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相似文献
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1.
纳米Cr2O3的制备、表征及催化性能   总被引:15,自引:0,他引:15       下载免费PDF全文
首次采用溶胶-凝胶法与共沸蒸馏法耦合技术制备了纳米Cr2O3粉体,并运用BET、TEM、XRD、FT-IR、XPS及H2-TPR对其进行表征,同时采用CO2氧化乙烷脱氢制乙烯反应作为探针反应,考察了纳米Cr2O3的催化性能。首次发现纳米ErgO3的FT-IR谱出现了蓝移现象,并且630cm^-1附近的伸缩振动峰强度增强。初步探讨了纳米氧化物的IR蓝移和红移的原因,指出晶型是影响纳米氧化物红外光谱特征的重要因素。实验结果表明纳米Cr2O3上乙烷和CO2转化率均明显高于常规Cr2O3催化剂;在700℃下,乙烷转化率高达77.1%,而乙烯产率达到了58.98%。  相似文献   

2.
制备了一系列不同Co/Cr比例的Co-Cr/SiO2和Co-Cr/γ-Al2O3催化剂,并应用XRD等技术对所制样品进行了表征.在常压连续流动固定床石英反应器中考察了它们对CO2乙烷氧化脱氢反应的催化性能.实验结果表明,Co-Cr/SiO2和Co-Cr/γ-Al2O对CO2乙烷脱氢制乙烯都有较高的催化活性,其活性都明显高于负载单一组分的催化剂.以γ-Al2O为载体的催化剂活性明显比以SiO2为载体的催化剂活性高.1%Co-5%Cr/γ-Al2O活性最高,973K乙烷的转化率达25.57%,乙烯的选择性和收率分别达94.28%、24.10%.  相似文献   

3.
Cr/MgO催化剂上乙腈和甲醇选择性合成丙烯腈的研究   总被引:4,自引:0,他引:4  
用浸渍法制备了系列MgO负载过渡金属氧化物催化剂,比较了这些催化剂的催化性能,详细考察了Cr/MgO催化剂的活性组份含量、焙烧温度及反应温度等因素对乙腈和甲醇选择性合成丙烯腈的影响。结果表明,对于Cr/MgO催化剂,当负载量3%时催化性能最佳,过高的负载量对生成丙烯腈的选择性影响不大,但乙腈转化率呈下降趋势,焙烧温度对生成丙烯腈选择性的影响不大,但经600℃焙烧的催化剂乙腈转化率最高,随着反应温度提高,乙腈转化率提高,而生成丙烯腈选择性400℃左右出现最高值,CO2-TPD表明,催化剂强吸附碱中心越多,越有利于乙腈和甲醇选择性合成丙烯腈反应,Cr/MgO催化剂中引入Na2O后,提高了乙腈的转化率,而生成丙烯腈的选择性降低。  相似文献   

4.
采用浸渍法制备了一系列MgO改性的HZSM-5分子筛,并以MgO/HZSM-5为甲醇脱水催化剂与Cu—ZnO-Al2O3甲醇合成催化剂组成双功能催化剂,在连续流动加压固定床反应器上考察了其对合成气直接制二甲醚反应的催化性能.结果表明,以适量MgO改性的HZSM-5分子筛组成的双功能催化剂上,二甲醚选择性可高达64.8%,CO2和烃类副产物的选择性分别为30.2%和0.4%;由未改性的HZSM-5分子筛组成的双功能催化剂上,二甲醚选择性仅为49.1%,CO2和烃类副产物的选择性则分别高达37.1%和9.3%.当MgO含量过高时,则CO转化率和二甲醚选择性均降低.根据实验结果,提出了甲醇在MgO/HZSM-5上脱水的反应机理.  相似文献   

5.
葛欣  沈俭一 《化学通报》2003,66(10):658-660
研究了乙烷脱氢与逆水煤气变换耦合制乙烯反应中助剂对Fe/SiO2催化剂活性的影响。结果表明,添加氧化物助剂有利于反应,Fe-Mn/K^ -SiO2催化剂显示较高的活性和选择性,在740℃时,乙烷转化率和乙烯选择性分别为37.3%和98.6%。二氧化碳的作用是消除积炭以及与氢反应以提高乙烷的脱氢反应转化率。XPs表明催化剂表面存在 3价铁和 4价锰物种。  相似文献   

6.
 用等体积浸渍法制备了ZrO2-SiO2(ZrSiO)表面复合氧化物负载的Cu-Ni催化剂,并用IR,TPR,TPD及微反技术考察了K2O助剂对CO2和CH3OH在Cu-Ni/ZrSiO催化剂表面上的吸附及合成碳酸二甲酯(DMC)反应性能的影响.结果表明:加入K2O助剂使CO2在催化剂表面上的吸附增强,当n(K)/n(Cu+Ni)=15%时,CO2在催化剂表面上吸附后生成K2CO3;CH3OH在催化剂表面上的解离吸附态(CH3O-和H+)的吸附减弱;CO2和CH3OH在Cu-Ni/ZrSiO催化剂表面上反应的主要产物为DMC,H2O,CO和CH2O;随着K2O助剂的加入,反应转化率及DMC选择性提高,副产物(CO和CH2O)的选择性下降.根据实验结果,探讨了K2O对催化剂表面活性中心电荷分布的影响.  相似文献   

7.
采用直接水热合成法和浸渍法制备了相同Cr含量的Cr/Si-2催化剂,并在常压固定床微反应器上,考察了它们在CO2或者N2气氛下的乙烷脱氢制乙烯反应中的催化性能及稳定性.由于存在逆水煤气反应和Boudouard反应,CO2能显著促进乙烷的脱氢反应.不论是在CO2还是在N2气氛下,直接水热法制备的催化剂均比浸渍法制备的催化剂显示出更好的催化性能.高价态的Cr物种被认为是催化剂具有高活性的关键.在CO2气氛下的乙烷脱氢制乙烯反应中,浸渍法制备的催化剂比水热法制备的催化剂失活更快,催化剂失活速率的差异可能与它们的氧化还原性质有关.然而在N2气氛下的乙烷脱氢制乙烯反应中,这两种方法制备的催化剂失活速率差异不大.  相似文献   

8.
CO2氧化丙烷脱氢MoO3-V2O5/SiO2催化剂研究   总被引:4,自引:0,他引:4  
采用表面改性和等体积浸渍法制备了MoO3-V2O5/SiO2复合氧化物,采用TPR、IR、TPD和微反技术表征了催化剂对CO2和C3H8的吸附性能和CO2部分氧化丙烷脱氢的反应性能.结果表明:随MoO3加入量的增加,V=O还原温度降低,晶格氧更易活化.CO2和丙烷的活化温度降低,丙烷转化率增高,丙烯选择性下降.V=O中晶格氧的活化是CO2氧化丙烷制丙烯反应的关键.  相似文献   

9.
La2NiO4/Al2O3催化剂上CH4/CO2的重整   总被引:9,自引:1,他引:8  
 通过溶胶-凝胶方法制备了尖晶石结构的La2NiO4/Al2O3催化剂,采用BET,XRD和TG表征了催化剂的孔分布、比表面积、体相组成以及凝胶样品的热失重和热分解过程.将催化剂应用于CH4/CO2重整反应制合成气,考察了惰性气体和反应温度对转化率、选择性以及积碳的影响.结果表明,在高空速(GHSV=4.8×104ml/(g·h))下,CH4和CO2转化率分别为51%和60%,CO和H2的选择性约为98%和92%,惰性气体He的引入明显地提高了CH4和CO2的转化率.  相似文献   

10.
Co-MCM-41催化剂上临CO2-乙烷脱氢反应的研究   总被引:4,自引:0,他引:4  
合成了不同Co掺杂量的Co-MCM-41分子筛.用XRD,FTIR和TG-DTA等技术对所制样品进行表征.在常压连续流动固定床反应器上考察了它们对临CO2-乙烷脱氢制乙烯反应的性能,结果表明,39/0 Co-MCM-41在973K可使乙烷的转化率达到39.54%,乙烯的选择性达到98.59%,收率达到38.98%.Co的掺杂量和反应温度等条件对该反应均有一定影响.Co-MCM-41对乙烷催化脱氢制乙烯同样也有很高的活性.引入CO2可消除积炭对催化剂活性的影响,更有利于催化反应的进行。  相似文献   

11.
研究了MgO、Al2O3、SiO2催化剂对湿天然气中乙烷氧化脱氢反应的影响,发现MgO对乙烷脱氢有较好的活性,700C时,C2H4选择性达41.85%,收率达18.75%。考察了催化剂酸碱性对反应的影响,适当碱性的催化剂有利于反应的进行,催化剂活性顺序与碱性大小顺序相一致为MgO>Al2O3>SiO2。催化剂活性顺序与其晶格氧流动性有顺应关系。  相似文献   

12.
通过共沉淀法制备了一系列Mg基复合金属氧化物,采用X射线衍射(XRD)、热重(TG)以及N2 吸附(BET)等表征手段对催化剂的结构进行了表征,并研究了其对双氧水体系中环己酮Baeyer-Villiger氧化制己内酯的催化反应性能,考察了不同组成和配比的催化剂以及反应条件对催化活性的影响。结果表明,在以H2O2水溶液为氧化剂,苯甲腈和二氧六环混合溶液为溶剂时,复合金属氧化物MgO/SnO2体现出比MgO/La2O3、MgO/TiO2、MgO/ZnO、MgO/ZrO2等催化剂更优异的催化性能。同时发现金属摩尔比为7:3,焙烧温度为600℃ 的MgO/SnO2催化剂在优选反应条件下可使环己酮的最高转化率达90.5%,己内酯的选择性达到100%。  相似文献   

13.
A Ni-La/SiO2 catalyst was prepared through the incipient wetness impregnation method and tested in the oxidative dehydrogenation of ethane (ODHE) with CO2. The fresh and used catalysts were characterized by XRD and SEM techniques. The Ni-La/SiO2 catalyst exhibited catalytic activity for the oxidative dehydrogenation of ethane, but with low ethylene selectivity in the absence of methane. The selectivity to ethylene increased with increasing molar ratio of methane in the feed. The carbon deposited on the catalyst surface in the sole ODHE with CO2 was mainly inert carbon, while much more filamentous carbon was formed in the presence of methane. The filamentous carbon was easy to be removed by CO2, which might play a role in improving the conversion of ethane to ethylene. The introduction of methane might affect the equilibrium of the CO2 reforming of ethane and the ODHE with CO2. As a consequence, the synthesis gas produced from CO2 reforming of methane partly inhibited the reaction of ethane and promoted the ODHE with CO2, thus increasing the selectivity of ethylene.  相似文献   

14.
The effect of addition of group VIII elements to Li/CaO on the oxidative dehydrogenation of ethane has been investigated in the range of 550–650°c. Iron, cobalt and nickel promote the reaction. The experiments show that iron and cobalt additives in Li/CaO catalysts mainly increase the catalytic activity. Li/Ni/CaO catalyst gives a high ethane conversion and excellent ethylene selectivity. The results on the catalyst are probably due to coordinative interaction between lithium and nickel. The characteristics of the catalysts revealed by XRD also give evidence that the promotion for both catalytic activity and ethylene selectivity is directly related to the formation of favorable crystal phases.  相似文献   

15.
Dehydrogenation of ethane to ethylene in CO2 was investigated over CeO2/γ-Al2O3 catalysts at 700℃ in a conventional flow reactor operating at atmospheric pressure. XRD, BET and microcalorimetric adsorption techniques were used to characterize the structure and surface acidity/basicity of the CeO2/γ-Al2O3 catalysts. The results show that the surface acidity decreased while the surface basicity increased after the addition of CeO2 to γ-Al2O3. Accordingly, the activity of the hydrogenation reaction of CO2 increased, which might be responsible for the enhanced conversion in the dehydrogenation of ethane to ethylene. The highest ethane conversion obtained was about 15% for the 25?O2/γ-Al2O3. The selectivity to ethylene was high for all the CeO2, γ-Al2O3 and CeO2/γ-Al2O3 catalysts.  相似文献   

16.
The oxidative dehydrogenation of ethane into ethylene by CO2 over a series of silica-supported chromium oxide catalysts was investigated. The results showed that the catalysts were effective for the reaction and CO2 in the feed promoted the catalytic activity. The 5%Cr/SiO2 catalyst exhibited the excellent performance with 30.7% ethane conversion and 96.5% ethylene selectivity at 700oC. ESR and UV-DRS were used to probe the active sites and the species with high valent states (Cr5+ and/or Cr6+) were found to be important for the reaction.  相似文献   

17.
室温晶化合成了掺杂不同Cr含量的Cr–MCM–41分子筛。应用XRD、FT-IR和DRS UV–Vis等技术对所制样品进行了表征。表征结果表明,用室温晶化法能合成较好结构的Cr–MCM–41分子筛,掺杂的Cr除了进入MCM–41分子筛骨架中,还弥散或高度分散在分子筛表面。在常压连续流动固定床反应器上考察了它们对乙烷和CO2氧化脱氢制乙烯反应的性能。实验结果表明,5%Cr-MCM-41在973K可使乙烷的转化率达到43.27%,乙烯的选择性达到86.70%、收率达到37.51%。Cr的掺杂量、反应温度等条件对该反应均有一定影响。Cr3+是催化活性中心。  相似文献   

18.
以MgO,Al2O3,SiO2,TiO2和ZrO2为载体,采用浸渍法制备了负载型Cu-Mn-Ce(CMC)三元复合氧化物催化剂,并用TG,XRD,BET和H2-TPR对催化剂进行了表征,以甲苯和丙酮催化燃烧为模型反应,考察了该催化剂的催化活性。结果表明,纯CMC催化剂的铈基固溶体结构表现出优良的催化活性,当CMC负载在SiO2和Al2O3上后,其大比表面积和表面羟基均不利于CMC活性固溶体结构的形成,另外Mn,Cu等过渡金属与MgO载体发生相互作用而破坏了CMC的活性结构。TiO2和ZrO2则较好地保持了CMC活性固溶体的结构,并显著提高了CMC催化剂的高温热稳定性。  相似文献   

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