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研究了Pt/Al2O3和Pt/CeO2/Al2O3催化剂对甲烷部分氧化制合成气反应的催化活性,发现Pt/CeO2/Al2O3显示了比Pt/Al2O3更高的甲烷转化率和合成气选择性。用H2TPR,H2TPD,SEM和XRD等手段和技术对催化剂进行了表征。CeO2与Pt之间存在较强的相互作用(SMSI),这种作用促进了Pt在催化剂表面的分散,抑制了Pt在催化剂表面的迁移,大大降低了催化剂在反应中的完全燃烧活性,提高了催化剂的部分氧化活性和选择性,避免了因催化剂床层局部温度过高而导致催化剂活性下降或失活,提高了催化剂的稳定性。同时,在反应过程中,CeO2通过促进水蒸气变换反应(WGSR)的进行使反应体系迅速达到平衡,提高了催化剂对H2的选择性。 相似文献
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Ni-Cu /La2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气 总被引:2,自引:0,他引:2
用浸渍法制备了不同Cu质量分数的Ni Cu/La2O3双金属催化剂,考察了金属浸渍顺序和Cu质量分数对催化剂甲烷部分氧化性能的影响,并通过BET、XRD、TPR和SEM等技术对催化剂进行了表征。结果表明,在甲烷部分氧化制合成气反应中,Cu助剂的添加对Ni/La2O3催化剂的活性有一定的改进作用,其中浸渍顺序对催化剂的性能影响很大,共浸渍制备的催化剂活性相对较好;Cu质量分数为5%~7%时催化剂有较好的活性和稳定性;XRD等测试表明,Cu和Ni金属由于相同的晶型结构及离子半径在制备过程中形成了双金属固溶体,提高了活性组分Ni的分散度,减少了Ni晶粒的烧结聚集长大,从而提高了催化剂的活性和稳定性。 相似文献
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稀土氧化物对Ni/α—Al2O3催化甲烷部分氧化制合成气反应的影响 总被引:12,自引:3,他引:12
研究了稀土金属氧化物(La2O3,CeO2,Pr6O11和Nd2O3)对Ni/α-Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应的影响.X光粉末衍射和活性考察结果表明,稀土氧化物使Ni/α-Al2O3催化剂的稳定性有显著提高.稀土氧化物与活性组份Ni之间的相互作用抑制了催化剂表面Ni晶粒的生长和迁移,由于这种作用也抑制了催化剂表面积炭的生成.在实验中还发现CeO2容易进行Ce3+Ce4+氧化还原反应而对反应具有催化活性. 相似文献
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MgO助剂对甲烷部分氧化Ni/Al2O3催化剂结构和性能的影响 总被引:2,自引:1,他引:2
采用分步浸渍法制备了MgO改性的Ni/Al2O3催化剂,采用BET、XRD、H2 TPR、TEM和活性评价等研究方法,考察了MgO助剂对Ni/Al2O3催化剂物化性质和甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响。实验结果表明,MgO助剂提高了催化剂镍物种的均一性,抑制了NiAl2O4尖晶石的形成,并且增强了镍物种与载体的相互作用,这与MgO、NiO形成固溶体及与Al2O3形成MgAl2O4有关。同时,适量的MgO助剂可以提高Ni物种在催化剂中分散度,并提高其有效利用率,改性后的催化剂在甲烷部分氧化反应中显示出较好的反应性能。过量的MgO助剂对催化剂的反应性能产生负面影响,MgO的碱性可以促进逆水煤气变换反应,从而导致H2选择性降低和CO选择性提高。 相似文献
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Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气 总被引:19,自引:2,他引:19
研究了Ni/Al2O3催化剂对甲烷部分氧化制合成气的反应性能.结果表明,催化剂在其活性组份Ni为10%时反应性能最好.条件实验表明,在600~900℃范围内,甲烷转化率和CO、H2的选择性随温度升高而增加;转化率和选择性在甲烷空速≤1.5×105h-1时基本不变,空速>1.5×105h-1时,转化率和选择性有所下降.随着压力的增加(0.05~0.40MPa),转化率和选择性下降.SEM和化学分析结果证明在反应过程中,Ni组份存在烧结和流失现象. 相似文献
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添加贵金属的Ni/α-Al2O3催化剂甲烷部分氧化制合成气的研究 总被引:6,自引:0,他引:6
甲烷部分氧化制合成气因其高空速、高转化率、低H2/CO比而引起人们的重视[1~5].本文研究了在Ni/α-Al2O3催化剂中添加的Rh、Ru、Pt和Pd等贵金属在甲烷部分氧化制合成气反应中的催化作用,重点研究了添加Pt对Ni/α-Al2O3催化剂反应性能的影响. 相似文献
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Vibin Vargheese Yasukazu Kobayashi S. Ted Oyama 《Angewandte Chemie (International ed. in English)》2020,59(38):16644-16650
Using a mixture of NO + O2 as the oxidant enabled the direct selective oxidation of methane to dimethyl ether (DME) over Pt/Y2O3. The reaction was carried out in a fixed bed reactor at 0.1 MPa over a temperature range of 275–375 °C. During the activity tests, the only carbon‐containing products were DME and CO2. The DME productivity (μmol gcat?1 h?1) was comparable to oxygenate productivities reported in the literature for strong oxidants (N2O, H2O2, O3). The NO + O2 mixture formed NO2, which acted as the oxygen atom carrier for the ultimate oxidant O2. During the methane partial oxidation reaction, NO and NO2 were not reduced to N2. In situ FTIR showed the formation of surface nitrate species, which are considered to be key intermediate species for the selective oxidation. 相似文献
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Ni/Al2O3催化剂上甲烷三重整制合成气 总被引:3,自引:4,他引:3
制备了负载于大孔容、高比表面的γ-Al2O3载体上的Ni基催化剂.采用固定床流动反应装置,考察了催化剂焙烧温度、反应条件(反应温度、压力、空速以及反应原料气组成)对甲烷三重整反应(TRM)制合成气的催化性能的影响.结果表明,650℃焙烧的催化剂具有较好的稳定性.在常压、850℃、10080h-1、n(CH4)/n(CO2)/n(H2O)/n(O2)=1/0.48/0.54/0.1的条件下,CH4转化率达到95.4%,CO2转化率达到84.6%,在此条件下连续运行9h未见活性下降.TRM反应适宜于在高温、低压下进行,原料组成的变化不会影响CH4转化率,但会影响CO2转化率和产物合成气的n(H2)/n(CO)比. 相似文献
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制备了Al2O3负载Pt单金属催化剂和负载Pt-Cu双金属催化剂,比较了二者不同还原温度对其催化CCl4氢化脱氯反应性能的影响。 单金属Pt催化剂上主要生成CHCl3,而双金属Pt-Cu催化剂上产物随催化剂制备时的还原温度不同而异,当催化剂经400 ℃用H2还原后产物主要为CHCl3,而当催化剂经800 ℃用H2还原后产物主要为CCl2CCl2。 由于CCl4氢化反应是强放热反应,催化剂表面局部过热使得在反应中生成的C2等产物聚合结焦,覆盖了催化剂的活性中心,导致催化剂失活。 因此,通过加入甲醇作为稀释剂以带走部分反应热可提高催化剂的稳定性。 同时也降低了CHCl3的选择性,提高了CCl2CCl2的选择性。 相似文献
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分别采用柠檬酸络合法和直接分解法制备了Cr2O3催化剂, 采用XRD, BET, TPR, XPS, TEM和TGA表征了催化剂的物理化学性质, 在常压固定床石英管(内径5 mm)反应器中考察了Cr2O3催化剂对甲烷部分氧化反应的催化性能. 在500~750 ℃, V(CH4)∶V(O2)=2, 空速12×104 h-1的条件下, O2几乎完全转化, CH4转化率及H2和CO选择性随着温度的升高而增加. 700 ℃下CH4转化率及H2, CO选择性随着空速(6.0×104~24×104 h-1)的升高而增加. 在500 h稳定性实验中, 随着反应时间的延长, CH4转化率及H2, CO选择性缓慢下降, XRD, TEM和BET结果表明, 催化剂的活性下降与烧结和团聚有关, TGA分析表明催化剂具有良好的抗积炭性. 通过CH4脉冲反应, 推测在反应过程中CO, H2, CO2和H2O是直接生成的. 相似文献
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CuO/CeO2和CuO/Al2O3催化剂的催化性能 总被引:13,自引:0,他引:13
本文以CO氧化为模式反应考察了CeO2和Al2O3负载氧化铜催化剂的氧化活性,运用XRD和TPR技术研究了催化剂的还原性能和物相结构,结果表明:载体性质对负载CuO催化剂的CO氧化活性有很大影响,CuO/CeO2催化剂活性明显高于CuO/Al2O3催化剂.催化剂的还原特性随载体不同而不同.同时发现,热处理对催化剂铜物种的存在形式,晶粒大小、还原特性及其催化活性有明显影响,CuO/Al2O3催化剂活性下降的主要因素是生成了活性较低的CuAl2O4相,而CuO/CeO2催化剂活性下降是由于CuO和CeO2发生烧结,晶粒变大 相似文献
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用浸渍法制备了Pt/MgO催化剂,并采用X射线衍射、X射线光电子能谱、透射电子显微镜和程序升温表面反应等技术对催化剂进行了表征.考察了催化剂对甲烷部分氧化制合成气反应的催化性能.结果表明,Pt/MgO催化剂具有较高的催化活性和选择性,甲烷转化率与合成气选择性在120 h内保持稳定.以金属状态存在的Pt对甲烷分解具有较高的活性,从而使催化剂对甲烷部分氧化反应具有较高的催化活性.活性组分Pt的存在状态和分散状态非常稳定,而Pt/MgO催化剂具有较强的抗积碳能力,使得催化剂在甲烷部分氧化制合成气反应中具有较高的稳定性. 相似文献