1000℃/4h的快速热老化后(相当于汽车运行5万公里),T50分别为202℃,231℃,222℃;表明,部分助剂引入涂层,增大了载体的比表面积,提高了载体的抗热冲击能力;以氧化物形式引入的另一部分助剂同时起到分散和稳定贵金属的作用,且钯与其产生协同作用,对改善钯催化剂的三效性能有显著效果.  相似文献   

12.
近十多年来,均相络合催化剂的固载化是一个活跃的研究领域,我们在聚合、歧化、加氢等络合催化剂负载化方面的工作。说明负载型络合催化剂中的载体,可以视为一个配体,由于其有不同的化学及空间效应,因此是一个复杂的配体.在环戊二烯选择加氢的研究中,不同载体对加氢反应的活性及选择性的影响,说明载体的性质、结构、分子量及其上基团,对于底物的配位和它在活性物种上的加氢速度常数都有调变作用,本文报  相似文献   

13.
14.
A polystyrene-supported palladium complex soluble in tetrahydrofuran and N,N-dimethylacetamide and precipitated in diethyl ether or acetonitrile was prepared from two routes as an excellent and recyclable palladacycle catalyst for carbon-carbon bond formation in Heck and Suzuki reactions to give high yields of the desired products.  相似文献   

15.
聚苯乙烯负载季鏻盐型树脂的制备及催化效应   总被引:1,自引:0,他引:1  
用高分子材料负载季鏻盐相转移催化剂的开发和研究已有报导。Reeves和Idoux曾用氯甲基聚苯乙烯树脂经多步反应制得催化剂。Tomoi通过CF_3SO_3H催化ω-溴代烯烃与树脂付-克烷基化反应制得溴烃基树脂,再与三烃基膦反应制成高分子负载季磷盐催  相似文献   

16.
几个制备因素对低镍甲烷化催化剂结构和性能的影响   总被引:1,自引:0,他引:1  
对Ni/Al_2O_3催化剂体系的制备方法与其结构和性能的关系已有不少研究报道,文献多侧重于比较各不同制备方法之间的差异,对同一方法的各步骤条件的影响研究尚不多,且缺少微观结构与宏观性能的直接关联。为此,本文研究了某些制备因素对低含Ni量Ni/Al_2O_3催化剂性能的影响,旨在找出制备条件-结构状态-催化性能之间的联系,为催化剂的有效设计提供依据。  相似文献   

17.
烯烃配位聚合催化剂的研究进展   总被引:1,自引:0,他引:1  
较全面地综述了配位聚合催化剂和聚合机理的研究进展:高效Ziegler-Natta催化剂催化丙烯、乙烯等烯烃高效聚合,可合成多种高性能聚烯烃,等规聚丙烯的等规度大于98.5%,不同结构和性能的聚乙烯包括线性低密度聚乙烯(LLDPE)、超低密度聚乙烯(VLDPE)、中密度聚乙烯(MDPE)、高密度聚乙烯(HDPE)、双/宽峰分布聚乙烯、超高分子量聚乙烯(UHMWPE)和超低密度双/宽峰分布聚乙烯等;茂金属催化剂催化苯乙烯、乙烯、丙烯、1-丁烯等烯烃的均聚合和共聚合,并概括了其聚合机理;非茂金属催化剂合成多组分、多立体结构嵌段的聚烯烃,极性聚烯烃及超支化聚烯烃等,介绍了链行走和链穿梭机理。展望了配位聚合的发展趋势,认为聚合过程的环境友好、产品使用过程的环境友好、聚烯烃的高性能化和功能化是从事配位聚合工作的全体人员努力的方向。  相似文献   

18.
A calorimetric method is proposed to evaluate the catalytic activity of a solid catalyst with respect to the exothermic oxidation of Volatile Organic Compounds (VOC).This method employs a differential thermal analyzer in which an inert reference and a catalytically active sample are both fluxed at a constant rate with a reactive gaseous mixture composed of an inert gas (N2 90% vol.), oxygen and VOC, the last typically 900 to 5000 ppm. While the temperature is varied according to a predefined cycle, the output signal due to the exothermic reaction on the catalyst is continuously recorded. The design of the test chamber, the amount of catalyst, the shape of the holders and finally the flow rate and composition of the gaseous mixture should be carefully selected in order to achieve reproducible results.  相似文献   

19.
钴离子在γ-Al_2O_3上的吸附速度比钼酸根离子的慢,但钴离子的视扩散系数比钼酸根的大(25℃下D_(Co)=1.2×10~(-5)cm~2/s,D_(Mo)=4.4×10~(-6)cm~2/s)。钴的吸附等温线符合Langmuir等温式,而钼的符合Freundlich等温式。在等孔容积共浸法制备催化剂时,低pH值下由于Al_2O_3吸附Mo较多而导致Co、Mo在颗粒中分布不均;在高pH值下由于Mo的吸附量锐减,可用共浸法得到分布均匀的催化剂。K_2CO_3在均匀型Co-Mo/Al_2O_3催化剂上的吸附等温线符合Langmuir等温式,虽然吸附量较大,但在浸渍液中含量足够时也可得到均匀分布的结果。  相似文献   

20.
The activity and the selectivity of Ru and Pt based carbon catalysts in the selective oxidation of long-chain aliphatic alcohols (C8, C10, C12) have been investigated. Ru/AC and Pt/AC always showed good initial activity, however deactivation phenomena rapidly depressed the catalytic per-formance of the catalysts. These phenomena can be limited by modification of Ru/AC and Pt/AC with Au improving the durability of the catalyst. Ru/AC and AuRu/AC showed good selectivity to the corresponding aldehyde (95%) making these catalysts promising for fragrances manufacturing. The advantage in using Au modified catalyst lies on the easier regeneration procedure com-pared to the one necessary for Ru/AC. Pt /AC and AuPt/AC showed a lower selectivity to aldehyde promoting the formation of the acid and the ester formation respectively. The addition of water in the solvent system speeds up the reaction rate but drastically decreased the selectivity to aldehyde especially in the case of Pt based catalysts.  相似文献   

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