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制备条件对SAPO—34分子筛结构及MTO活性的影响 总被引:5,自引:0,他引:5
用水热法合成SAPO-34分子筛,XRD分析和微反评价表明,改变物料配比可能形成纯净的SAPO-5分子筛、SAPO-34分子筛、SAPO-5和SAPO-34混晶或无定形物质,不同产品的MTO催化性能也不相同;不同的模板剂虽然能够诱发SAPO-34晶核的产生,合成纯的SAPO-34晶体,但用不同模板剂合成的分子筛在晶体结构及催化活性方面存在明显的差别,以三乙胺(Et3N)为模板剂合成的SAPO-34催化性能及晶体稳定性优于以二乙胺(DRA)为模板剂合成的SAPO-34;焙烧过程对晶体完美程度有很明显的影响,而且也可能改变晶胞尺寸,使晶体XRD衍射峰位发生移动 相似文献
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SAPO-5,-11和-34分子筛模板剂的脱除及其结构的热致变化 总被引:2,自引:0,他引:2
用水热法合成了SAPO-5,-11和-34硅磷酸铝类分子筛。并对经不同温度焙烧处理的样品进行表征,结果表明:分子筛中模块剂的热分解过程与其结构和孔大小有较大的关系。在SAPO-5和SAPO-34分子筛中,外部联接的T-O-T键的反对称伸缩振动峰(1240cm~(-1)-1038cm~(-1))和其对称伸缩振动(734cm~(-1)-600cm~(-1))及双环的变形振动(600-500cm~(-1))的吸收峰对样品的结晶度比较敏感。但在SAPO-11中,分子筛骨架中T-O-T反对称伸缩振动(1225cm~(-1)和1038cm~(-1))随结晶度的下降而基本保持不变,但内四面体(TO_4)的对称伸缩振动,反对称伸缩振动峰及T-O弯曲振动峰随样品焙烧温度的升高而减弱并分裂。红外吸收带向低频方向移动。SEM-EDAX结果表明:随样品焙烧温度的升高,结晶度下降,分子筛晶形变得不规则,晶面越来越粗糙,但结晶度的下降并非由于其中PO_4四面体的热分解所引起,而是由外部联结的T-O-T键的断裂,双环被破坏及骨架元素间的重排所引起。 相似文献
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SAPO-34和SAPO-44分子筛膜的制备与表征 总被引:5,自引:1,他引:4
在Al2O3-SiO2-H3PO4-H2O-有机胺体系中,利用水热法在陶瓷基片上制得了SAPO-34和SAPO-44分子筛膜。通过XRD,SEM分析对所制备的分子筛膜进行了表征,并对膜制备中SiO2量、HF量以及不同陶瓷基片等影响因素进行了考察。 相似文献
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SAPO-34分子筛表面酸性质的研究 总被引:6,自引:0,他引:6
以水热合成法制备了三个具有不同硅磷铝组成的硅磷酸铝分子筛SAPO-34样品,采用红外光谱(IR)和氨法程序升温脱附(TPD)两种方法考察了它们的表面酸性质。红外谱图中的3600cm-1和3621cm-1谱峰归属于处于SAPO-34分子筛结构中不同位置的两种桥联羟基(Si-OH-Al)的振动。NH3-IR测定结果显示,这两种羟基具有较强的B酸特性,并且是分子筛酸性的主要来源;而分子筛具有的L酸中心的酸性较弱。比较三个样品的NH3-TPD、NH_3-IR和骨架组成后发现,SAPO-34的酸性受其骨架硅含量的强烈影响:当Si/Al摩尔比小于1时,酸性随硅含量增高而变弱;当Si/Al摩尔比大于1时,酸性将随硅含量增高而变强。 相似文献
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分别以三乙胺、四乙基氢氧化铵以及二者的混合物为模板剂,采用水热法合成了三种SAPO-34分子筛样品。用化学分析、XRD、TPD和IR方法研究了不同模板剂对SAPO-34分子筛性能的影响。实验结果表明,四乙基氢氧化铵有利于硅进入分子筛骨架;三乙胺有利于生成较多的强酸中心;将三乙胺与四乙基氢氧化铵联用,能有效地调变所合成的SAPO-34的酸中心分布,使其对甲醇转化制低碳烯烃具有较高的选择性。 相似文献
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SAPO-34分子筛的热稳定性及水热稳定性 总被引:2,自引:0,他引:2
利用高温X射线衍射技术,结合差热分析,对SAPO-34分子筛烧除模板剂及随后吸附-脱附水的过程进行了研究.发现模板剂烧除的强放热效应不会导致分子筛骨架结构的破坏,活化后的分子筛中吸附-脱附水,其X射线衍射强度可逆地减弱与恢复.高温(800℃)长时间焙烧及水蒸气处理考察结果表明,SAPO-34分子筛具有优异的热稳定性和良好的水热稳定性.800℃条件下连续焙烧300h,SAPO-34的结晶度仍大于80%,但同温度下长时间水热处理将导致SAPO-34向无定形转变,并伴有硅原子向晶体表面迁移 相似文献
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采用水热法合成了SAPO-5、SAPO1-1、SAPO-41分子筛,并以间二甲苯异构化反应为模型反应,考察了SAPO-5、SAPO-11、SAPO-41的催化性能;运用XRD、BET、吸附吡啶的FT IR等手段表征了SAPO的结构和酸性。结果表明,在合成投料比相同的情况下,SAPO-11具有最大的较强B酸量,表现出了最好的间二甲苯异构催化活性。SAPO-5因为较强B酸中心数目少,异构催化活性最差。三种分子筛的间二甲苯异构化催化活性和较强B酸中心的分布均呈SAPO-5<SAPO-41≈SAPO-11顺序排列。较强B酸中心的分布是决定催化剂异构化活性的主要因素。中孔分子筛SAPO-11、SAPO-41孔道直径与对位产物的直径接近,对位选择性比大孔分子筛SAPO-5好。 相似文献
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SAPO-34分子筛晶化过程中硅进入骨架的方式和机理 总被引:5,自引:0,他引:5
采用 X R D, S E M, I R 和 N M R 等手段考察了 S A P O34 分子 筛的晶化过 程,深入研 究了晶化过程中硅进入 S A P O34 晶格 骨架的方式和机理. 结果表明 ,在 S A P O34 分子筛的整个晶化过程中没有 Al P O34 分 子筛晶相生成. 在 初始 凝 胶的 制备 过 程中, 模板 剂 的添 加和 混 合凝 胶的 老 化处 理对 S A P O34 晶化过程的进行起着关键性的作用. 晶化前 期( < 25 h) , 硅原子直接参与晶核的形成和晶粒的长大过程,形成 Si(4 Al) 结构,此阶段基本上 可以排除硅取代磷机理的作用; 晶化后期( > 25 h) ,少量硅以取代方式进入分子 筛骨架形成 Si( n Al)( n = 0 ~4) 多种硅结构 相似文献
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SAPO-34分子筛晶化机理的研究 总被引:5,自引:1,他引:5
采用XRD,SEM,IR和CP/MAS及MASNMR等手段,对快速水热合成SAPO34分子筛的全过程进行了监测,研究了由原始凝胶到SAPO34结晶体过程中固相物质的组成结构随晶化时间的变化规律.结果表明,SAPO34晶核的形成过程既是一个硅氧、磷氧和铝氧四面体由无序排列的胶团到有序排列的晶格骨架的重排过程,同时又是羟基缔合脱水环化的过程.晶化分为晶化前期和晶化后期两个阶段.晶化前期,硅原子直接参与晶核的形成和晶粒的长大过程,生成Si(4Al)结构;晶化后期,少量硅以同时取代一对磷铝原子的方式进入分子筛骨架形成Si(3Al),Si(2Al),Si(1Al),Si(0Al)等多种硅结构.但在整个晶化过程中Si(4Al)结构的生成并不排除硅单独取代磷机理的共同作用. 相似文献
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Thermally stable mesoporous aluminophosphates (AIPO) and silicoaluminophosphates (SAPO) were prepared at room temperature
in the presence of a cationic surfactant and an organic base. These materials possess high surface areas and regular mesopores
of approximately 35 Å diameter. By contrast to microporous crystalline aluminophosphate molecular sieves, mesoporous compounds
are amorphous and characterized by Al/P ratios greater than 1. These particularities are responsible for a strong Lewis acidity,
as evidenced by ammonia adsorption microcalorimetry. Mesoporous materials are more acidic than the microporous analogues and
the amount of strong acid sites increases with the silicon content.
This revised version was published online in July 2006 with corrections to the Cover Date. 相似文献
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以异丙胺(IPA)为模板剂, 3-哌嗪基丙基甲基二甲氧基硅烷(PZPMS)为助剂, 水热合成出由纳米片组装而成的鸟巢状SAPO-5和纳米晶组装体SAPO-34. 考察了模板剂、 有机硅烷和硅投料量对晶化的影响, 发现合成产品的晶相和形貌随有机硅烷的添加依次变为SAPO-14, SAPO-5和SAPO-5/SAPO-34的混相. 固定PZPMS的量不变, 产物晶相随硅烷投料量的增加从SAPO-5逐渐转变成SAPO-34分子筛. 对合成的特殊形貌SAPO分子筛进行了表征, 并结合对比实验揭示PZPMS与IPA的复配是获得特殊形貌SAPO分子筛的关键. 此外, 所制备的SAPO-34样品由于良好扩散传质性能, 在甲醇制烯烃(MTO)反应中显示了优异的催化性能, 乙烯加丙烯选择性最高可达86.95%. 相似文献