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1.  超高温焙烧的Ni/Al2O3对甲烷部分氧化反应的催化活性  
   陈永东  陈耀强  梅大江  张丽娟  董文萍  曹红岩  陈宏  龚茂初《催化学报》,2008年第29卷第5期
   考察了超高温焙烧的Ni/Al2O3对甲烷部分氧化反应的催化性能,发现该催化剂经还原后对甲烷部分氧化反应表现出较高的催化活性.X射线衍射结果显示,Ni/Al2O3催化剂在超高温(1200~1400℃)下焙烧后生成了NiAl2O4,且无相转移,进一步经950℃还原后催化剂中绝大部分Ni以单质Ni0形式存在.透射电子显微镜测试结果表明,不同超高温焙烧的催化剂经950℃还原后Ni晶粒的大小无明显差异.这说明超高温焙烧的Ni/Al2O3对甲烷部分氧化反应的高活性可归结为NiAl2O4的可还原性以及还原后Ni0相似的晶粒尺寸.同时还发现,焙烧温度越高,生成的NiAl2O4的还原温度越高.    

2.  Ni与Al2O3相互作用对Ni/Al2O3催化甲烷部分氧化制合成气抗积炭性能的影响  被引次数:10
   吴廷华  李少斌  严前古《催化学报》,2001年第22卷第5期
   Ni/Al2O3是甲烷部分氧化制合成气反应常用的催化剂. 与Rh,Ru,Pt和Ir等贵金属负载型催化剂相比,其活性及选择性与Rh催化剂相近,且成本低,强度高,易于制备,是最具潜在应用前景的催化剂. 但是,在高温反应条件下,其活性组分Ni易烧结和流失,且催化剂表面易积炭而失活[1~3]. 此外,Ni与载体Al2O3在高温下相互作用生成难还原的NiAl2O4尖晶石,导致活性组分减少,造成催化剂活性下降. 人们通常都只注意到NiAl2O4的惰性,为了避免NiAl2O4晶相的生成,在消弱Ni与Al2O3之间的相互作用,提高催化剂的活性和稳定性等方面做了大量研究[4~7],但有关Ni与Al2O3之间的相互作用对稳定金属Ni的作用方面的报道却较少. Al-Ubaid等[8]发现Ni负载在NiAl2O4上显示出比其它载体更好的稳定性. Pena等[9]发现,NiAl2O4在乙炔加氢反应中有抑制积炭的作用. 范文浩等[10]在甲烷-二氧化碳重整制合成气催化剂的研究中,发现NiAl2O4的形成使催化剂的抗积炭性能大为改善,增强Ni-Al2O3相互作用,能有效地抑制碳丝生长. 本文在固定床流动反应装置上考察了Ni/Al2O3在甲烷部分氧化制合成气过程中的催化性能,并用XRD,XPS和TPR等手段考察了Ni负载量、焙烧温度和还原条件等对催化剂中Ni与Al2O3之间的相互作用及其对抗积炭性能的影响.    

3.  甲烷与二氧化碳转化制合成气的研究 Ⅰ.负载型钴金属催化剂的催化性能  
   王鹏飞  吴念慈  郑小明《催化学报》,1998年第3期
   采用固定床流动反应装置研究了高温焙烧的负载型钴金属催化剂对甲烷与二氧化碳转化制合成气的催化性能,考察了催化剂活性组分、预处理温度及反应条件等对合成气生成量的影响,并用色谱法测定了催化剂上的积炭量.结果表明,钴负载量高于12%时,在1073~1473K焙烧的Co/Al2O3催化剂不仅具有高的催化活性,而且具有独特的抗积炭性能.TPR,XRD和催化反应结果表明,来源于CoAl2O4尖晶石的金属Co以及CoAl2O4尖晶石对催化剂的活性和抗积炭性能起着关键作用,其活性特征在许多方面不同于低温焙烧的Co/Al2O3或Ni/Al2O3催化剂.    

4.  甲烷部分氧化制合成气Pt-Ni/Al~2O~3催化剂的研究  被引次数:6
   严前古  高利珍  储伟  于作龙  远松月《化学学报》,1998年第56卷第10期
   研究了Ni/Al~2O~3,Pt/Al~2O~3和一系列Pt-Ni/Al~2O~3催化剂对甲烷部分氧化制合成气的催化作用,发现Pt-Ni/Al~2O~3催化剂显示了比Ni/Al~2O~3和Pt/Al~2O~3更高的活性和稳定性。H~2-TPR,CO-TPD,CO~2-TPD,SEM,XPS和XRD等结果证明:Pt和Ni之间存在较强的相互作用,Pt和部分Ni形成固溶体合金并且Pt在催化剂表面富集。Pt和Ni之间的相互作用提高了催化剂的活性和稳定性,甲烷在Pt-Ni/Al~2O~3上的催化部分氧化具有不同于在Pt/Al~2O~3和Ni/Al~2O~3上的反应性能。    

5.  甲烷部分氧化制合成气的La2O3助Ni/MgAl2O4催化剂  被引次数:20
   张兆斌  余长春  沈师孔《催化学报》,2000年第21卷第1期
    用MgO与载体Al2O3在高温下焙烧成MgAl2O4尖晶石,防止了Ni在反应过程中与载体形成NiAl2O4, 促进了Ni在载体表面的分散. 应用CODEX软件优化了La2O3在Ni/MgAl2O4催化剂中的加入量和活化温度. La2O3助Ni/MgAl2O4在本文实验条件下经100 h反应后活性和选择性均未发生变化. 程序升温烧碳结果表明,催化剂表面仅存在一种较高温度下才可除去的碳物种,它可能是石墨碳. XRD和BET结果证实,催化剂具有较高的结构稳定性. 荧光分析结果表明,在100 h的反应过程中活性组分未发生明显流失. 根据脉冲反应结果对以Niδ+-(La2O4-x)δ-作为氧的活性位和Ni0作为甲烷的活性位的直接氧化反应机理进行了初步探讨.    

6.  负载型镧锰钙钛矿催化剂上甲烷催化燃烧的研究  被引次数:9
   潘智勇  张长斌  余长春  沈师孔《分子催化》,2003年第17卷第4期
   研究了甲烷在负载型镧锰钙钛矿催化剂(LCFM/α-Al2O3)上的低温催化燃烧反应.考察了制备方法、焙烧温度列催化剂结构和活性的影响.并进行了100h稳定性实验.实验结果表明用浸渍法、焙烧温度高于800℃就能在载体上生成良好的钙钛矿结构,催化剂具有较低的起燃温度并且在高温条件下具有与非负载型镧锰钙钛矿催化剂相当的活性;100h稳定性实验表明LCFM/a-Al2O3催化剂经历了100h.800℃的连续高温燃烧反应,催化剂仍保持了原有结构和催化活性.并且没有明显积碳.    

7.  抽放煤层气(CH4-CO2-Air)制合成气的研究——固溶体的形成对NiO/MgO催化剂性能的影响  被引次数:2
   徐东彦  李文钊  葛庆杰  徐恒泳《燃料化学学报》,2004年第32卷第5期
   采用浸渍法制备了NiO/MgO催化剂,用TPR、XRD、BET、H2(O2)化学吸附等技术对催化剂进行了表征,对催化剂在甲烷空气部分氧化与CO2重整耦合制合成气反应中的催化性能进行了评价。结果表明,在800℃焙烧的催化剂中,NiO完全与MgO形成NixMg1-xO固溶体。与低温焙烧的NiO/MgO催化剂相比,虽然NixMg1-xO固溶体催化剂的还原度较低,但可以获得较高的金属分散度和较小的金属粒径,能有效抑制积炭的生成,在反应过程中显示出良好的活性稳定性。对于900℃焙烧的催化剂,由于形成了更多难还原的体相固溶体,催化剂的初活性较低。    

8.  Co3O4/Al2O3催化剂对甲烷低温燃烧的催化性能  被引次数:2
   白延利  严河清  孙瑜《武汉大学学报(理学版)》,2005年第51卷第6期
   采用室温固相合成法制备了不同负载量的Co2O4/Al2O3系列催化剂,用X-射线衍射(XRD)技术对其物相结构进行了表征,并考察了负载晕和焙烧温度对甲烷低温燃烧催化活性的影响.结果表明,该法制备的Co3O4/Al2O3系列催化刑具有较好的低温催化活性,且随Co3O4负载量的增加,催化剂的低温活性增强.综合考虑催化剂的催化活性和稳定性,400℃焙烧制备的Co3O4负载量为40%的Co3O4/Al2O3催化剂对甲烷低温催化燃烧有较好的催化性能。    

9.  制备方法对Ni/CeO2-Al2O3催化剂甲烷部分氧化催化性能的影响  
   余长林  胡久彪  杨凯  周晓春《燃料化学学报》,2013年第6期
   采用浸渍-沉淀法、水热合成法、共沉淀法和柠檬酸络合法制备了Ni/CeO2-Al2O3催化剂,考察了制备方法对该催化剂的物理结构和甲烷部分氧化(POM)催化性能的影响。利用N2物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)、热重(TG)分析等手段对反应前后催化剂的物理化学性质进行了表征。实验结果表明,浸渍-沉淀法制备催化剂的活性和产物H2和CO的选择性最低。而柠檬酸络合法制备的Ni/CeO2-Al2O3表现出最大的CH4转化率和最高的CO、H2选择性。BET和XRD表征结果表明,柠檬酸络合法制备的Ni/CeO2-Al2O3的比表面积最大,且CeO2晶粒粒径小、分散均匀;H2-TPR测试表明,该催化剂负载的Ni物种和Ni与Al2O3相互作用产生的尖晶石NiAl2O4都较容易被还原成金属Ni,产生更多的活性中心;NH3-TPD和TG分析表明,该催化剂具有较多酸性位点和表面积炭,但相比较于它的高反应活性,积炭速率较低、稳定性较高。    

10.  MgO助剂对甲烷部分氧化Ni/Al2O3催化剂结构和性能的影响  被引次数:3
   邱业君  陈吉祥  张继炎《燃料化学学报》,2006年第34卷第4期
   采用分步浸渍法制备了MgO改性的Ni/Al2O3催化剂,采用BET、XRD、H2-TPR、TEM和活性评价等研究方法,考察了MgO助剂对Ni/Al2O3催化剂物化性质和甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响。实验结果表明,MgO助剂提高了催化剂镍物种的均一性,抑制了NiAl2O4尖晶石的形成,并且增强了镍物种与载体的相互作用,这与MgO、NiO形成固溶体及与Al2O3形成MgAl2O4有关。同时,适量的MgO助剂可以提高Ni物种在催化剂中分散度,并提高其有效利用率,改性后的催化剂在甲烷部分氧化反应中显示出较好的反应性能。过量的MgO助剂对催化剂的反应性能产生负面影响,MgO的碱性可以促进逆水煤气变换反应,从而导致H2选择性降低和CO选择性提高。    

11.  镁铝混合氧化物负载镍催化剂的制备及在液化石油气低温重整反应中的催化性能  
   沈葵  汪学广  王新星  邹秀晶  鲁雄刚  丁伟中《高等学校化学学报》,2012年第33卷第2期
   采用共沉淀-浸渍法制备了不同Ni含量的Ni/Mg(Al)O催化剂并用于液化石油气(LPG)的低温水蒸气重整反应.X射线衍射和程序升温还原结果表明,在800℃焙烧的Ni/Mg(Al)O催化剂中,NiO与MgO反应生成Mg-Ni-O固溶体,还原后形成金属Ni纳米颗粒.详细研究了Ni含量(质量分数)、反应温度和水/碳摩尔比(nH2O/nC)等对催化剂性能的影响.实验结果表明,15%Ni/Mg(Al)O催化剂对LPG低温重整反应具有最佳的催化性能.提高反应温度能显著提高Ni/Mg(Al)O催化剂的催化性能.当nH2O/nC=2时,在400~500℃的温度范围使LPG完全转化的最大反应空速从28900 mL.h-1.g-1 Cat提高到86800 mL.h-1.g-1Cat.适当增大水/碳摩尔比有利于LPG转化为小分子气体,但在LPG摩尔流量不变的情况下,反应气中水含量过高会导致LPG转化率降低.反应后催化剂的X射线衍射谱(XRD)和热重分析(TG)结果表明,Ni/Mg(Al)O催化剂优良的催化活性和反应稳定性可归因于催化剂表面Ni晶粒较高的稳定性和抗积炭性能.    

12.  焙烧温度对 Pd/Al2O3 催化剂上甲烷燃烧反应性能的影响  被引次数:1
   高典楠  王胜  刘莹  张纯希  王树东《催化学报》,2010年第31卷第11期
    考察了载体与催化剂焙烧温度对 Pd/Al2O3 催化剂上低浓度甲烷催化燃烧反应性能的影响. 采用 X 射线衍射、透射电镜、N2 物理吸附、NH3 程序升温脱附和 O2 程序升温氧化等手段对载体和催化剂进行了表征. 结果表明, 焙烧温度对催化剂活性及稳定性的影响显著. 随着载体焙烧温度的升高, Al2O3 的比表面积、物相结构、酸中心的数量及强度明显改变, 相应的 Pd/Al2O3 催化剂中载体与 Pd 的相互作用减弱, Pd 分散度降低. 当载体焙烧温度为 1 100 °C, Pd/Al2O3 焙烧温度为 200 °C 时, 所得催化剂在 260 h 的连续反应中, 甲烷转化率始终维持在 99%以上.    

13.  钡改性的Ni/γ- Al2O3催化剂用于甲烷部分氧化的研究  被引次数:8
   王越  叶季蕾  段华超  刘源《燃料化学学报》,2005年第33卷第6期
   800℃、80000h^-1、CH4/O2/N2=14/7/79下比较了质量分数20%的Ni/γ-Al2O3和Ba改性的Ni/γ-Al2O3催化剂,用于甲烷部分氧化反应的活性和选择性。结果表明,Ba的添加提高了镍基催化剂的活性和稳定性。BET和XRD表明,Ba的加入有利于高温焙烧下抑制大颗粒的NiAl2O4的形成,保持了高比例的活性镍组分,提高了催化剂催化活性。常压下,xCH4接近100%,SCO、SH2达到92.2%和98.1%,催化剂15h内活性稍微下降。Ba的加入使Al2O3的晶型转化温度由800℃提高到900℃,提高了载体的稳定性。    

14.  CH4,CO2和O2制合成气反应中载体对Ni催化剂抗氧化性能的影响  被引次数:5
   傅利勇 吕绍洁《分子催化》,1999年第13卷第5期
   在CH4、CO2 催化氧化制合成气反应中, Ni/Al2O3 催化剂在高温下生成NiAl2O4 尖晶石,是导致催化剂失活的一个重要因素. 通过向载体(Al2O3)中添加各种氧化物, 使得催化剂的抗氧化性能得到改善. 并运用TPR、XRD对催化剂进行表征, 发现催化剂的抗氧化性顺序为: Ni/CaO-Al2O3 > Ni/MgO-Al2O3 > Ni/CeO2-Al2O3 > Ni/La2O3-Al2O3 > Ni/Y2O3-Al2O3 > Ni/TiO2-Al2O3> Ni/Al2O3> Ni/Fe2O3-Al2O3.    

15.  Cu-Ni-Al尖晶石催化甲醇水蒸气重整制氢性能的研究  
   庆绍军  侯晓宁  刘雅杰  王磊  李林东  高志贤《燃料化学学报》,2018年第10期
   以氢氧化铜、醋酸镍和拟薄水铝石为原料,通过固相法合成了Cu-Ni-Al尖晶石催化剂。采用N2物理吸附、XRD、H2-TPR和XPS等表征方法,研究Cu/Ni/Al的物质的量比和焙烧温度对催化剂的比表面积、物相、还原性能以及表面性质的影响,并以甲醇水蒸气重整制氢为探针反应,考察催化剂的缓释催化性能。结果表明,随着焙烧温度的升高,Cu-Ni-Al催化剂的尖晶石含量增加,但尖晶石晶粒增大,且比表面积下降。不同的焙烧温度和Cu/Ni/Al物质的量比,所得催化剂的比表面积、还原性能和表面性质不同,从而表现出不同的缓释催化性能。与计量比Cu/Al=1∶2的合成比较,Cu/Al=1∶3形成了非计量比的富Al尖晶石固溶体,生成的晶体粒子小、比表面积和孔容大、难还原的尖晶石部分增多,呈现出更好的缓释催化性能。甲醇制氢反应性能评价结果显示,Cu-Ni-Al尖晶石在反应条件下逐渐释放活性铜而催化反应的进行,其中,CNA3-1000催化剂表现中最高的催化活性和稳定性。    

16.  NiO/γ-Al2O3催化剂中NiO与γ-Al2O3间的相互作用  被引次数:27
   张玉红  熊国兴  盛世善  刘盛林  杨维慎《物理化学学报》,1999年第15卷第8期
   利用溶胶-凝胶法制备了不同含量的 NiO/γ-Al_2O_3催化剂,通过XRD,XPS和 TPR等技术考察了制备方法、NiO含量和焙烧温度对催化剂结构和Ni存在状态的影响,发现溶胶-凝胶法制备的催化剂活性组分NiO与担体γ-Al_2O_3间具有强相互作用.详细地讨论了Ni物种的还原状态与以“Ni~0”为活性中心的催化反应的活性之间的关系.溶胶-凝胶法制备的催化剂经高温焙烧后,Ni以一种类尖晶石结构的固溶体形式存在,这种固溶体态尖晶石可能会抑制Ni的烧结和流失,提高催化剂的稳定性.    

17.  加压条件下BaNi0.3Al11.7O19-δ催化剂上甲烷部分氧化制合成气  
   鲁辉  佟建华  楚文玲  杨维慎  林励吾《催化学报》,2005年第26卷第8期
    考察了加压(0.2~1.0 MPa)条件下BaNi0.3Al11.7O19-δ催化剂对甲烷部分氧化(POM)制合成气反应的催化性能,并且与LiLaNiOx/γ-Al2O3的POM催化性能进行了比较. BaNi0.3Al11.7O19-δ催化剂具有良好的POM催化性能,在850 ℃和1.0 MPa下,可得到75%的甲烷转化率和85%的CO选择性. 在60 h的连续实验中,催化剂活性及选择性基本保持不变,显示出较高的催化稳定性. 用XRD,XPS和TG/DTA表征手段研究了反应前后催化剂的晶体结构、表面性质以及积碳行为,结果表明该催化剂具有较强的抗Ni流失和抗积碳能力. BaNi0.3Al11.7O19-δ 的六铝酸盐结构中Ni离子和相邻原子之间的相互作用使其具有较高的热稳定性及结构稳定性,从而显示出良好的POM催化活性和稳定性.    

18.  基于改性Ni/γ-Al_2O_3催化剂的电催化甲烷水蒸气重整的研究  
   侯悦  张荣俊  陆强  杨少霞  李明丰《燃料化学学报》,2018年第4期
   提出了电催化作用下甲烷水蒸气催化重整的新工艺。基于工业常规Ni基催化剂,采用等体积浸渍法,以Ni为活性组分,γ-Al_2O_3为载体,MgO、CaO为助剂,制备了Ni/γ-Al_2O_3、Ni-MgO/γ-Al_2O_3和Ni-CaO/γ-Al_2O_3催化剂,考察了电流强度、重整温度、水蒸气与甲烷的物质的量比(水碳比,S/C)对不同催化剂的CH_4转化率、H_2产率、CO选择性和催化剂稳定性的影响。结果表明,电催化工艺有着良好的普适性,电流的引入能够提升CH_4转化率、增加H_2产率,尤其在低温下电流的促进作用显著。在三种催化剂中,Ni-CaO/γ-Al_2O_3催化效果最佳,在电流为4.5 A、S/C为3、重整温度为700℃时,CH_4转化率就高达95%以上。稳定性测试表明,电流的通入还能显著提高催化剂的稳定性,延缓催化剂的积炭失活。通过对催化剂的分析表征,发现电流的通入提升了催化剂中NiO的还原程度,同时抑制了反应过程中NiC_x向石墨炭的转化,从而可延缓催化剂因积炭覆盖反应活性位点而造成的失活。    

19.  焙烧温度对Ni/MgO催化剂结构及其在甲苯二氧化碳重整反应中催化性能的影响(英文)  
   孔猛  杨琦  卢雯  范浙永  费金华  郑小明  Thomas D.WHEELOCK《催化学报》,2012年第9期
   考察了焙烧温度对 Ni/MgO 催化剂结构及其在甲苯二氧化碳重整反应中催化性能的影响. 由于 NiO-MgO 固溶体的形成,样品的 X 射线衍射谱中没有出现明显的 NiO 衍射峰, 而在拉曼光谱中出现明显的散射信号. X 射线光电子能谱、氢气程序升温还原和 H2脉冲吸附结果表明, 高温焙烧过程中 Ni 向催化剂体相扩散, 与 MgO 发生强互相互作用, 使得 Ni 物种难以还原,但部分位于催化剂表面的 Ni 物种能够还原; 高温焙烧后催化剂表面活性 Ni 物种明显减少, 致使催化剂重整活性降低. 重整反应后, 催化剂表面存在少量多核芳烃类积炭, 这很可能是高温焙烧催化剂稳定性差的原因.    

20.  Ni/CeO_2-SiO_2催化剂的制备、表征及其甲烷部分氧化制合成气性能(英文)  
   胡久彪  余长林  毕亚东  魏龙福  陈建钗  陈喜蓉《催化学报》,2014年第1期
   以硝酸亚铈(Ce(NO3)3·6H2O)和正硅酸四乙酯(C8H20O4Si)为前驱体,采用溶胶-凝胶法合成了系列具有大比表面积的xCeO2-(1.x)SiO2(x=0,0.25,0.50,0.75,1)复合氧化物载体,然后浸渍活性组分Ni制得用于甲烷部分氧化制合成气的Ni催化剂.运用N2物理吸附-脱附、X射线粉末衍射、扫描电镜、紫外-可见漫反射光谱、氢程序升温还原、氨程序升温脱附和热重等手段对所得催化剂的组织结构、还原性、表面酸性和积炭行为等进行了表征;同时考察了催化剂的组成、焙烧温度和反应时间等对催化剂在甲烷部分氧化制合成气中催化性能的影响.表征结果表明,该系列Ni/CeO2-SiO2催化剂具有大比表面积,CeO2晶粒较小,NiO的分散性好且易被还原,表面酸性弱,不容易积炭.当Ce/Si摩尔比为1:1,活性组分Ni的质量分数为10%,焙烧温度为700°C时,所制备的Ni/CeO2-SiO2催化剂表现出较好的稳定性、最高的CH4转化率(~84%)和对产物CO及H2的选择性(87%).    

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