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相似文献
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1.
在80℃水浴条件下,对ZSM-5分子筛进行酸碱处理改性;重点考察了碱处理溶液浓度对酸预处理脱铝后ZSM-5分子筛微观结构及其催化甲醇制汽油(MTG)性能的影响。通过BET、XRD、FT-IR、NH3-TPD和TEM等手段对样品进行表征。结果表明,单独酸处理没有改变分子筛孔结构,单独碱处理产生了并不明显的介孔。酸预处理后再碱处理可促进介孔的产生,产生更为显著的介孔结构;而且随着碱处理强度的增加,分子筛样品的介孔比表面积比例和孔体积均先增大后降低。酸浓度2 mol·L-1,碱浓度0.4 mol·L-1条件处理得到的分子筛,介孔比表面积比例和孔容均达到最大,酸量和酸强度最低。在400℃,0.1 MPa,WHSV=2.1 h-1条件下,甲醇制汽油反应性能最佳:汽油收率由未改性时的30wt%提高到34wt%,寿命更是由16 h延长到135 h,芳烃含量由原来的73wt%降至20wt%。  相似文献   

2.
碱溶液处理NaY分子筛形成的介孔有利于反应物及产物分子的扩散,调节碱溶液浓度可控制Y分子筛中的介孔结构,通过溶液离子交换法制备CuY催化剂,研究了NaY分子筛介孔结构调变对CuY催化剂催化甲醇氧化羰基化反应活性的影响。通过BET、29Si-NMR、XRD、NH3/CO-TPD、H2-TPR和TEM等表征及催化活性分析表明,在碱溶液处理过程中,NaY分子筛骨架中的Si(0Al)和Si(1Al)原子被优先脱除,且笼结构坍塌使得临近超笼连接,逐步形成直径为3.47~3.66 nm,孔容介于0.142~0.226 cm3·g-1的介孔,在提高反应物分子和产物分子扩散性能的同时,提高了活性物种的可接近性。随着碱液浓度的增加,CuY催化剂的催化活性先升高后降低。当碱液浓度为0.2 mol·L-1时,NaY分子筛介孔直径为3.47 nm,孔容达到最大(0.226 cm3·g-1),相应CuY催化剂DMC的时空收率、选择性和甲醇转化率分别达到204.0 mg·g-1·h-1、67.8%和14.0%,活性最佳。  相似文献   

3.
对NaY分子筛(nSi/nAl=2.65)进行了草酸脱铝处理并作为载体采用液相离子交换法制备CuY催化剂, 应用于常压甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应。NaY分子筛及其CuY催化剂通过N2低温吸附-脱附、透射电子显微镜、X射线衍射、29Si固体核磁共振、NH3吸附程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱、H2程序升温还原、原子吸收等方法进行表征。研究结果表明, 酸处理NaY分子筛后, 骨架铝被脱除, 导致骨架nSi/nAl比增加、相对结晶度降低并产生介孔, 有利于产物分子的扩散, 从而影响催化活性。采用4 h、2 mol·L-1草酸处理NaY分子筛作为载体制备的CuY催化剂显示出较高的催化性能, DMC时空收率和甲醇转化率分别从103.6 mg·g-1·h-1和6.3%增加到184.9 mg·g-1·h-1和10.2%。产生的介孔能够促进催化剂中铜活性位的可接近性及反应物分子和产物分子的扩散。  相似文献   

4.
对NaY分子筛(nSi/nAl=2.65)进行了草酸脱铝处理并作为载体采用液相离子交换法制备CuY催化剂,应用于常压甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应。NaY分子筛及其CuY催化剂通过N2低温吸附-脱附、透射电子显微镜、X射线衍射、29Si固体核磁共振、NH3吸附程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱、H2程序升温还原、原子吸收等方法进行表征。研究结果表明,酸处理NaY分子筛后,骨架铝被脱除,导致骨架nSi/nAl比增加、相对结晶度降低并产生介孔,有利于产物分子的扩散,从而影响催化活性。采用4 h、2 mol·L-1草酸处理NaY分子筛作为载体制备的CuY催化剂显示出较高的催化性能,DMC时空收率和甲醇转化率分别从103.6 mg·g-1·h-1和6.3%增加到184.9 mg·g-1·h-1和10.2%。产生的介孔能够促进催化剂中铜活性位的可接近性及反应物分子和产物分子的扩散。  相似文献   

5.
以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂,采用低温老化、高温晶化2段变温法合成出了球状多级孔ZSM-5分子筛。利用XRD、FT-IR、NH3-TPD、SEM、TEM以及氮气吸-脱附等测试对合成样品进行了表征。结果表明:直径约为2 μm左右的球状多级孔ZSM-5分子筛颗粒内的晶间介孔和大孔主要由棒状纳米晶堆积而成的,该产品具有较大的比表面积和介孔孔容。同常规水热法一步合成的微孔ZSM-5分子筛相比,2段变温法合成的多级孔ZSM-5分子筛具有更高的B酸/L酸比例(CBP/CLP)、强酸/弱酸比例(Cs/Cw)以及活性位可接近性指数(ACI)。催化裂化评价结果显示,得益于活性位可接近性指数等指标的提高,球状多级孔ZSM-5分子筛比常规合成的微孔ZSM-5分子筛具有更高的转化率和丙烯收率等优异的催化性能。  相似文献   

6.
胡思  张卿  夏至  巩雁军  徐君  邓风  窦涛 《物理化学学报》2012,28(11):2705-2712
在静态条件下, 采用不同浓度的氟硅酸铵溶液对纳米ZSM-5分子筛进行了改性处理. 利用粉末X射线衍射(XRD)、27Al 魔角旋转固体核磁共振(27Al MAS NMR)、X射线荧光光谱(XRF)、X射线光电子能谱(XPS)、N2 吸附、透射电镜(TEM)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)等技术对改性前后纳米ZSM-5分子筛的骨架结构、织构性质、酸性质进行了表征. 并在常压、反应温度为450℃、甲醇质量空速(WHSV)为1 h-1的条件下, 研究了改性前后纳米HZSM- 的甲醇制丙烯(MTP)催化性能. 结果表明, 合适浓度的氟硅酸铵处 理能够选择性地脱除纳米ZSM-5 分子筛的外表面铝, 从而使得HZSM-5 的酸密度降低, 比表面积和孔容增大, MTP催化性能显著提高. 氟硅酸铵改性后纳米HZSM-5 的丙烯选择性和丙烯/乙烯(P/E)质量比分别由原来的 28.8%和2.6提高到45.1%和8.0, 催化剂寿命增加了近2倍.  相似文献   

7.
MCM-41负载S2O82-/TiO2固体超强酸的制备和酯化性能研究   总被引:16,自引:0,他引:16       下载免费PDF全文
采用液相沉积法制备了由MCM-41介孔分子筛负载S2O82-/TiO2的固体超强酸催化剂。探讨了成酸机理,并以乙酸和异戊醇的酯化反应作为探针反应考察了焙烧温度、浸渍溶液浓度等制备条件对催化剂催化活性的影响,得到了较佳的制备条件。XRD、N2吸附-脱附和FTIR结果表明,固体超强酸保持了MCM-41的介孔结构,BET表面积高达211 m2·g-1,且具有强酸性(Ho<-12.70)。  相似文献   

8.
采用四丙基氢氧化铵(TPAOH)溶液对纳米ZSM-5分子筛进行改性, 运用X射线衍射、扫描电镜、27Al和29Si固体核磁、X射线光电子能谱、N2物理吸附脱附法和NH3程序升温脱附等手段对所制样品进行了表征, 并评价了其催化甲醇制汽油反应性能. 结果表明, 改性后的HZSM-5相对结晶度增加, 晶体形貌更加规整, 表面硅铝比增加, 比表面积和微孔表面积增大, 强酸位酸量增多. 同时, TPAOH改性不仅可以使分子筛脱硅脱铝, 而且伴有二次晶化补硅补铝, 改变了分子筛的硅铝分布. 改性的HZSM-5在甲醇制汽油反应中的稳定性大幅度提高, 其寿命由70h增至170h以上, 随着TPAOH处理时间的增加, 催化剂寿命增加, 氢转移反应加快, 导致油相产品中异构烷烃增多, 烯烃减少.  相似文献   

9.
二氧化锰(MnO2)材料具有比容量大、电极电位高、储量丰富以及价格低廉等优势,成为水系锌电池正极最受关注的一类材料,然而其仍然存在着结构稳定性差和电化学储存机理复杂的问题。因此,我们通过两步合成法制备了一种花苞状结构的MnO2负载在Ti3C2Tx表面形成Ti3C2Tx/MnO2复合材料,通过X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和高分辨透射电子显微镜(HRTEM)对复合样品的结构、成分和形貌进行表征。通过将Ti3C2Tx/MnO2复合材料作为正极,与锌负极匹配组装成水系锌电池,研究了其分别在2 mol·L-1 ZnSO4、2 mol·L-1 ZnSO4+0.1 mol·L-1 MnSO4、30 mol·L-1三氟甲基磺酸四乙基铵(TEAOTf)+1 mol·L-1三氟甲烷磺酸锌(ZnOTf)和3 mol·L-1 ZnOTf四种电解液中的电化学性能。结果表明,Ti3C2Tx/MnO2在2 mol·L-1 ZnSO4中的比容量较高,但循环稳定性很差。将TEAOTf盐和ZnOTf盐共溶于水中,设计了一种新型的含惰性阳离子的超高浓度盐包水电解液(30 mol·L-1 TEAOTf+1 mol·L-1 ZnOTf),不仅提高了Ti3C2Tx/MnO2材料的可逆性,而且有效抑制了电极材料在循环过程中的溶解。  相似文献   

10.
将VC等量加入Eu-PMo12O40溶液中,PMo12O403-被还原由浅黄色变为蓝色,同时Eu3+的荧光淬灭。利用UV-Vis、PL光谱法分别测定不同VC浓度下Eu-PMo12O40的紫外可见光谱、荧光光谱,以700 nm处的吸光度对VC浓度作图,得到VC的线性检测范围为0~0.40 mmol·L-1、检出限为0.0258μmol·L-1;以591 nm处的荧光强度对VC浓度作图,获得VC的线性检测范围为0~0.64 mmol·L-1、检出限为0.0361μmol·L-1。最后,在VC还原和H2O2氧化下,研究了Eu-PMo12O40变色/荧光开关性质的可逆性以及对VC检测的可重复使用性。  相似文献   

11.
国内光催化研究进展简述   总被引:4,自引:0,他引:4  
郑云  潘志明  王心晨 《催化学报》2013,34(3):524-535
分1975~1985, 1985~1995和1995~2012三个时期简要介绍了国内光催化研究进展, 主要侧重于光催化材料及其改性、应用和反应机理方面的研究进展, 并指出了当前光催化领域存在的一些重要问题和未来的发展趋势, 涉及到光解水、CO2还原、环境净化和选择性有机合成等方面.  相似文献   

12.
青蒿素研究进展   总被引:20,自引:0,他引:20  
青蒿素是目前治疗疟疾的特效药。本文对自青蒿素发现以来的最新研究进展进行了比较详尽的综述。内容包括: 青蒿素的发现及历史, 青蒿素的来源, 青蒿素的全合成,青蒿素的生物合成, 青蒿素衍生物以及植物组织培养生产青蒿素。  相似文献   

13.
The toxicity of inorganic trivalent arsenic for living organisms is reduced by in vivo methylation of the element. In man, this biotransformation leads to the synthesis of monomethylarsonic (MMA) and dimethylarsinic (DMA) acids, which are efficiently eliminated in urine along with the unchanged form (Asi). In order to document the methylation process in humans, the kinetics of Asi, MMA and DMA elimination were studied in volunteers given a single dose of one of these three arsenicals or repeated doses of Asi. The arsenic methylation efficiency was also assessed in subjects acutely intoxicated with arsenic trioxide (As2O3) and in patients with liver diseases. Several observations in humans can be explained by the properties of the enzymic systems involved in the methylation process which we have characterized in vitro and in vivo in rats as follows: (1) production of Asi metabolites is catalyzed by an enzymic system whose activity is highest in liver cytosol; (2) different enzymic activities, using the same methyl group donor (S-adenosylmethionine), lead to the production of mono- and di-methylated derivatives which are excreted in urine as MMA and DMA; (3) dimethylating activity is highly sensitive to inhibition by excess of inorganic arsenic; (4) reduced glutathione concentration in liver moderates the arsenic methylation process through several mechanisms, e.g. stimulation of the first methylation reaction leading to MMA, facilitation of Asi uptake by hepatocytes, stimulation of the biliary excretion of the element, reduction of pentavalent forms before methylation, and protection of a reducing environment in the cells necessary to maintain the activity of the enzymic systems.  相似文献   

14.
Reactions in droplets in microfluidic channels   总被引:5,自引:0,他引:5  
Fundamental and applied research in chemistry and biology benefits from opportunities provided by droplet-based microfluidic systems. These systems enable the miniaturization of reactions by compartmentalizing reactions in droplets of femoliter to microliter volumes. Compartmentalization in droplets provides rapid mixing of reagents, control of the timing of reactions on timescales from milliseconds to months, control of interfacial properties, and the ability to synthesize and transport solid reagents and products. Droplet-based microfluidics can help to enhance and accelerate chemical and biochemical screening, protein crystallization, enzymatic kinetics, and assays. Moreover, the control provided by droplets in microfluidic devices can lead to new scientific methods and insights.  相似文献   

15.
Gemini表面活性剂合成进展   总被引:46,自引:0,他引:46  
系统总结了近百种Gemini表面活性剂的合成路线和方法,并且按照其结构特点分门别类地进行比较和归纳,对今后Gemini表面活性剂的合成发展方向提出了一些看法,这对促进此类新颖表面活性剂的工业化进程将具有指导意义。  相似文献   

16.
Electrochemistry is one of the most advanced techniques for monitoring neurochemical activities in the living brain because electrochemical approaches bear the advantageous features of high spatial and temporal resolutions, which facilitate its tremendous potential in investigating the highly spatially heterogeneous brain system and the fast dynamics of neurochemical activities. On the other hand, since brain is the most complicated organ in the sense of its numerous kinds of neurochemical species, high selectivity is always required for any analytical methods that approach the brain. In this review, we will discuss various electrochemical methodologies to achieve selective detection of neurochemicals in mammalian brain and the strategies developed mainly by our group towards selective monitoring of both electrochemically active and inactive neurochemicals. At the end, we will discuss possible solutions towards brain mapping of neurochemical species and combination of neurochemical detection strategy with electrophysiology as the direction of future development of electroanalysis in living brain.  相似文献   

17.
李菊仁  何兴涛 《合成化学》1993,1(4):296-303
报导了近几十年来国内外关于乙基香兰素的研究进展与动态,并简单介绍了本文作者在该方面所取得的研究成果,参考文献33篇。  相似文献   

18.
钙是宏量元素,是人体中含量较高的元素之一,体内99%的钙构成骨骼和牙齿以及维持骨骼结构,1%的钙调节人体重要生理功能。钙的含量过高或过低都与许多疾病有关,只有保持一种平衡状态,才能使机体处于正常环境。  相似文献   

19.
Summary At the session of the WPAC of Fechem on education in analytical chemistry it was concluded that it is now essential to include chemometrics and basic knowledge of computers in all courses on analytical chemistry.
Tendenzen in der analytisch-chemischen Ausbildung
Zusammenfassung Bei einer Tagung der WPAC über die Lehre auf dem Gebiet der analytischen Chemie wurde bei der Betrachtung neuer Aspekte festgestellt, daß vor allem Chemometrie und Grundkenntnisse in Computertechnik in die Ausbildung aufgenommen werden sollten.
  相似文献   

20.
The aim of this study was to explore the protective effects of Trichosanthes kirilowii ethanol extract (TKE) against cisplatin-induced acute renal failure (ARF). In the in vitro study, TKE-pretreated porcine kidney cells (PK15) exhibited enhanced cell viability after cisplatin (15 μg mL? 1) treatment in both MTT and crystal violet assays. PK15 cells pretreated with TKE (50 μg mL? 1) exhibited increased glutathione content, decreased reactive oxygen species production and ameliorated p53 expression. In vivo study, rats were administered with TKE for 4 weeks before cisplatin (5 mg kg? 1) injection. TKE (100 mg kg? 1) decreased blood urea nitrogen and creatinine levels by 24% and 47%, respectively, in comparison with cisplatin-alone group. In addition, TKE pretreatment ameliorated cisplatin-induced oxidative stress, as evidenced by increased antioxidative enzyme levels and decreased lipid peroxidation levels. Moreover, TKE pretreatment reduced histopathological alterations in the kidney with decreased apoptotic cells. Taken together, TKE might be beneficial in treating cisplatin-induced ARF.  相似文献   

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