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相似文献
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1.
煤岩有机显微组分热解过程中HCN和NH3生成规律的研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
经等密度梯度离心分离,从褐煤、长焰煤、气煤和贫煤四种不同变质程度煤中获得了高纯度的有机显微组分。用石英管式反应器在600 ℃~900 ℃考察了煤岩有机显微组分热解过程中HCN和NH3的生成规律。实验结果表明,在显微组分热解过程中HCN主要是挥发分二次裂解的产物。在镜质组热解过程中,煤的变质程度越高,HCN的生成率越低,热解温度越高,HCN的生成率越高;同一种煤三种有机显微组分热解过程中,HCN的生成不仅与显微组分挥发分的质量分数有关,而且与显微组分中氮的存在形态有关,在较低温度热解时吡咯型氮质量分数高的煤样HCN的生成率较高。显微组分热解过程中NH3来自于挥发分的二次热裂解,与焦的热裂解有关,随煤变质程度增高,镜质组热解过程中NH3的收率降低;对同一种煤三种煤岩有机显微组分,由于其黏结性不同,含氮官能团和氢自由基的接触几率不同,生成NH3的能力也不同,惰质组的NH3生成率最高,壳质组最低;温度对NH3的生成也有影响,800 ℃NH3的生成率最高,惰质组NH3的生成率为11.8%,壳质组NH3的生成率为5.2%。  相似文献   

2.
平朔煤岩显微组分热解过程中HCN的生成   总被引:2,自引:2,他引:0  
以平朔煤的三种有机显微组分为研究对象,使用石英玻璃管式反应器,在600℃~900℃范围内考察了程序升温热解和快速升温热解过程中HCN形成与释放的规律。实验结果表明,热解反应温度、升温速率和显微组分类型对HCN的释放均有较大的影响。热解温度越高,HCN在三种显微组分气相产物中的生成量越大;热解温度为900 ℃时,稳定组的HCN收率较大,热解温度为600 ℃时,镜质组的HCN收率较高,这和不同显微组分中氮的赋存形态有关;与慢速升温热解相比,快速升温热解有利于HCN的释放;与原煤热解过程中HCN的收率相比,显微组分在原煤中的百分含量不是HCN收率的权重系数,显微组分热解生成HCN的过程中有协同效应。  相似文献   

3.
煤热解过程中含氮气相产物转化规律的实验研究   总被引:3,自引:1,他引:2  
为了研究煤在热解过程中含氮气相产物的生成规律,在滴管炉反应系统中对四种原煤以及两种脱除矿物质煤样分别在500℃、700℃、900℃和1100℃进行了实验研究。结果表明,随着温度的升高,作为NO前驱物的HCN和NH3的收率随之增加,N2的收率也增加。煤种对含氮气相产物的生成规律也有着较大的影响,煤化程度比较低的煤在热解过程中,燃料氮向气相含氮产物的转化率较高;煤化程度比较高的煤转化率则偏低,大部分的氮缩聚在多环芳香结构中,成为焦炭氮。煤中的矿物质对燃料氮向N2的转化起到了促进作用,而对燃料氮向HCN和NH3的转化起到了抑制作用。  相似文献   

4.
煤焦油二次热解过程中HCN及NH3释放特性研究   总被引:1,自引:1,他引:0  
对煤焦油中氮在惰性气氛中二次热解生成NOx前驱物HCN及NH3进行了研究。在两段炉固定床反应器上研究了四种煤样的焦油在二次热解过程中NOx前驱物HCN和NH3的释放规律,讨论了煤阶﹑温度以及灰分对焦油二次热解过程中HCN及NH3释放规律的影响,表明随着煤阶的增高,焦油中氮的质量分数减少,HCN和NH3的转化率也随之减少。随着二次热解温度的增高,HCN和NH3的转化率增加,在800 ℃~900 ℃HCN增幅最大,NH3的质量分数在900 ℃以后基本不变。煤中灰分的存在能减少氮在焦油中的质量分数,导致焦油二次热解过程中HCN和NH3的转化率下降。  相似文献   

5.
煤燃烧过程生成氮氧化物前驱体的研究   总被引:6,自引:1,他引:5  
对煤中氮在燃烧条件下生成NOx前驱体(HCN、NH3)进行了研究。实验采用石英玻璃管流化床反应系统,测定了神木煤、澳大利亚烟煤、澳大利亚褐煤在400 ℃~900 ℃HCN、NH3的生成,用离子色谱测定了HCN、NH3的生成量,用差热分析测定了三种煤的燃烧峰温及起始燃烧温度。实验结果表明,在燃烧条件下煤中氮转化为HCN、NH3的比例很高,这一释出过程伴随着煤燃烧过程而发生; 在400 ℃~500 ℃燃烧时HCN、NH3的生成量占煤中总氮质量分数的50%~70%,无论是煤挥发分还是半焦中的氮都在此条件下转化生成了HCN、NH3, 这一实验规律与热解条件的实验结果不同。煤样在更高的温度下燃烧(>700 ℃)时,气体产物中的HCN、NH3的质量分数很少,这是HCN、NH3进一步氧化生成了NOx的缘故。  相似文献   

6.
煤气化过程中生成氮化物的研究   总被引:17,自引:5,他引:12  
对煤中N在气化条件下的转化进行了研究,详细考察了在CO2和水蒸气气氛中转化生成HCN和NH3的过程,并对热解和气化条件下煤中N转化规律的差别进行了讨论。实验结果表明:在气化条件下煤中N转化为HCN和NH3的量随温度的升高而增大,在水蒸气气氛下HCN和NH3的生成量明显大于热解条件的实验结果。在本实验条件下半焦中N含量的15%-20%可以转化为NH3,水蒸汽气氛条件下NH3生成量的提高主要来源于半焦的气化反应过程。  相似文献   

7.
将卟唑在650℃,12MPa焦化条件下所得产物作为含氮模型化合物,在固定床反应器中研究了该模型化合物热解及燃烧过程中氮的逸出行为。结果表明,热解温度低于900℃时燃料氮主要停留在半焦中,HCN和NH3只占很小的部分;催化热解使HCN的量相对减少,NH3相对增加;半焦的反应性和燃烧条件影响半焦氮氧化生成NO,半焦的反应性越高,半焦氮对于NO的转化率越低;低温下催化剂使半焦氮对于NO的转化率升高,而高温下则相反。催化剂对于半焦燃烧时NO排放的影响还与半焦的性质有关,同一催化剂在相同的燃烧条件下对不同半焦燃烧的NO释放有不同的影响,预示半焦的性质和催化剂之间也有一定的匹配性。  相似文献   

8.
选择3种典型煤种为研究对象,通过脱灰和添加含Fe、Ca、Na等金属盐,研究煤热解过程中金属离子对含氮气相产物析出特性的影响以及与煤种和温度的交互关联。结果表明,脱灰煤HCN和NH3的产率均比原煤样下降,而随温度的升高HCN的产率逐渐增大,NH3的产率则先增加后减小,在800℃有最大值。金属离子对不同变质程度煤的含氮气相产物析出的催化作用不同;Fe和Na抑制中等变质程度煤HCN的析出,而对低变质程度煤起促进作用,Ca则对HCN的析出均有一定的促进作用。而对于NH3的形成,3种离子均对中等变质程度煤有抑制作用,而对低变质程度的煤则有促进作用。不同金属离子对HCN和NH3析出的催化作用均有一定的范围。煤热解时含氮气相产物的析出是煤中固有多种金属离子共同作用的结果。  相似文献   

9.
采用具有流化床/固定床特征的石英反应器进行不同Na负载量的胜利褐煤热解实验,考察不同Na负载量对煤热解过程中氮迁移的影响。用紫外可见分光光度计分析气相的NH_3和HCN,用X光电子能谱仪(XPS)表征固体半焦中有机氮的存在形式。结果表明,低温热解时,增加Na的含量对煤中氮转化为NH_3起促进作用;高温热解时,Na抑制煤中氮转化为NH_3。Na对煤中氮转化为HCN表现为抑制作用,这种影响规律不随温度而变化。载Na量增加降低半焦氮含量,促进半焦中季氮的生成,但这种影响在低温时不明显。  相似文献   

10.
研究了神府煤煤岩显微组分的浮选法分离及富集物的低温热解产物特性,考察了矿浆pH值对浮选分离效果的影响,探讨了显微组分富集率对低温热解产物收率的影响,对比分析了显微组分富集物低温热解产物特性,为煤岩显微组分的分级利用提供理论指导。结果表明,调节矿浆pH值可控制煤岩显微组分的分离效果;煤样中镜质组含量越高,低温热解的焦油收率越高,而惰质组含量越高,焦油收率越低,半焦收率越高;镜质组富集物低温热解后半焦表面出现明显的大孔和裂隙,惰质组富集物低温热解后半焦的结构更加疏散、易碎,小颗粒增多;神府煤及各显微组分富集物低温热解焦油中酚类物质的相对含量较高,镜质组富集物热解焦油中的酚类、萘类和链烃类物质含量高于惰质组,而惰质组富集物焦油中多环芳烃类及苯类相对含量较高;神府煤及各显微组分富集物低温热解气的主要成分为CH4、H2、CO、CO2及少量C2~5碳氢物,镜质组富集物热解气中CH4、H2及C2~5的相对累积产率高于惰质组,而CO和CO2产率低于惰质组,原煤热解气中CH4和H2的相对累积产率高于镜质组和惰质组。  相似文献   

11.
In the context of the preparation of camptothecin and luotonin A analogs, the synthesis of some key keto-precursors and their use in Friedländer condensation are described. This paper also focuses on the stability of these keto intermediates and emphasizes the major differences between indolizinones and pyrroloquinazolinones series. Noteworthy is also the report of some original structures isolated as by-products of some experiments.  相似文献   

12.
KMnO4-mediated oxidative CN bond cleavage of tertiary amines producing secondary amine was introduced, which was trapped by electrophiles (acyl chloride and sulfonyl chloride) to form amides and sulfonamides. The reaction could take place at mild condition, tolerating a wide range of function groups and affording products in moderate to excellent yields.  相似文献   

13.
The review contains a concise historical account and information on the most significant researches undertaken by the staff at the A. E. Favorsky Irkutsk Institute of Chemistry, Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences on the Chemistry of Heterocyclic Compounds. Dedicated to Academician of the Russian Academy of Sciences B. A. Trofimov on his 70th jubilee. Translated from Khimiya Geterotsiklicheskikh Soedinenii, No. 10, pp. 1443–1502, October, 2008.  相似文献   

14.
Different approaches for the synthesis of 1-benzyloxypyrazin-2(1H)-one derivatives from simple amino acids have been investigated. A library of 33 precursors for the preparation of N-hydroxy pyrazinones was obtained in moderate to good yields.  相似文献   

15.
A new and simple synthesis of novel N-protected methyl 5-substituted-4-hydroxypyrrole-3-carboxylates, which exist in equilibrium with their 4-oxo tautomers, has been developed in two steps starting from N-protected α-amino acids. The key intermediates are enaminones, which can also be isolated, characterized, and used for the construction of other functionalized heterocycles, before they spontaneously decompose to pyrrole products. 4-Hydroxypyrroles are prone to partial aerial oxidation but can be efficiently alkylated or reduced to stable polysubstituted pyrrolidine derivatives.  相似文献   

16.
The chemoselectivity in the intramolecular CH insertion of various diazosulfonamides has been experimentally studied. The results reveal that the aliphatic 1,4-, 1,5-, or 1,6-C(sp3)?H insertions of diazosulfonamides are not accessible, while the aromatic 1,5-C(sp2)?H insertion can be realized specifically by adjusting the diazo-adjacent group. In addition, the general chemoselectivities in the intramolecular CH insertions of diazosulfonyl compounds are summarized. Generally, diazosulfones undergo both aromatic 1,5-C(sp2)?H and aliphatic 1,5- and 1,6-C(sp3)?H insertions, while diazosulfonates undergo aliphatic 1,5- and 1,6-C(sp3)?H insertions. However, diazosulfonamides only undergo aromatic 1,5-C(sp2)?H insertion.  相似文献   

17.
The highly regioselective Buchwald–Hartwig amination at C-2 of the cheap and readily accessible reagent, 2,4-dichloropyridine with a range of anilines and heterocyclic amines is described. This new methodology is robust and provides a facile access to 4-chloro-N-phenylpyridin-2-amines on 0.25 mol scale. These intermediates undergo a further Buchwald–Hartwig amination at higher temperature to enable rapid exploration of the chemical space at C-4 and to provide a library of 2,4-bisaminopyridines.  相似文献   

18.
An efficient approach to the synthesis of highly congested di, penta and hexacyclic pyrazoles as well as imidazole fragment containing novel heterocyclic molecule has been developed through a carbanion induced transformation of suitably functionalized 2H-pyran-2-ones, benzo[h]chromene and thiochromeno[4,3-b]pyrans. Due to the presence of fluorescence, we report their prime application metal sensor as off/on switching in ferric ions.  相似文献   

19.
20.
N-Heterocyclic carbene-palladacyclic complexes 3 were successfully achieved in a one-pot procedure under mild conditions. The structure of 3a was unambiguously confirmed by X-ray single crystal diffraction and it was an active catalyst in the Buchwald-Hartwig amination and α-arylation of ketones even at very low catalyst loadings (0.01?mol%).  相似文献   

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