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相似文献
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1.
燃煤烟气属于贫燃燃烧 (燃烧时通入过量空气 )尾气 ,其中除含 NOx、SO2 外还含有 O2 等 ,与非贫燃系统尾气中 NOx 的催化还原脱除相比有着很大的不同 .目前这一领域的研究工作虽然取得一些进展 ,但仍有许多问题尚待解决 [1] .无论是 NOx 的催化还原还是催化分解 ,气相中存在的SO2 对非贵金属及其氧化物催化剂构成了严重威胁 ,原因是非贵金属氧化物很容易吸收 SO2 生成稳定的硫酸盐而使催化剂中毒失活 .为脱除烟气中的 NOx,有报道先将气相中的 NO催化氧化为NO2 ,然后将 NO2 和 SO2 同时液相吸收 .研究表明 ,作为 NO催化氧化的非贵…  相似文献   

2.
张桦  曹美秋 《分子催化》1989,3(3):235-241
生物体内存在的各种金属卟啉配合物对酶的催化反应起着重要作用.它的储氧和载氧功能已被广泛研究,与血红蛋白一样,它对O_2、CO和NO等有络合活化能力.众所周知,CO和NO都是污染环境的有毒气体.近年来用金属卟啉和金属酞菁等含氮大环配合物将NO直接分解或用H_2,CO等作还原剂与NO进行氧还反应的研究十分活跃.我们在前报的基础上继续开展了CO常温氧化催化剂的研究.本工作是将四苯基卟啉钴(Co-TPP)负载于无定形的TiO_2载体上作为催化剂,研究了它在室温下对CO氧化的催化性能.确定了催化剂的最佳活化温度和再生条件,考察了反应温度和反应物浓度变化对活性的影响.求得CO常温氧化的速率方程.讨论了催化剂活性增强的主要原因.  相似文献   

3.
采用程序升温脱附 (TPD)及漫反射原位红外光谱 (DRIFT)技术分析比较了SO2 存在前后 ,NO O2 反应气体在NiO/γ Al2 O3 催化剂上所形成吸附物种的变化情况 ,发现SO2 能促使硝酸盐物种在低温分解并释放出NO2 ,而且耐热稳定的硝酸盐物种也比单纯NO O2 吸附时多 .室温时催化剂表面上的SO2 以弱吸附物种为主 ,特征红外吸收峰位于 13 2 4cm-1附近 ,温度升高后表面硫酸盐物种数量增多 .关联SO2 气氛中NO2 的生成规律后得出 ,类似于铅室反应中间体的多分子吸附物种[NO2 (SO3 ) x]是产生NO2 的活性物种 ,由SO2 在载体或催化剂表面弱碱位吸附后吸引气相NO所产生 ,解离O-起到稳定活性物种和补充弱碱位的作用 .同时该物种也是毒性物质SO2 -4的前驱体 ,当NO氧化反应发生后催化剂的失活也开始了 .  相似文献   

4.
Mn-V-Ce/TiO_2低温催化还原NO性能研究   总被引:4,自引:1,他引:3  
采用浸渍法制备了NH3选择性催化还原(SCR)NO新型催化剂Mn-V-Ce/TiO2,考察了操作条件对其活性的影响;通过NO、O2、NH3的暂态响应实验分析了在该催化剂上进行SCR反应的机理;对催化剂进行了FT-IR和TG分析,探讨了H2O、SO2对其活性的影响。结果表明,该催化剂具有很好的低温SCR活性,空速5 000 h-1、150℃下的NO转化率达99.2%。170℃下同时通硫、水后的350 min内,活性始终保持在98%;单独通入SO2时,中毒速率较快,但体积分数为8%的H2O对该催化剂的活性没有影响,转化率始终保持在98%以上。该催化剂能应用于不含SO2的燃气锅炉烟气和不含SO2的硝酸尾气等NOx工业废气的低温脱硝。  相似文献   

5.
Ag/TiO2复合材料的制备及其对碘离子的吸附研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
利用水解法制备了具有刺状表面结构的球形二氧化钛基体材料,并采用紫外光解法获得了均匀负载的Ag/TiO2材料。利用扫描电子显微镜(SEM)、色散谱(EDS)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)和BET等技术手段对材料的结构、形貌、组成成分及比表面积进行了分析表征。开展了Ag/TiO2复合材料对溶液中碘离子的吸附实验研究,考察并讨论了pH值以及共存离子(Cl-、F-、NO3-、SO42-和CO32-)对吸附的影响,结果表明,Ag/TiO2复合材料具有耐酸性强、吸附选择性高、吸附容量大(207mg/g)等特性。  相似文献   

6.
研究反应温度为423 K时SO2对载体γ-Al2O3上NO氧化过程的影响.在基本弄清了载体对SO2的吸附有利于SO2促进NO氧化反应的基础上,考察了不同浓度的NaOH和H2SO4预处理的γ-Al2O3 对 SO2的吸附能力及对NO的氧化性能.结果显示,与未处理的γ-Al2O3相比,经高浓度(1 mol*L-1)的酸碱处理后γ-Al2O3对SO2的吸附能力发生了显著的变化,但在SO2气氛中对NO的氧化能力都明显减退,尤其是酸处理对γ-Al2O3的吸附和催化性能有破坏作用.低浓度(0.1 mol*L-1)酸碱处理对γ-Al2O3吸附SO2的能力影响不大,但SO2对NO氧化反应的增强效应有明显改善,特别是酸处理后γ-Al2O3上NO的氧化转化率能在较长时间内保持较高水平.说明对于SO2气氛中NO的氧化,载体需要适当的酸碱中心.  相似文献   

7.
SO2对NO催化氧化过程的影响(Ⅱ)载体γ-Al2O3与SO2的相互作用   总被引:9,自引:0,他引:9  
考察了423K时SO2在γ-Al2O3上反复作用对NO氧化过程的影响。结果显示,SO2的存在在一段时间内促进了γ-Al2O3对NO的催化氧化。用TPD,FTIR,XRD,BET及固体酸度测定等多种表征讨论了γ-Al2O3和SO2之间的相互作用。研究表明,SO2在γ-Al2O3表面与NO等吸附物结合形成活性吸附物种是γ-Al2O3在SO2气氛中显示氧化活性的重要原因,但当其表面被强吸附的SO2逐步覆盖后,则活性下降。  相似文献   

8.
采用共沉淀法制备了不同SnO2含量的SnO2-TiO2固溶体催化剂.发现该催化剂对以CO为还原剂同时还原SO2和NO生成S和N2的反应具有高活性和高稳定性.SnO2含量为50%(摩尔分数)的样品活性最高,在350℃,0.0525%s0,,0.052%NO,0.208%CO和空速3000h^-1的条件下,NO转化率接近100%,SO2转化率为88%,S和N2的选择性都接近100%,反应过程中没有剧毒气体COS生成.对于SO2 CO反应,该样品也显示了极高的活性,在350℃,0.105%SO2,0.208%CO和空速3000h^-1的条件下,SO,转化率达98%,S的选择性近100%.但该催化剂对NO CO反应的催化活性不高,在350℃,0.1025% NO,0.208%C0,空速3000h^-1的条件下,NO的转化率仅为50%.上述结果表明,SO2对NO CO反应具有促进作用.单独的SnO2或TiO2对SO2 CO,N0 CO或SO2 NO CO反应的催化活性都很低,但SnO2和Ti02形成SnO2-TiO2固溶体后催化活性显著增大,说明SnO2和TiO2之间产生了协同效应.  相似文献   

9.
Sn0.5Ti0.5O2催化剂上SO2、NO和CO反应的机理   总被引:7,自引:0,他引:7  
Sn0.5Ti0.5O2催化剂对NO+CO反应活性不高, 350 ℃时NO的转化率只有50%,但反应气中含有SO2时, NO的转化率接近100%,说明SO2对Sn0.5Ti0.5O2催化剂上的NO+CO反应具有促进作用. XPS表征发现,SO2+CO、SO2+NO+CO反应后催化剂表面有微量硫存在,而反应前没有检测到硫的存在.结合反应性能测定、瞬变应答实验、XRD、TPD研究等,发现催化剂上的表面硫参与了NO的催化还原反应,是NO+CO反应更重要的活性中心.据此,提出了SO2+NO+CO反应的氧化还原反应机理.  相似文献   

10.
在TiO2上进行了气相H2S光催化氧化消除的研究.氧对H2S的光催化氧化消除过程是不可缺少的,对含量为560mg/m3的H2S,当加入的氧气与原料气中H2S的分子比为42∶1,空速为28000h-1时,去除率达到97%.在H2S光催化氧化消除过程中,单质硫的产生可使TiO2失活,经光照再生单质硫转化为SO42-后,TiO2活性恢复,而且SO42-的生成对催化剂的中毒有抑制作用.  相似文献   

11.
 用XRD, XPS, CO-TPR, NH3-TPD, SO2-TPD和IR等方法表征了SnO2-TiO2固溶体催化剂的物理化学性质. 不同配比的SnO2和TiO2均可形成均一的具有金红石结构的连续固溶体,其晶粒度比单纯的SnO2或TiO2的晶粒度小. SnO2-TiO2固溶体的比表面积随SnO2含量的增大呈火山形变化,说明在SnO2-TiO2固溶体中SnO2可阻止TiO2由锐钛矿型变为金红石型过程中比表面积的减小,而TiO2则提供了维持大表面的结构框架. SnO2倾向于在固溶体表面偏析,固溶体的表面氧含量高于单纯SnO2的表面氧含量而低于单纯TiO2的表面氧含量. SnO2, TiO2和SnO2-TiO2表面含有能被CO还原的吸附氧和晶格氧,被还原的SnO2, TiO2和SnO2-TiO2的表面晶格氧的数量仅占所有晶格氧的0.001%, 说明CO只使部分晶格氧还原并生成氧阴离子空穴. TiO2表面没有酸性, SnO2和SnO2-TiO2呈微弱酸性. 经CO还原的SnO2-TiO2上存在大量的强碱中心,说明SnO2和TiO2之间发生了协同作用. SnO2-TiO2固溶体的这些物化性质均十分有利于SO2+NO+CO的氧化还原反应.  相似文献   

12.
纳米SnO2@TiO2包覆催化剂的制备及表征   总被引:5,自引:0,他引:5  
采用活性层包覆法在自制细SnO2胶体粒子表面包覆TiO2,制备出SnO2@TiO2包覆型复合催化剂,以其对有机磷农药DDVP的降解效果作为评价光催化活性的标准,对制备条件进行了优化,并用XRD、TEM和BET等手段对样品进行了表征,结果表明,SnO2胶体乙醇溶液含水量20%,钛酸丁酯质量分数为34.5%。灼烧温度680℃时制得TiO2含量56.45%的包覆样品SnO2@TiO2为纳米级粒子,且其光催化活性最佳。  相似文献   

13.
TiO2与ZnO复合纳米结构电极的光电化学研究   总被引:2,自引:0,他引:2  
利用尿素加压共沉淀法以Ti(SO4)2与Zn(NO3)2为原料制备了TiO2-ZnO复合纳米粒子, 其纳米结构电极的光电化学研究结果表明, 反应物摩尔比为3∶1, 于530 ℃煅烧制备的复合纳米结构电极的光电转换效率最高. 对吸附染料RuL2(SCN)2∶2TBA的纳米结构TiO2和各种复合纳米粒子的纳米结构电极进行光电研究的结果表明, 染料对各纳米结构电极都起到了敏化作用, 其中也是由反应物摩尔比为3∶1, 于530 ℃煅烧制备的纳米结构电极的光电转换效率最高. 对聚3-甲基噻吩修饰的纳米结构TiO2和摩尔比为3∶1, 于530 ℃煅烧的复合纳米粒子构成的纳米结构电极进行光电性能研究, 结果表明, 聚3-甲基噻吩与半导体纳米粒子之间存在p-n结, 在一定条件下p-n结的存在有利于光生电子/空穴的分离, 从而提高了光电转化效率.  相似文献   

14.
Sol-gel自蔓燃法控制合成二氧化钛纳米粉体及性能   总被引:7,自引:0,他引:7  
采用化学络合溶胶-凝胶法,结合自蔓燃合成工艺制备了结构可控、分散性良好的TiO2纳米粉体.考察了原料组成、凝胶膨胀程度和温度机制对粉体结构、分散性的影响,用漫反射光谱测试了所制备粉体的光吸收性能. 结果表明,将原料中氧化剂与还原剂的摩尔比从2增加到7,在600 ℃的煅烧温度下可以得到金红石含量在25%~68.2%之间的TiO2,这些结构不同的粉体粒度为30 nm左右;凝胶前驱体经过150 ℃充分膨胀炭化,能有效阻止胶粒间氢键的形成,并且能够防止因毛细管作用而导致的凝胶网络坍塌,从而得到单分散无团聚粉体;提高煅烧温度,金红石含量增多、颗粒粒度增大,800 ℃时出现团聚体;用该工艺制备的粉体的光吸收范围发生明显红移,与市售金红石型TiO2相比,反光率下降10%以上;金红石含量为55.5%的混晶型粉体显示出最好的光吸收性能.  相似文献   

15.
采用双股并流共沉淀方法制备了SnO2含量从10%至90%的锡锆体系DeNOx催化剂,用XRD、微区电子衍射、FT-Raman及FT-IR等技术深入研究了锡锆体系氧化物的结构及其随组成的变化规律.结果表明,由于Sn4+与Zr4+离子半径接近,SnO2与ZrO2易于形成固溶体,并随组成变化表现出不同的结构特征.纯ZrO2为单斜相,当少量Sn4+(SnO2 ≤ 20%)进入ZrO2晶格时形成四方相富锆固溶体,Sn4+起到稳定ZrO2四方相的作用;随着SnO2含量的增大,结构从无定形或微晶态的富锆固溶体(含SnO2 30~50%)经富锆固溶体与金红石结构的富锡固溶体在55% SnO2含量的共存状态变化到具有金红石结构的富锡固溶体(SnO2 ≥ 60%).FT-Raman和FT-IR光谱测试证明,Zr进入SnO2晶格使得Sn-O键的结合减弱,Sn离子上的有效正电荷减小,降低了SnO2对丙烯的燃烧能力,从而提高了对NO的还原活性.  相似文献   

16.
硫化CoMo/Al2O3-TiO2催化剂上CO催化还原SO2的研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
报导了Al2O3、Al2O3-TiO2和TiO2担载的硫化CoMo催化剂上CO催化还原SO2的规律性,结果表明,反应物分别在350 ℃、350~400 ℃间和400 ℃完全转化为CO2和元素S.在含TiO2的催化剂上,CO-SO2反应可同时按COS中间物机理和Redox机理进行,从而使尾气中COS的含量大为降低,提高了生成元素S的选择性.对反应机理进行了讨论.  相似文献   

17.
SO42-/TiO2-WO3光催化氧化邻硝基苯酚   总被引:1,自引:0,他引:1  
彭少洪  钟理 《分子催化》2007,21(3):245-248
采用不同浓度的硫酸溶液浸渍处理TiO2-WO3,制得不同SO42-/TiO2-WO3光催化剂.考察了光催化剂对邻硝基苯酚溶液的光催化行为.发现SO42-/TiO2-WO3的光催化活性高于TiO2-WO3的光催化活性,浸渍液中H2SO4的浓度对SO42-/TiO2的催化活性有一定的影响,H2SO4溶液的最佳浓度为0.2 mol/L,最佳焙烧温度为550℃.最佳WO3的掺杂量w(WO3)为3%.催化降解过程符合一级动力学规律.  相似文献   

18.
Binary metal oxide(MnOx-A/TiO2)catalysts were prepared by adding the second metal to manganese oxides supported on titanium dioxide(TiO2),where,A indicates Fe2O3,WO3,MoO3,and Cr2O3.Their catalytic activity,N2 selectivity,and SO2 poisonous tolerance were investigated.The catalytic performance at low temperatures decreased in the following order:Mn-W/TiO2〉Mn-Fe/TiO2〉Mn-Cr/TiO2〉Mn-Mo/TiO2,whereas the N2 selectivity decreased in the order:Mn-Fe/TiO2〉Mn-W/TiO2〉Mn-Mo/TiO2〉Mn-Cr/TiO2.In the presence of 0.01%SO2 and 6%H2O,the NOx conversions in the presence of Mn-W/TiO2,Mn-Fe/TiO2,or Mn-Mo/TiO2 maintain 98.5%,95.8%and 94.2%, respectively,after 8 h at 120°C at GHSV 12600 h? 1 .As effective promoters,WO3 and Fe2O3 can increase N2 selectivity and the resistance to SO2 of MnOx/TiO2 significantly.The Fourier transform infrared(FTIR)spectra of NH3 over WO3 show the presence of Lewis acid sites.The results suggest that WO3 is the best promoter of MnOx/TiO2,and Mn-W/TiO2 is one of the most active catalysts for the low temperature selective catalytic reduction of NO with NH3.  相似文献   

19.
以柠檬酸和正辛醇为原料,采用自制的纳米固体酸S04^2-/SnO2、SO4^2-/ZrO2、SO4^2-/TiO2及SO4^2-/Fe2O3催化剂合成无毒增塑剂柠檬酸三辛酯(trioctylcitrate,TOC)。分别考察了纳米催化剂种类、催化剂用量、醇/酸物质的量比、反应时间、反应温度等因素对合成TOC反应酯化率的影响,对合成的产品进行红外光谱分析。实验结果表明,自制的固体酸SO4^2-/SnO2催化合成无毒增塑剂柠檬酸三辛酯的最佳反应条件:催化剂用量为1.0g,酸醇比为1:6.3,反应时间1.0h,反应温度190℃。在最佳反应条件下,柠檬酸三辛酯的酯化率可达到98.5%。  相似文献   

20.
V2O5-CeO2/TiO2催化剂上低温氨选择性催化还原NO的性能   总被引:8,自引:5,他引:3  
考察了V2O5-CeO2/TiO2催化剂中V、Ce活性组分的担载量和焙烧温度对催化剂低温催化还原NO活性的影响及其在单独SO2、H2O和两者共存气氛下的抗毒化性能。结果表明,焙烧温度400℃下制备的5V30Ce/TiO2催化剂具有良好的低温催化还原NO活性,空速为10000h-1,165℃时NO转化率达99.2%;500℃以下低焙烧温度时,添加的Ce不与V相互作用,在催化剂表面主要以CeO2形式存在,有利于增大催化剂比表面积,增强V2O5在催化剂上的分散度,提高催化活性。而在500℃以上较高焙烧温度下,Ce与V会形成CeVO4,对活性提高不利。催化剂具有良好的低温抗水中毒性能,但受SO2毒化作用明显,其在SO2、H2O共存气氛下中毒程度较单独SO2下浅。  相似文献   

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