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相似文献
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1.
采用XAFS方法对Fe/ZrO2气凝胶超细粒子催化剂中Fe的近邻结构进行研究。随着催化剂粒减小, Fe/ZrO2远程结构逐渐无序, Fe最近邻Fe-O配位数不变, Fe-O键长略有下降, 次近邻Fe-O配 数和键长均减小, 对于高配位层, 配位数下降更快,Fe的配位环境的影响与催化剂活性和选择性的规律有较好的关联。  相似文献   

2.
采用浸渍-还原法,制备了AI2O3、TiO2、ZrO2担载铁催化剂,并在温度623K、压力1.5MPa、空速800-1000h^-1、原料气组成CO2/H2为1:2等实验条件下,考察了不同还原温度的催化剂在CO2加氢制低碳(C2-C5)烃中的反应活性。结果表明,以CO2转化率计,各催化剂均存在最佳还原温度(Fe/AI2O3:873K;Fe/TiO2:77K;Fe/ZrO2:723K)。将此温度与催化剂表面Fe-O键强度相关联,发现在相同条件下,与载体M-O键长有关的Fe-O键越强,催化剂越容易被还原,最佳还原温度越低,反应活性越好。  相似文献   

3.
考察了经不同温度还原的Fe/ZrO2 催化剂在CO2 加氢制低碳烃反应中的催化活性 ,最佳结果为CO2 转化率2 7 0 % ,对C2 + 烃的选择性 5 6 7% .采用XRD ,57FeM ssbauer谱 ,FeK 吸收边的X射线吸收近边结构 (XANES)及扩展X射线吸收精细结构 (EXAFS)等表征方法研究了催化剂的表面结构 .结果表明 ,在ZrO2 表面上主要存在α Fe及配位不饱和的Fe3 + 两种物种 .催化剂表面明显呈氧缺位、零价铁相对富集的状态 .还原温度对表面结构有显著的影响 ,最佳还原温度与表面Fe O键的键长有关 .结合这种催化剂在CO2 加氢制低碳烃反应中的催化活性 ,认为α Fe与配位不饱和的Fe3 + 物种的协同作用是其具有较高催化活性的重要原因  相似文献   

4.
用浸渍法制备了Pd/ZrO2 、Ag/ZrO2 和Co/ZrO2 等催化剂用于甲烷完全氧化反应。实验表明 ,对Pd/ZrO2 催化剂 ,焙烧温度对其催化活性影响很大 ,最佳焙烧温度为 2 80℃。对Pd/ZrO2 催化剂 ,最佳Pd负载量为 1 0w %。随总流量增大 ,甲烷转化率下降 ,随O2 /CH4进料比减小 ,甲烷转化率下降。其它负载型金属催化剂如Ag ,Co等用于甲烷氧化反应中具有一定的活性 ,但活性低于Pd。Pd -Co双金属催化剂可望是理想的Pd催化剂的替代品  相似文献   

5.
采用浸溃-沉淀法在具有较大比表面积的Al2O3上直接合成纳米ZrO2制备负载型纳米ZrO2/Al2O3复合载体,并将氧化钪、氧化钕、氧化错等稀土氧化物(RExOy)分别掺杂到负载型纳米ZrO2/Al2O3复合载体中以改善ZrO2的表面性能.同时以此复合载体负载SO42-制备SO42-/RExOy-ZrO2/Al2O3催化剂.运用XRD,BET,NH3-TPD,原位红外等技术与方法对催化剂的晶相结构、比表面积、孔径分布、酸中心种类等进行表征,并以α-蒎烯异构化反应为探针考察了催化剂的催化性能.结果表明,掺杂的稀土氧化物没有改变ZrO2的晶相结构,但ZrO2粒度有所减小,催化剂的比表面积增加,同时稀土氧化物的存在还会改变催化剂表面SO42-的配位方式,提高表面酸中心数和酸强度,增强催化剂的活性.催化剂的孔结构对选择性有较大的影响.  相似文献   

6.
采用浸渍-沉淀法制备负载型纳米ZrO2/Al2O3,复合载体,并将不同量的氧化钕、氧化镨掺杂到负载型纳米ZrO2/Al2O3复合载体中以调变ZrO2的表面性能.同时以此复合载体负载SO42-制备SO42-/REXOY-ZrO2/Al2O3催化剂.运用XHD、BET、NH3-TPD、原位红外技术对催化剂的晶相结构、比表面积、孔径分布、酸中心种类等进行表征,并以α-蒎烯异构化为探针反应考察了催化剂的活性.结果表明,适量的稀土掺杂会增加催化剂的比表面积,降低ZrO2的粒径,从而增加催化剂表面SO42-的配位吸附量,提高表面酸中心数和酸强度,增强催化剂的活性.  相似文献   

7.
用苯酚、双氧水经羟基化反应合成邻、对苯二酚,在Fe2O3为催化剂的反应系统中,反应诱导期长,且反应剧烈;当以杂多酸盐或Fe/ZrO2为催化剂时,诱导期消失,且羟基化反应平稳。反应的诱导期可能是由铁的氧化物转化为活性物种Fe3+和Fe2+的过程引起的;在杂多酸盐或Fe/ZrO2催化剂的反应体系中,羟基化反应可能发生在催化剂表面而使反应变得缓慢平稳,反应诱导期消失。  相似文献   

8.
采用创新方法制备的ZrO2、TiO2担载氧化铁催化剂在二氧化碳加氢制低碳烃反应中显示出良好的催化活性和产物选择性,由15wt?/ZrO2给出的最佳结果为:CO2转化率为20%,除甲烷以外的低碳烃的选择性接近70%。还考察了金属Fe担载量及催化剂的预还原温度对催化活性的影响,发现催化活性随金属Fe担载量的增加而呈现“双峰”现象,这种现象可能与活性物种(零价铁及配位不饱和的三价或二价铁)在催化剂表面的几何排布有关,而两种催化剂的最佳还原温度分别为723 K(5wt?/ZrO2)和773 K(5wt?/TiO2)。  相似文献   

9.
采用XRD、TPR和EXAFS等手段,考察了焙烧温度对CuO/Fe2O3/ZrO2物化性能和甲醇水蒸气重整制氢活性及其选择性的影响。结果表明,催化剂中氧化铜的晶粒随着焙烧温度的提高而增大,铜的配位环境发生变化。在焙烧温度623K-723K范围内,对甲醇水蒸气重整反应的甲醇转化率和氢选择性影响较小,其结构参数变化值较小。当焙烧温度提高到923K时,催化剂的活性因ZrO2晶化和铜组分的聚焦而显著降低。结果铁的加入使ZrO2的相变温度向后推移,并且有效地阻止了CuO颗粒的聚集。  相似文献   

10.
在不同温度(673~1073K)下,于流动N2气中焙烧ZrO(OH)2醇(乙醇)凝胶,制备了不同尺寸的ZrO2-AN纳米晶(6~30nm).采用沉积-沉淀方法制备了相应的质量分数为0.7%的Au/ZrO2-AN催化剂.用XRD,XRF,TEM/HRTEM,EDS,N2吸附和1,3-丁二烯加氢反应对ZrO2-AN和Au/ZrO2-AN催化剂进行了表征.结果表明,在所有的Au/ZrO2-AN样品中,Au粒子的平均尺寸为4~5nm,ZrO2-AN的颗粒大小没有因为负载Au粒子而发生改变.1,3-丁二烯在Au/ZrO2-AN催化剂催化下能以100%的选择性进行加氢反应生成单烯烃.随着Au/ZrO2-AN催化剂中ZrO2-AN纳米晶尺寸的增加或“载体”焙烧温度的升高,1,3-丁二烯的转化率明显降低;1-丁烯的选择性先增加后减小,2-丁烯中反/顺异构体的摩尔比在0.5~1.0的范围内逐渐增大,TEM/HRTEM表征结果清楚地表明,Au/ZrO2-AN催化剂中Au粒子与ZrO2-AN颗粒接触界面/周边随ZrO2-AN颗粒尺寸的减小而明显增加,这很可能是含有更小尺寸ZrO2-AN纳米粒子的Au/ZrO2-AN催化剂具有更高的催化活性的重要原因.  相似文献   

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