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沉淀介质对合成醇Cu-Co-Fe系催化剂的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
分别以水和乙醇为沉淀介质,按不同方法制备了低碳醇合成用Cu-Co-Fe系催化剂.以乙醇为沉淀介质时,有利于提高生成低碳醇的活性和选择性,产物中正构醇含量增加,且不服从Schulz-Flory方程分布方式.乙醇的存在,使沉淀体系中的杂质NaNO3不易洗脱,催化剂还原温度提高;高的NaNO3含量对进一步提高催化剂的活性和选择性不利.吸附实验结果表明,乙醇的预处理可提高催化剂对CO的不可逆吸附能力,提高还原温度则会使催化剂对CO的不可逆吸附能力减弱.提高催化活性和选择性的方法是用乙醇修饰催化剂,并降低其中NaNO3的含量 相似文献
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Mn助剂对CuFeZrO2低碳醇合成催化剂的修饰作用 总被引:3,自引:0,他引:3
利用程序升温还原和原位漫反射红外光谱技术研究了Mn修饰的CuFeZrO2催化剂的结构特性,并测试了催化剂的CO加氢合成低碳醇的反应性能.研究表明,适量添加锰助剂有利于提高催化剂的反应活性,提高产物中C2+醇的含量,抑制甲烷的生成,但随锰含量的增加催化剂的活性和选择性呈现先增加后下降的趋势.程序升温还原的测试表明,锰助剂通过与铜的相互作用使铜的还原变得困难,影响铜在催化剂上的状态,随锰的加入量的增加这种作用得到加强.铜分散度的测定表明锰促进了铜的分散,利用探针分子CO在催化剂上吸附的漫反射红外光谱研究发现,锰助剂可以提高组分间的相互作用,影响铜的电子性质,从而增加了CO在铜上的吸附. 相似文献
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载体表面修饰对Cu-Co-Fe/Al2O3合成醇催化剂性质的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
采用不同pH值的HNO3或KOH水溶液对Al2O3载体表面进行修饰,研究了修饰后Cu-Co-Fe1.2/Al2O3合成醇催化剂的物相结构、表面性质和还原行为的变化规律.发现载体的表面修饰不仅能影响活性组分的物相结构和分散度,而且能改变活性组分与载体间的相互作用程度和催化剂的孔径分布.在低pH值溶液中修饰的载体上,Co组分容易分散,而在高pH值溶液中修饰的载体上,Cu组分容易分散.随着修饰液pH值的增大,Cu-Co-Fe1.2/Al2O3催化剂的还原温度先降低,经过最低点后升高,而催化剂的平均孔径呈减小趋势. 相似文献
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ZnCrDyK和ZnCrTbK合成低碳醇催化剂的XPS表征安炜,牛玉琴,陈正华(中国科学院山西煤炭化学研究所,太原030001)关键词稀土元素,Zn-Cr氧化物催化剂,低碳醇,X射线光电子能谱近年来,稀土氧化物(REO,RE表示稀土元素)作为助剂或载... 相似文献
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采用XRD、EXAFS等技术研究微量贵金属Rh对活性炭担载的Rh-Mo-K合成醇催化剂结构的影响,并关联其催化性能.氧化态Rh-Mo-K/AC样品中Rh与Mo有着较强的相互作用,使得K2Mo2O7向MoO2转化.硫化还原后,Mo主要以MoS2微晶形式存在,其有序结构尺度随Rh含量的增加而减小.经Rh助剂修饰后,催化剂的合成醇催化性能有明显的提高. 相似文献
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采用N2吸咐,TPR和XRD等表征手段对高温熔融法制备的Fe-Cu-Zn-K-Al催化剂中氧化铝的作用进行了研究.结果表明,当比表面积低于4.0m2/g时,催化剂性能受比表面积的影响非常明显.少量的Al2O3即可有效地增加催化剂的比表面积,提高醇的收率和C2+OH的选择性;大量的Al2O3虽然能使催化剂的比表面积有所增加,但醇的收率和C2+OH选择性却显著降低.这是Fe-Cu-Zn-K-Al催化剂中Al2O3同时具有物理作用和化学作用所致.物理作用能有效地增加还原后催化剂的比表面积,提高金属利用率,分散催化剂的活性组分,使其更容易还原,进而提高催化剂活性和选择性.化学作用影响到催化剂的电子性质,从而导致催化剂的活性和选择性降低.TPR和XRD结果表明,在Fe-Cu-Zn-K-Al催化剂中,助剂Al2O3的作用随着其含量的变化而有所不同.当Al2O3含量较低时,其物理作用是主要的;随着Al2O3含量的增加,其化学作用更为明显,甚至导致新物相AlFeO3生成,进而影响催化剂的催化性能. 相似文献
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碳纳米管促进的Co-Mo-K硫化物基催化剂用于合成气制低碳混合醇 总被引:1,自引:0,他引:1
以自行制备的多壁碳纳米管(CNT)作为添加剂,制备共沉淀型CNT促进的Co-Mo-K硫化物基催化剂. 实验发现,与未添加CNT的催化剂相比,添加少量CNT可显著提高CO的加氢转化活性和生成低碳醇的选择性. 在5.0 MPa, 623 K, V(CO)∶V(H2)∶V(N2)=45∶45∶10, GHSV=3600 ml/(g·h)的反应条件下, Co1Mo1K0.3-10%CNT催化剂上CO的转化率达21.6%, 相应的总醇(C1~4醇)时空产率为241.5 mg/(g·h), 产物中C2+醇/C1醇=1.39 (C基选择性比). 添加少量CNT并不会导致Co1Mo1K0.3硫化物基催化剂上CO加氢反应表观活化能发生明显变化,但却导致工作态催化剂表面催化活性Mo物种(Mo4+)的摩尔百分率有所提高; 另一方面, CNT促进的催化剂对H2有更强的吸附活化能力,并能在相当大程度上抑制水煤气变换副反应的发生. 这些因素有利于提高催化剂的活性和选择性. 相似文献
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采用溶胶-凝胶法制备了含碳的K-Co-Mo-C催化剂,通过改变碳前驱体的添加量以获得不同的碳含量,测试了催化剂上合成气制混合醇的性能. 结果表明,适量的残留碳增加了催化剂中活性相的分散度,提高了合成醇的收率和选择性,但过量的碳导致烃的选择性增加而醇的选择性下降,这是由于随着碳前驱体添加量的增加,催化剂中的Mo物种更容易被还原成金属态. 与惰性气氛中焙烧的样品不同,空气中焙烧的样品中没有碳的存在,氧化物组分容易生成难以还原的物相,合成醇活性较低. 含碳量为2.8%的样品具有最大的比表面积和孔体积,同时也具有最高的醇收率和选择性. 惰性气氛中高温焙烧样品导致其合成醇活性明显降低,但同时高碳醇的选择性增加. 相似文献
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本文综述了近年来有机合成中二元醇类化合物的选择性单官能团保护的研究进展。参考文献21篇。 相似文献
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费-托合成Fe1-xO基熔铁催化剂的研究 总被引:4,自引:0,他引:4
采用高温熔融法制备了用于费-托合成的Fe1-xO基熔铁催化剂,考察了其在n(H2)/n(CO)=2,温度573 K,压力1.4 MPa和空速为12?600 h-1下的催化性能. 结果表明,与Fe3O4基熔铁催化剂相比,Fe1-xO基熔铁催化剂具有较高的催化F-T合成反应的活性、较低的WGS反应选择性和较强的加氢能力. XRD结果表明,经F-T反应后的熔铁催化剂存在Fe5C2和Fe3O4两种物相,但Fe1-xO基熔铁催化剂中Fe5C2的晶粒尺寸小于Fe3O4基熔铁催化剂中Fe5C2的晶粒尺寸. 相似文献