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相似文献
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1.
CuO/CeO2和CuO/Al2O3催化剂的催化性能   总被引:13,自引:0,他引:13  
钟依均  陈平 《应用化学》1997,14(1):49-52
本文以CO氧化为模式反应考察了CeO2和Al2O3负载氧化铜催化剂的氧化活性,运用XRD和TPR技术研究了催化剂的还原性能和物相结构,结果表明:载体性质对负载CuO催化剂的CO氧化活性有很大影响,CuO/CeO2催化剂活性明显高于CuO/Al2O3催化剂.催化剂的还原特性随载体不同而不同.同时发现,热处理对催化剂铜物种的存在形式,晶粒大小、还原特性及其催化活性有明显影响,CuO/Al2O3催化剂活性下降的主要因素是生成了活性较低的CuAl2O4相,而CuO/CeO2催化剂活性下降是由于CuO和CeO2发生烧结,晶粒变大  相似文献   

2.
应用XRD、ESR及XPS方法研究了CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂的体相及表面结构,并对催化剂表面氧物种进行了表征.实验结果表明,CeO2使Cu2+还原为低价钢离子和增加钢化合物的分散性.催化剂中CeO2含量高时,表面有O2-和O-物种,而CeO2含量低时,只有O2-物种.  相似文献   

3.
研究了9种助剂对用于CO2加氢反应的超细CuO-ZnO-SiO2催化剂性能的影响,并进行了XRD和TPR表征.结果表明,助剂影响超细催化剂的性质和催化性能,TiO2、CeO2、MgO和La2O3是CO2加氢合成甲醇的超细CuO-ZnO-SiO2催化剂体系的优良助剂.在含有不同助剂的CuO-ZnO-SiO2催化剂体系内存在CuO和ZnO晶相,但除CeO2以外,其它的助剂都可能以微晶或无定型的形式存在.TPR研究表明,添加的助剂除CeO2以外,都使超细CuO-ZnO-SiO2催化剂的还原温度提高,而且助剂对CuO-ZnO-SiO2催化剂活性的影响,按照助剂对CuO-ZnO-SiO2催化剂还原温度的影响进行了探讨  相似文献   

4.
迟亚武  梁东白 《分子催化》1996,10(6):430-434
研究了9种助剂对用于CO2加氢反应的超细CuO-ZnO-SiO2催化剂性能的影响,并进行了XRD和TPR表征,结果表明,助剂影响超细催化剂的性质和催化性能,TiO2、CeO2、MgO和La2O3是CO2加氢合成的超细CuO2-ZnO-SiO2催化剂体系的优良助剂,在含有不同助剂的CuO-ZnO-SiO2催化剂体系内存在CuO和ZnO2晶相,但除CeO2以外,其它的助剂都可能以微晶或无定型的形式存在  相似文献   

5.
研究了H2预处理对Al2O3负载CuO和CuO-MOx催化剂的作用。考察了H2处理时间、H2处理浓度以及多次还原氧化循环对CuO系催化剂CO氧化活性的影响规律,并用原位还原氧化反应技术、XPS对H2预处理的作用进行了研究。结果表明,CuO-CoO/Al2O3和CuO-Ce2O3/Al2O3催化剂受H2还原处理后CO氧化活性明显增加,并随H2处理时间、处理浓度的增加而增强。而且催化剂的CO氧化活性还  相似文献   

6.
采用XRD, 顺磁共振(ESR) , Mossbauer 和程序升温还原(TPR) 技术对负载型CuFeO( Ⅰ) ,CuFeCeO( Ⅱ) 催化剂的固相结构及热稳定性进行了研究。结果发现,( Ⅰ) 中主要存在Fe2CuO4 ,CuO 和颗粒度小于13 nm 的Fe2O3 相。随着焙烧温度的升高,CuO 晶相逐渐消失,Fe2CuO4 的晶相长大。( Ⅱ) 中Ce的存在, 能提高Cu2+ 的浓度, 抑制CuO 和Fe2CuO4 晶相的生成, 能消除催化剂中CuO 与FeO中氧在还原时的差异, 但抑阻Fe2O3 晶相生成的效果不明显。在800 ℃的高温环境中,Ce 的存在能有效地防止Fe2O3 颗粒的长大, 提高催化剂中活性相的热稳定性以防止烧结, 同时使催化剂的低温还原性能有所提高。  相似文献   

7.
采用XRD,顺磁共振(ESR),Mossbauer和或温还原(TPR)技术对负截型Cu-Fe-O(Ⅰ),Cu-Fe-Co-O(Ⅱ)催化剂的固相结构及热稳定性进行了研究。结果发现,(Ⅰ)中主要存在Fe2CuO4,CuO和颗粒度小于13nm的Fe2O3相。随着焙烧温度的升高,CuO晶相逐渐消失,Fe2CuO4的晶相长大。(Ⅱ)中Ce的存在,能提高Cu^2+的浓度,抑制CuO和Fe2CuO4晶相的生成,  相似文献   

8.
采用沉积沉淀法制备了AuPd双金属催化剂,研究了ZnO对AuPd/CeO2催化剂甲醇部分氧化性能的影响,并运用N2吸附、XRD、UVVis、TPR、H2TPD和COIR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,ZnO的引入减少了Pd活性中心,降低了催化剂的活性,但提高了催化剂H2选择性和降低了CO选择性.AuPd/ZnOCeO2催化剂的TPR表明,在约200℃时开始有部分ZnO被还原,COIR显示CO吸收峰移向低频,这些结果表明AuPd/ZnOCeO2催化剂中Pd和Zn之间发生了相互作用.Pd和Zn之间相互作用抑制了Pd的甲醇分解活性,有利于H2和CO2的生成,使Au-Pd/Zn-CeO2催化剂表现出较高的H2选择性和较低的CO选择性.  相似文献   

9.
吴泽彪  朱毅青 《催化学报》2000,21(2):129-132
考察了CO2加氢合成CH3OCH3反应中ZrO2含量对Cu-ZnO-SiO2-ZrO2催化剂的影响,采用TPR,XRD,BET和TEM等技术对催化剂的结构形态、表面性质和ZrO2的作用进行了研究,结果表明,催化剂中加入ZrO2能提高催化剂的比表面积及CO2转化率和CH3OCH3产率,降低最佳反应温度;ZrO2含量以2%~3%为佳,催化剂中的CuO以种形式存在:小晶粒CuO,聚集的无定形CuO及均匀  相似文献   

10.
应用XPS,XAES和紫外漫反射光谱法研究了CuO-ZnO/氧化物上CO2/H2合成甲醇的反应活性中心.CuO-ZnO/氧化物催化剂上的反应活性中心是存在于CuO-ZnO固溶体中的Cu-Zn-O("□"为氧空位),活性中心的Cu价态为Cu-和Cu0.反应活性中心在CuOZnO-ZrO2催化剂上比在其它CuO-ZnO/氧化物催化剂如CuO-ZnO,CuO-ZnO-MgO,CuOZnO-Al2O3和CuO-ZnO-r2O3上更加稳定.  相似文献   

11.
采用草酸盐热分解-浸渍法制备了一系列不同CuO负载量的CuO/CeO_2催化剂,并将其用于CO优先氧化(PROX)研究.当CuO负载量为10%时催化剂活性最高,具有温区最宽且温度最低的CO完全转化窗口(96~160℃),并且当反应温度低于131℃时,产物中CO2选择性始终保持100%.研究结果表明,当负载少量CuO时,Cu~(2+)离子会进入CeO_2晶格形成固溶体;进一步提高CuO负载量会导致CuO在CeO_2表面聚集.对于CuO/CeO_2催化剂,形成Cu-Ce固溶体会在催化剂表面生成大量的表面氧空位和Ce3+;Ce3+则与Cu~(2+)作用产生更多的表面Cu~+,而Cu~+是CO PROX的活性中心,因此表面Ce3+含量的提高和Cu-Ce之间相互作用的增强是活性提高的主要原因.与普通沉淀-浸渍法制备的CuO/CeO_2催化剂相比,草酸盐热分解-浸渍法制备的催化剂更有利于Cu-Ce固溶体的形成,从而具有更多的表面Ce3+和更强的表面Cu-Ce相互作用,因此具有更高的CO优先氧化活性.  相似文献   

12.
CeO2 was synthesized by sol-gel, hydrothermal, nitrate thermal decomposition methods, respectively, and used as support to prepare CuO/CeO2 catalysts. According to characterization and reaction results, preparation method of CeO2 had a great influence on the physicochemical properties and activities of CuO/CeO2 catalysts. CuO with high dispersion and strong interaction with CeO2 was highly active in methane combustion, while CuO particles less associated with CeO2 showed less activity. The CuO catalyst supported on CeO2 which was prepared via nitrate thermal decomposition method showed the largest area, the smallest particle size, the highest dispersion of copper species and strong support metal interactions. Therefore, it presented the highest redox ability and activity for methane combustion. Activities of the catalysts with different copper content kept increasing until 5% Cu loading and from then on kept constant. Moreover, methane conversion decreased as methane space velocities increased on CuO/CeO2 catalyst. Addition of CO2 to the feed did not produce a significant effect on the catalytic activity, but the presence of H2O provoked a remarkable decrease on the activity of CuO/CeO2 catalyst.  相似文献   

13.
采用并流淤浆混合法制备了一系列具有不同铜锌铝比的铜基甲醇合成催化剂CuO/ZnO/Al2O3,测试了其催化性能(甲醇收率和CO转化率)及物相结构,并对该制备方法进行评价。Cu∶Zn∶Al摩尔比为4∶5∶1 的铜基催化剂显示了最好的催化活性。通过对催化剂前驱物煅烧过程进行DTA分析及对前驱物进行XRD分析表明, 催化剂前驱物的物相与Al2O3的量有关。当Al2O3的量较低时,前驱物的物相以(Cu0.3 Zn0.7)5(CO3)2(OH)6为主;当Al2O3的量较高时,前驱物中物相(Cu0.3Zn0.7)5(CO3)2(OH)6的量下降,而物相Cu2CO3(OH)2的量增加。物相(Cu0.3 Zn0.7)5(CO3)2(OH)6对终态催化剂的活性是十分有利的 。  相似文献   

14.
CeO2改性Cu/Al2O3催化剂上甲醇水蒸气重整制氢   总被引:6,自引:0,他引:6  
研究CeO2改性Cu/Al2O3催化剂上甲醇水蒸气重整制氢反应过程,得到低温活性、氢选择性和稳定性较好的催化剂.Cu/Al2O3催化剂中添加CeO2提高了催化剂的活性和稳定性,当CeO2质量分数为20%时,催化剂活性表现最佳.在反应温度250 ℃,水醇摩尔比为1.0,液体空速为3.28 h -1条件下,甲醇转化率为95.5%,氢气选择性为100%.此外,CeO2通过促进水气转化反应降低了重整气中CO的含量.Cu/CeO2/Al2O3催化剂在200 h的寿命实验中,活性仍保持在90.0%以上,而Cu/Al2O3催化剂在100 h的寿命实验中,活性已很快下降.XRD和TPR分析及表面元素分布结果表明,铜和铈相互作用促进了铜在催化剂表面的高度分散,阻止了铜晶粒团聚、烧结,促使铜晶粒细小化,促进了铜的还原,改善了Cu/CeO2/Al2O3催化剂的性能.  相似文献   

15.
The Ni/CeO2-ZrO2-A12O3 catalyst with different A12O3 and NiO contents were prepared by hydrothermal synthesis method. The catalytic performance for CO2 reforming of CH4 reaction, the interaction among components and the relation between Ni content and catalyst surface basicity were investigated. Results show that the interaction between NiO and A12O3 is stronger than that between NiO and CeO2-ZrO2. The addition of A12O3 can prevent the formation of large metallic Ni ensembles, increase the dispersion of Ni, and improve catalytic activity, but excess A12O3 causes the catalyst to deactivate easily. The interaction between NiO and CeO2 results in more facile reduction of surface CeO2. The existence of a small amount of metallic Ni can increase the number of basic sites. As metallic Ni may preferentially reside on the strong basic sites, increasing Ni content can weaken the catalyst basicity.  相似文献   

16.
The Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3 catalyst with different Al2O3 and NiO contents were prepared by hydrothermal synthesis method. The catalytic performance for CO2 reforming of CH4 reaction, the interaction among components and the relation between Ni content and catalyst surface basicity were investigated. Results show that the interaction between NiO and Al2O3 is stronger than that between NiO and CeO2-ZrO2.The addition of Al2O3 can prevent the formation of large metallic Ni ensembles, increase the dispersion of Ni, and improve catalytic activity, but excess Al2O3 causes the catalyst to deactivate easily. The interaction between NiO and CeO2 results in more facile reduction of surface CeO2. The existence of a small amount of metallic Ni can increase the number of basic sites. As metallic Ni may preferentially reside on the strong basic sites, increasing Ni content can weaken the catalyst basicity.  相似文献   

17.
用浸渍法制备了CuO/γ-Al2O3催化剂和CeO2改性的CeO2-CuO/γ-Al2O3催化剂,考察了焙烧温度对CuO/γ-Al2O3和CeO2-CuO/γ-Al2O3催化剂C3H6还原NO反应活性的影响,以及CeO2的添加量对CeO2-CuO/γ-Al2O3催化剂C3H6还原NO反应活性的影响。结果表明,在200 ℃~500 ℃的焙烧温度范围内,焙烧温度对CuO/γ-Al2O3催化剂的活性影响很小;在500 ℃~800 ℃的焙烧温度范围内,随着焙烧温度的升高CuO/γ-Al2O3催化剂的活性急剧下降,由XRD物相测定结果可知,归因于对反应表现惰性的尖晶石CuAl2O4相的生成。当焙烧温度为500 ℃时,CeO2的添加对CuO/γ-Al2O3催化剂的活性影响很小;当焙烧温度为800 ℃时,CeO2的添加对CuO/γ-Al2O3催化剂有明显的助催化作用,当Ce和Cu的摩尔比为1∶10时,NO转化率较为理想。  相似文献   

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