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相似文献
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1.
采用共沉淀法制备了不同CuO和WO3含量的CuO-WO3-ZrO2催化剂. 利用X射线衍射(XRD)、 扫描电子显微镜(SEM)、 X射线荧光光谱(XRF)、 N2气物理吸附、 氢气程序升温还原(H2-TPR)、 X射线光电子能谱(XPS)及程序升温脱附(TPD)等手段对催化剂的结构和表面性质进行了表征. 结果表明, WO3的引入可以调变ZrO2的晶型, 从而使催化剂的比表面积和孔径发生变化, 促进CuO在催化剂表面的分散, 并影响催化剂的酸碱性. 在苯甲醛加氢制备苯甲醇反应中, 以CuO质量分数为18%, WO3质量分数为10%的CuO-WO3-ZrO2为催化剂时苯甲醛单程转化率达到92.03%, 产物苯甲醇的选择性为94.76%.  相似文献   

2.
采用并流沉淀法分别制备了CuO-CeO2(物质的量比为5:1)、CuO-ZnO(物质的量比为5:4)、CuO-ZnO-CeO2(物质的量比为5:4:1)三组目标催化剂,通过X射线衍射(XRD)、氢气升温还原(H2-TPR)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、N2O滴定表征技术对催化剂的物化性能进行了测试,并在高温高压微催化反应器中对催化剂进行活性评价。研究了CuO-ZnO-CeO2组成对CO2加氢合成甲醇的影响。结果表明,与二组分催化剂相比较,三组分CuO-ZnO-CeO2催化剂物化性能及催化活性发生了很大变化,催化剂表面碱性位增强,热稳定性增强,CuO颗粒粒径变小,铜分散度以及氧空位浓度提高,最终催化活性显著提高。其中,CuO-ZnO-CeO2催化剂中,CuO颗粒粒径为8.2nm,铜的比表面积为68.4m2/g,铜分散度为7.19%,甲醇的选择性和收率分别为48.6%和0.057mmol/(g·min),催化剂活性较好。  相似文献   

3.
铜基催化剂可被广泛应用于CO2加氢制甲醇,其催化活性高度依赖载体.本文通过St?ber法合成了SiO2纳米微球,将其作为载体制备了Cu-Zn O@Si O2催化剂;将该催化剂应用于CO2加氢制甲醇,并与常规共沉淀法制备的Cu-Zn O催化剂进行了对比.通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)等手段对催化剂进行了表征.结果表明,Cu-Zn O@Si O2催化剂具有更高的Cu分散性和CO2吸附能力,Si O2的加入提高了催化剂表面Cu+/Cu0的比例,从而影响了催化性能.研究发现,在H2/CO2摩尔比为3,230℃,2.0 MPa和气体体积空速为3600 m L·g  相似文献   

4.
采用溶胶凝胶法制备了CeO2-ZrO2固溶体载体涂层, 再经浸渍法制备了高空速下性能较好的甲醇水蒸气重整制氢xCuO/CeO2-ZrO2/SiC整体催化剂. 采用X射线衍射(XRD)、比表面积测试(BET)、H2程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了表征, 结果表明, 催化剂活性主要与Cu比表面积、活性组分与载体之间相互作用以及氧空穴量有关. 其中5%CuO/CeO2-ZrO2/SiC整体催化剂的Cu比表面积较大, 活性组分CuO与CeO2-ZrO2固溶体氧化物之间相互作用较强, 氧空穴量较多, 因此表现出较好的催化性能. 在反应温度为360 ℃、水醇物质的量比为1.2、甲醇水蒸气气体空速为4840 h–1的条件下, 甲醇转化率为89.9%, 产氢速率为1556 L•m–3•s–1. 与传统颗粒催化剂相比, SiC基整体催化剂的产氢速率更高, 更适用于高空速下的甲醇水蒸气重整制氢反应, 有利于小型化制氢反应器的集成.  相似文献   

5.
采用共沉淀法制备Cu/Zn/Al前驱体,经甲酸处理后N2气氛焙烧得到Cu-ZnO-Al2O3催化剂(CZA)用于CO2加氢制甲醇反应。使用XRD、BET、TG-DSC、SEM、H2-TPR、N2O滴定、XPS-AES、CO2-TPD表征技术对催化剂的物相组成、结构性质以及Cu物种的比表面积、分散度以及价态分布进行分析和讨论。结果表明,甲酸处理调节了催化剂中Cu+与Cu0的比例,同时增加催化剂的中强碱性,并提高甲醇选择性。在W/F(H2/CO2=70/23)=10 g·h/mol、t=200℃、p=3 MPa反应条件下,使用HCOOH/Cu(物质的量比)=0.8甲酸处理获得的催化剂,CO2转化率6.7%,甲醇选择性达76.3%。  相似文献   

6.
CO2选择性加氢制二甲醚(DME)是实现CO2资源化利用的重要途径之一.然而,该过程面临着多方面的挑战.比如,水分子会限制CO2的高效转化并诱导铜颗粒的团聚,导致催化活性与稳定性不足.此外,沸石分子筛甲醇脱水催化剂的酸性过强容易造成甲醇过度脱水生成低碳烃,导致催化选择性不足.因此,开发高效稳定的CO2加氢制DME催化剂十分必要.本文通过共水解法制备了一系列镓改性的疏水二氧化硅负载铜基催化剂,并通过优化疏水基团含量以及铜与镓的比例来进一步提高催化性能.通过X射线衍射、氢气程序升温还原、X射线光电子能谱和CO吸附红外光谱等方法进行表征,结果表明,镓物种对铜纳米颗粒的电子结构进行了调控,提升了催化剂上Cuδ+物种的含量,从而抑制了逆水煤气转换反应,实现了CO选择性的降低.此外,水蒸气等温吸附、水蒸气程序升温脱附和水滴接触角测试等结果表明,引入疏水甲基基团可以调控催化剂表面的浸润性,提升水分子的扩散速率并抑制其二次吸附.在镓改性和甲基基团疏水修饰的协同作用下,Cu/Ga-SiO  相似文献   

7.
采用共浸渍法制备了添加不同Ce含量(相对于SiO2的摩尔分数为0-20%)的Ce-Cu-Fe/SiO2催化剂,在连续流动微型固定床反应器中考察了其催化CO加氢合成低碳醇反应的性能,并采用X射线衍射(XRD)、低温N2吸附、程序升温还原(H2-TPR)、CO吸附傅里叶变换红外光谱(CO-FTIR)和CO程序升温脱附(CO-TPD)技术对催化剂进行了表征.结果表吸:添加适量的Ce,一方面降低了Cu的晶粒大小,提高了Cu的分散度,进而提高了对CO的吸附能力;另一方面掺入的Ce和Cu之间存在相互作用,提高了CO解离和非解离吸附的能力,从而有利于CHx的生成和CO的插入反应.上述两方面的共同作用同时提高了Cu-Fe/SiO3催化剂的活性和醇的选择性.当Ce含量为10%时,在压力为3.0 MPa,温度为250℃,空速为6000 mL·g-1·h-1和H2/CO摩尔比为2的反应条件下,Ce-Cu-Fe/SiO2催化剂上醇的时空产率达到121.0 g·kg-1·h-1,比未添加Ce的Cu-Fe/SiO2催化剂的时空产率(58.0 g·kg-1·h-1)提高了一倍以上.  相似文献   

8.
采用蒸氨法制备Cu/SiO2催化剂,分别考察气相二氧化硅(SiO2-aer)、硅胶(SiO2-gel)和碱性硅溶胶(SiO2-sol)对Cu/SiO2催化剂催化甲醇裂解制氢性能的影响,并采用N2吸附-脱附、N2O化学吸附、电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等方法对催化剂进行表征。结果表明,硅源对Cu/SiO2催化剂的活性具有较大影响。以碱性硅溶胶作为硅源制得的Cu/SiO2-sol催化剂比表面积较大,活性中心粒径较小且分散均匀,这些使得其制氢性能优于其他两种硅源为载体所制备的催化剂。在反应温度280 ℃,反应压力1 MPa,甲醇质量空速0.6 h-1的条件下,相较于Cu/SiO2-aer和Cu/SiO2-gel催化剂,Cu/SiO2-sol催化剂的甲醇转化率分别提高10%和7%,气相副产物CH4和CO2浓度也有所降低,该催化剂上的甲醇转化率和气体收率分别达到98.4%和96.7%。  相似文献   

9.
采用共沉淀法(CP)、改性沉淀沉积法(MDP)、浸渍法(IP)制备了Ag-Ru/CeO2催化剂,并运用N2物理吸附、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、N2程序升温脱附(N2-TPD)等技术对其进行了表征,考察了个同制备方法对Ag-Ru/CeO2催化剂氨合成性能的影响.结果表明:不同方法制备的催化剂,银助剂对载体的还原性能和氮气的解离吸附性能的影响存在明显的差别,从而影响了催化剂的氨合成活性,其中采用浸渍法制备的催化剂氮气解离吸附最强,载体最易于还原,因此催化剂低温氨合成活性最高,在10 MPa,10000 h-1,400℃反应条件下,出口氨浓度达到9.4%.  相似文献   

10.
采用共沉淀法制备了Mo/Sn物质的量比为1:3的MoO3-SnO2催化剂,考察了焙烧气氛(O2、air、N2和H2)对催化剂结构及二甲醚(DME)低温氧化制甲酸甲酯(MF)性能的影响。结果表明,在O2中焙烧的催化剂上DME转化率高达25.10%,MF选择性为72.21%,催化剂具有较高的反应活性。而在H2中焙烧催化剂上DME转化率仅为7.01%,MF选择性为75.82%。不同气氛焙烧催化剂上DME转化率由大到小的顺序:O2> air> N2> H2。采用XRD、Raman、XPS及ESR等对催化剂进行深入表征。结果表明,共沉淀制备Mo1Sn3催化剂中钼物种以高分散MoOx形式存在。O2中焙烧催化剂表面Mo=O及存在于Mo-Sn界面处五配位钼氧化物中Mo5+含量均高于其他三种催化剂,即低聚态MoO<em>x末端Mo=O可能是反应活性位点之一,五配位钼氧化物中Mo5+的存在有利于催化剂活性的提高,也有助于MF的生成。结合in suit DRIFTS证实了吸附于Mo5+上的CH3O,在催化剂表面Mo=O作用下氧化为HCHO后与另一分子CH3O耦合为MF。  相似文献   

11.
CuO-CeO_2的固相反应法制备及其催化CO低温氧化性能   总被引:3,自引:1,他引:2  
采用固相化学反应法制备了一系列CuO-CeO_2催化剂,并用X-射线衍射(XRD)、程序升温还原(H_2-TPR)和氮吸附等技术对样品进行了表征,利用微反-色谱装置考察了其催化CO低温氧化反应的活性,研究了CuO含量和催化剂焙烧温度对CuO-CeO_2催化活性的影响。结果表明,随着CuO含量的增加,CuO-CeO_2的催化活性提高,至不小于15%时达到稳定;随焙烧温度的升高,CuO-CeO_2的催化活性先提高,至650℃时达到最大,之后又降低。CuO-CeO_2的催化活性与其CuO的还原性之间有较好的对应关系。  相似文献   

12.
 以ZrO2, La2O3或MgO为助剂制备了氧化铝担载型铱基催化剂,考察了其对甲醇裂解反应的催化性能,并用X射线光电子能谱、程序升温还原、 H2程序升温脱附和CO程序升温脱附等技术对催化剂进行了表征. 结果表明, ZrO2, La2O3和MgO助剂的引入均能提高主产物氢气和CO的选择性. ZrO2是甲醇裂解反应的优良助剂,可以显著提高甲醇的转化率和氢气的收率. 氧化铝担载型贵金属铱基催化剂上存在强的氢溢流现象,这使催化剂具有良好的反应性能,同时有利于产物的脱附,氧化物助剂的加入能够进一步促进氢的溢流.  相似文献   

13.
杂化材料作为一种新型材料结合了有机无机材料的优异特性,具有较高的热稳定性、机械强度和某些特殊的化学性质,在微电子、光电设备、传感器和分离膜等诸多领域得到应用与研究.溶胶凝胶法作为合成杂化材料的主要手段,具有反应条件温和,可通过调配反应参数来控制杂化材料的微观形态和性质等优点.  相似文献   

14.
The key point in CO_2 methanation is to improve the activity at low temperature and the stability.For this purpose,a new cerium-modified Ni-La_2O_3/ZrO_2 catalyst was prepared using La_(1-x)Ce_xNiO_3/ZrO_2 with perovskite phase as the precursor,which was obtained by citrate complexation combined with an impregnation method.The resulting catalyst was characterized through Nitrogen adsorption and desorption,X-ray diffraction (XRD),Transmission electron microscopy (TEM),Hydrogen temperature programmed reduction (H_2-)TPR),Temperature-programmed desorption of CO_2 (CO_2-TPD) and that of H_2 (H_2-TPD),and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) techniques,and the catalytic performances for CO_2 methanation was investigated.Cerium modification could improve the effective activation of CO_2,thus enhancing the activity at low temperature for CO_2 methanation.The metal Ni nanoparticles prepared using this method were highly dispersed and showed excellent resistance to sintering,leading to very good stability,which could be attributed to the following:Ni nanoparticles could be confined by cerium-modified La_2O_3;La_2O_3could be confined by the cerium ions at the La_2O_3/ZrO_2 interface;and the cerium ions were confined by ZrO_2.  相似文献   

15.
ZnO对Au-Pd/CeO_2催化剂甲醇部分氧化制氢性能的影响   总被引:1,自引:0,他引:1  
采用沉积沉淀法制备了Au-Pd双金属催化剂, 研究了ZnO对Au-Pd/CeO_2催化剂甲醇部分氧化性能的影响, 并运用N_2吸附、 XRD、 UV-Vis、 TPR、 H2-TPD和CO-IR等手段对催化剂进行了表征. 结果表明, ZnO的引入减少了Pd活性中心, 降低了催化剂的活性, 但提高了催化剂H2选择性和降低了CO选择性. Au-Pd/ZnO-CeO_2催化剂的TPR表明, 在约200℃时开始有部分ZnO被还原, CO-IR显示CO吸收峰移向低频, 这些结果表明Au-Pd/ZnO-CeO_2催化剂中Pd和Zn之间发生了相互作用. Pd和Zn之间相互作用抑制了Pd的甲醇分解活性, 有利于H2和CO_2的生成, 使Au-Pd/ZnO-CeO_2催化剂表现出较高的H2选择性和较低的CO选择性.  相似文献   

16.
以十二烷基硫酸钠(SDS)和三嵌段共聚物P123为混合模板剂,尿素为沉淀剂,采用均匀沉淀法制备了具有介孔结构的NiO和CeNiO催化剂.考察了催化剂的丙烷氧化脱氧反应性能,并利用用N2吸附-脱附、透射电镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)和H2程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂进行了表征.活性测试结果表明,在400-450℃范围内NiO和CeNiO催化剂有相似的催化性能,但后者表现出较高的低温(<400℃)催化活性.325℃反应时,纯NiO上丙烯收率仅为3.1%,而5CeNiO(nCe/nNi=5%)催化剂上丙烯收率高达12.2%.N2吸附-脱附和TEM结果表明,制备的NiO和CeNiO催化剂均有较大的比表面积且具有虫孔状介孔结构.H2-TPR结果表明,CeNiO催化剂中由于Ce的存在使得得一部分氧物种的可还原性能明显增强,这可能是该催化剂具有较高催化活性的重要原因.  相似文献   

17.
以介孔分子筛SBA-15为载体, 磷酸氢二铵为磷源, 硝酸镍为镍源, 硼酸为硼源, 采用共浸渍法制备了B-Ni2P/SBA-15催化剂前驱体, 然后采用程序升温氢气还原法, 制备了nP/nNi=0.8, B含量为0.35%-2.10%(w)的一系列B-Ni2P/SBA-15催化剂. 用X射线衍射(XRD)、N2吸附脱附、透射电子显微镜(TEM)和氨气程序升温脱附(NH3-TPD)等表征技术对催化剂的结构进行了研究, 以1%(w)二苯并噻吩(DBT)/十氢萘溶液为模型化合物, 在微型固定床反应器上对催化剂的加氢脱硫(HDS)性能进行了评价. 结果表明, B-Ni2P/SBA-15催化剂仍具有介孔结构, Ni2P为主要的活性物相. 适量B助剂的加入可促使Ni2P晶粒减小, 催化剂比表面积增加. 此外, 随着B含量的增加, B-Ni2P/SBA-15催化剂的总酸量也增加. 当反应压力为3.0 MPa, 反应温度由300 ℃升高至360 ℃时, B含量对Ni2P/SBA-15催化剂活性有明显的影响, B含量为1.40%(w)的B-Ni2P/SBA-15催化剂加氢脱硫活性最高. B-Ni2P/SBA-15催化剂上二苯并噻吩的加氢脱硫的反应机理以直接脱硫为主.  相似文献   

18.
几种聚醚酰亚胺的气体透过性能   总被引:6,自引:0,他引:6  
本文研究了一系列芳环聚醚酰亚胺(PEI)对H_2、CO_2、O_2和N_2的透过性能与分子结构之间的关系。单醚酐型聚醚酰亚胺具有较高的透氢系数和H_2/N_2分离系数。由半刚性的4,4′-二氨基二苯酮(DABP)与柔性的三苯二醚四酸二酐(HQDPA)、二苯醚四酸二酐(ODPA)缩聚得到的聚醚酰亚胺具有很高的H_2/N_2、CO_2/N_2和O_2/N_2分离系数。  相似文献   

19.
林瑞  孙公权  辛勤 《催化学报》2006,27(2):109-114
 采用浸渍法制备了Pt/Ce0.75Zr0.25O2催化剂,考察了催化剂对乙醇及CO的氧化活性,并采用 18O 同位素交换、乙醇程序升温表面反应(C2H5OH-TPSR)、一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD)和程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂进行了表征. 结果表明, Pt/Ce0.75Zr0.25O2催化剂表现出较高的乙醇和CO氧化活性,其催化活性随着Pt负载量的增加而提高. 当Pt负载量为3%时,活性最高. 继续增加Pt负载量,催化剂活性下降. C2H5OH-TPSR和CO-TPD结果表明,催化剂对乙醇或CO的氧化活性与从催化剂表面脱附出来的CO2量有对应关系, CO2脱附量越大,催化剂活性越高. 18O 同位素交换结果表明,表面氧交换能力与其氧化活性有一定对应关系,催化剂的表面氧交换能力越高,氧化活性越高.  相似文献   

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