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相似文献
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1.
贺泓  张润铎  余运波  刘俊锋 《催化学报》2003,24(10):788-794
 利用自行研制的全自动催化剂活性评价装置和原位漫反射红外光谱仪,分别考察了Ag的负载量和形态、氧浓度及水蒸气添加对Ag/Al2O3催化剂上C3H6选择性催化还原NO性能的影响.结果表明,Ag的最佳负载量为4%~6%,此时粒径为15nm左右的银簇粒子均匀地分散在Al2O3载体表面.在GHSV=50000h-1和θ=430~550℃条件下,4%Ag/Al2O3上NO转化率可达90%以上.反应过程中有机含氮化合物及NO2的生成,导致NO和NOx转化率间产生差异.当氧浓度为7%时,催化剂对NO选择性还原的催化活性最高.水的添加阻碍了活性中间物种NCO及其前驱体的形成,导致催化剂的平均活性下降.  相似文献   

2.
分别采用浸渍法(IM)和溶胶-凝胶法(SG)制备了一系列不同铂负载量的催化剂,在固定床反应器上用C3H6作还原剂,测试了选择性还原NOx的活性,结果发现,在IM法和SG法制备的催化剂中,活性组分铂最佳负载质量分数分别为0.5%和2%.针对两种催化剂.分别考察了氧浓度、丙烯浓度及反应气流量对选择性催化还原NOx性能的影响,催化活性随丙烯浓度的增大而上升,2%Pt/Al2O3(SG)催化剂的抗SO2性能好于0.5%Pt/A12O3(IM)催化剂.H2O的存在可明显拓宽活性温度范围,并向高温区间移动,在200~400℃范围内可有效净化NOx。  相似文献   

3.
王进  余运波  解淑霞  贺泓 《催化学报》2004,25(10):824-828
 在富氧条件下研究了几种贵金属修饰的Ag/Al2O3催化剂选择性催化还原(SCR)NOx的活性和反应机理. 催化活性实验结果表明,在模拟柴油机尾气的实验条件下,5%Ag-0.01%Pd/Al2O3在300~500 ℃范围内显示出很高的NOx转化率,而Pt和Au的添加均使Ag/Al2O3的NOx转化率明显降低. 原位漫反射傅里叶变换红外光谱结果显示,添加少量的Pd在反应过程中有利于丙烯部分氧化形成烯醇式(C=CH-O-)活性中间物种,该物种对NO2和NO-3的反应活性很高,能够生成关键中间体异氰酸酯(-NCO),从而加速NOx催化还原反应.  相似文献   

4.
氢部分选择性催化还原NO反应研究   总被引:3,自引:3,他引:0  
在低钯含量活性非均布Pd/Al2O3催化剂上,实现了富氧条件下,氢部分选择性催化还原NO过程,低温、富氧条件下NO的转化率高达80%-100%。NO直接分解实验表明,600℃,NO分解转化率在无氧时为17.3%,有0.5%氧存在时接近于0。氢非选择性还原NO条件下,100℃以下,NO转化率为100%。根据实验结果及文献,推测了氢部分选择性还原NO过程中可能存在的反应,不同的反应温度下,NO脱除反应有所不同。在115℃以下,NO还原产物为NH3;115℃-155℃,NO还原产物为NH3、N2O和N2;155℃以上,NO还原产物中无NH3存在。NO还原反应与氢氧反应是平行的竞争反应。  相似文献   

5.
富氧条件下Cu/Al2O3催化剂上C3H6选择性还原NO的研究   总被引:9,自引:0,他引:9  
以Cu/Al2O3为催化剂,对富氧条件下C3H6为还原剂选择性催化还原NO反应进行了研究.活性评价结果表明,与高活性的Ag/Al2O3催化剂相比,Cu/Al2O3催化剂选择性还原NO的活性较低,NO的最高转化率仅为40%.在所考察的温度范围(473~723K)内,红外谱图中不存在有机含氮化合物(R—ONO和R—NO2)的特征振动吸收峰.作为反应中间体—NCO的前驱体,有机含氮化合物在Cu/Al2O3催化剂表面难以生成是造成催化剂选择性还原NO活性低的直接原因.在Cu/Al2O3催化剂上,NO2吸附能够优先发生,并以NO3-物种的形式覆盖在大部分催化剂表面.动态原位红外光谱实验发现,这种NO3-表面物种与C3H6的反应性较差,使生成有机含氮化合物的关键反应难以发生,但此时的催化剂表面有利于C3H6和O2的完全氧化反应,这是导致Cu/Al2O3催化剂选择性较低的根本原因.  相似文献   

6.
张长斌  石晓燕  贺泓 《催化学报》2005,26(8):645-649
 在富氧条件下,以乙醇为还原剂,考察了不同金属负载量的Ag/Al2O3和Cu/Al2O3催化剂选择性还原NOx的活性. 结果表明,4%Ag/Al2O3和10%Cu/Al2O3分别为各自体系中的最佳催化剂. 4%Ag/Al2O3具有很高的选择性催化还原NOx的活性,但同时会产生一定量的副产物CO. 10%Cu/Al2O3选择性催化还原NOx的活性不高,但却具有很好的消除CO的活性. 将4%Ag/Al2O3和10%Cu/Al2O3以不同方式组合,其评价结果表明,4%Ag/Al2O3-10%Cu/Al2O3组合催化剂具有与单纯4%Ag/Al2O3相似的NOx脱除活性,同时能够完全消除反应过程中产生的CO,并且能大大降低尾气中乙醇和乙醛的浓度.  相似文献   

7.
 在全自动催化剂活性评价装置上,考察了富氧条件下Ag/Al2O3和Cu/Al2O3两种催化剂上催化丙烯还原NOx的活性. 在实验温度范围(200~650 ℃)内,Ag/Al2O3具有 优异的催化丙烯选择性还原NOx的活性,但同时有大量副产物CO形成. Cu/Al2O3选择性催化丙烯还原NOx的活性不高,却能有效促进CO的氧化. 在无水条件,Ag/Al2O3-Cu/Al2O3组合体系具有与Ag/Al2O3相似的脱除NOx活性,同时使CO在300 ℃以后几乎完全转化. 在10%水蒸气存在的情况下,Ag/Al2O3-Cu/Al2O3组合催化剂脱除NOx的活性下降,但水蒸气对CO转化率的影响不大.  相似文献   

8.
银催化剂用于氮氧化物的还原和分解   总被引:2,自引:0,他引:2  
实验采用Ag2 O ,Ag3 0 Si70 合金和Ag离子交换的ZSM 5分子筛 ,研究了NO的直接催化分解和以CO ,NH3 等作为还原剂的选择还原反应 .结果表明 ,在合适的条件下 ,实验中采用的Ag基催化剂均具有一定的NO分解活性 .当反应温度低于 80 0K时 ,NO在AgZSM 5上的直接分解给出了近 2 0 %的N2 转化率 ;相似条件下 ,适量CO和NH3 的加入大大提高了反应的活性和催化剂寿命 .氧的存在促进了NO在催化剂表面的吸附 ,从而导致了选择还原温度的降低 .当气相中氧气大大过量 (O2 ∶H2 O =18∶1) ,反应温度为 6 0 0K时 ,NO在Ag ZSM 5催化剂上氨还原生成N2 的转化率仍能达到近 70 %  相似文献   

9.
制备了Cu/Ce(x)/Al2O3(X为Ce与Al的摩尔比)系列氧化催化剂,并考察了(Ag/Al2O3+Cu/Ce(x)/Al2O3)组合体系催化乙醇还原NO,以及氧化去除反应副产物(CO和未完全燃烧的碳氧化合物)的活性.在200~350℃温度区间,组合催化剂具有与Ag/Al2O3相似的NO,去除效率.随着Ce/Al比增加,氧化催化剂去除CO的活性逐渐提高.Cu/CeO2催化剂具有最好的氧化活性,但其对NOx的去除有较大影响.综合考虑NOx转化率以及CO和HC的去除效果,(Ag/Al2O3+Cu/Ce(0.15)/Al2O3)是最佳的催化剂组合体系.通过对此系列氧化催化剂的BET比表面积、XRD、H2-TPR以及XPS等表征结果的分析,发现Cu和Ce之间的相互作用是催化剂氧化CO能力提高的主要原因.  相似文献   

10.
 在富氧条件下分别以含氧有机物甲醇、乙醇、乙醛和乙酸等为还原剂,考察了Ag/Al2O3对NOx选择性催化还原的活性. 结果表明,当银负载量为4%时,催化剂具有最高的催化活性. 在整个实验温度范围内,乙醇较丙烯具有更高的还原NOx的活性,且操作温度范围更宽(300~610 ℃),NOx脱除率可高达90%,更加适合柴油机尾气中NOx的净化. 添加10%的水可提高乙醇还原NOx的低温活性. 随着乙醇浓度的增加,NOx转化率显著提高. 在相同的浓度下,甲醇和乙酸还原脱除NOx的效率较低; 而乙醛还原脱除NOx的效率与乙醇相当. 原位红外光谱研究结果表明,反应过程中生成大量吸附态的烯醇式物种(CH2∶CHO-)是乙醇和乙醛呈现较高还原活性的主要原因.  相似文献   

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