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相似文献
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1.
超细负载NiO/SiO2催化剂用于顺酐选择加氢反应研究   总被引:2,自引:0,他引:2  
以正硅酸乙酯、氯化镍为原料,分别采用Sol-Gel法和浸渍法制备了NiO/SiO2和NiO/SiO2超细负载型催化剂,用TEM、TPR、XRD、XPS等手段,表征了催化剂的结构,并进行了顺酐液相选择加氢活性评价和工艺条件优化选择。结果表明,NiO/SiO2和NiO/SiO2催化剂都具有较高比表面积及大孔体积;其活性组分粒径小、分布均匀,两者都是优良的顺酐液相选择国氢催化剂,其特点是催化剂用量少,在Ni/顺酐(摩尔比)=0.0044、3.0MPa、150℃的条件下,反应3h顺酐转化率和丁二酐的选择性都在99%以上。  相似文献   

2.
通过溶胶-凝胶方法结合超临界干燥技术制备了SiO2和TiO2-SiO2复合氧化物气凝胶载体,采用等体积浸渍法制备了Ni/SiO2和Ni/TiO2-SiO2催化剂,运用BET、H2-TPR、XRD、TEM及FT-IR等手段对催化剂进行了表征,并考察了催化剂在顺酐液相选择加氢合成γ-丁内酯反应中的催化性能.结果表明,Ni/TiO2-SiO2催化剂中Ti-O-Si键的形成增强了NiO与载体的相互作用,促进了NiO在载体表面的分散,得到了晶粒较小的活性Ni0物种,表现出高的加氢活性,在H2压力5.0 MPa、反应温度240℃、反应时间6 h的条件下,顺酐转化率为100%,γ-丁内酯的选择性达94.7%.  相似文献   

3.
以正硅酸乙酯和硝酸铝分别为硅源和铝源,硝酸镍为活性组分前驱物,采用溶胶-凝胶法制备了NiO-SiO2,NiO-Al2O3和NiO-Al2O3-SiO2催化剂。顺酐液相选择加氢活性和选择性评价结果表明:顺酐在三种催化剂上转化率都在99%以上,而产物的选择性有较大的差别,其中NiO-SiO2催化剂上γ-丁内酯的选择性达80.1%,NiO-Al2O3催化剂上丁二酸酐选择性达99%以上,NiOAl2O3SiO2催化剂上两种产物都有。XRD,TPR等体相结构和表面结构的表征说明,三种催化剂的相组成、NiO的分散性及与载体的相互作用存在明显差别,这些差别可能是造成不同选择加氢性能的原因。  相似文献   

4.
镍基催化剂的制备、表征及选择加氢性能   总被引:10,自引:0,他引:10  
研究了溶胶-凝胶-超临界流体干燥法(sol-gel-SCFD)和浸渍法(IM)制备的SiO2负载镍催化剂的顺酐液相加氢性能,并用XRD、TPR、IR等手段对催化剂的体相和表面结构进行了表征.结果表明: 1) Sol-Gel-SCFD法制备的催化剂其体相和表面结构与镍含量有关,当镍含量 < 30%(质量分数)时,NiO主要以簇团形式存在;随镍含量增高到50%,过量的NiO以微晶态存在并覆盖部分NiO簇团.顺酐(MA)加氢产物有丁二酸酐(SA)和γ-丁内酯(γ-BL),它们的选择性随镍含量增加呈规律性变化;在镍含量为30%的催化剂上γ-BL选择性呈现最大值. 2) IM法制备的催化剂其体相和表面结构与镍含量无关,当镍含量在6%~30%范围内变化时,NiO都以结晶态存在,MA加氢产物为SA; NiO与SiO2的相互作用随镍含量增加而减弱,SA的选择性不变.  相似文献   

5.
研究了溶胶-凝胶法制备的NiO-SiO2催化剂上温度,压力,反应时间,催化剂用量等工艺条件对顺酐液相选择加氢性能的影响.结果表明镍含量为30%的NiO/SiO2气凝胶催化剂在适当的反应条件下顺酐液相加氢可高选择性地获得丁二酸酐和γ-丁内酯.当反应温度453K,氢压5.0MPa,反应时间8h,顺酐转化率100%,γ-丁内酯的选择性78.57%;生成丁二酸酐的条件因有或无溶剂而异,有溶剂存在时,反应温度398K,氢压2.0MPa;无溶剂在423K,氢压1.0MPa,顺酐转化率和丁二酸酐的选择性达99.5%以上.  相似文献   

6.
NiO/SiO2气凝胶催化剂性能研究 Ⅰ. 镍含量的影响   总被引:6,自引:2,他引:4  
以硝酸镍和正硅酸乙酯为原料采用溶胶凝胶超临界流体干燥法制备了不同镍含量的气凝胶催化剂.XRD,TPR,TEM,IR等物理技术表征和顺酐液相催化加氢活性评价结果表明NiO/SiO2气凝胶催化剂中NiO与SiO2有较强的相互作用,镍含量对活性组分与载体之间相互作用的影响导致催化剂具有不同的丁二酸酐和γ-丁内酯的选择性.在镍含量为30w%,经673K焙烧的催化剂上γ-丁内酯的选择性最佳.  相似文献   

7.
金催化顺丁烯二酸酐的选择加氢反应   总被引:1,自引:0,他引:1  
马宇春  石峰  熊海  张庆华  邓友全 《化学学报》2004,62(13):1242-1246,J003
采用溶胶-凝胶法制备了一系列担载纳米金催化剂,用以催化顺丁烯二酸酐(简称顺酐,MA)的选择加氢反应.模板剂的引入改变了催化剂载体的结构,从而提高了其催化活性和对加氢产物丁二酸酐(SA)以及丁二酸二乙酯(DFAS)的选择性.同时考察了反应温度、溶剂、催化剂制备方法对顺酐选择加氢反应的影响以及催化剂的重复使用性能.实验结果表明,以焙烧处理除去模板剂十八胺的Au/SiO2-O(C)为催化剂时,顺酐选择加氢制取丁二酸酐和一步加氢酯化制取丁二酸二乙酯的效果最佳,其转化率以及产物选择性均大于99.5%.  相似文献   

8.
前驱物对NiO/SiO_2气凝胶催化剂性能的影响   总被引:4,自引:0,他引:4  
分别用硝酸镍、醋酸镍和氯化镍为活性组分前驱物,正硅酸乙酯为硅源,采用 溶胶凝胶超临界流体干燥法制备了N-SiO_2,Ac-SiO_2和C-SiO_2催化剂,经TEM, TPR,XRD,IR等物性结构表征及催化加氢活性评价结果表明:前驱物对由溶胶凝胶 法制备催化剂中氧化镍的分散性,晶粒大小及与载体的相互作用都有明显的影响, N-SiO_2催化剂有Ni-O-Si键形成,NiO呈簇团结构,粒径最小,分散性最好,但加 氢活性最低;Ac-SiO_2和C-SiO_2催化剂中氧化镍呈微晶态,与载体相互作用较弱 。在三种催化剂中,NiO与载体相互作用强弱顺序为:N-SiO_2 > Ac-SiO_2 > C- SiO_2,但加氢活性大小顺序相反为:C-SiO_2 > Ac-SiO_2 > N-SiO_2;C-SiO_2催 化剂加氢活性和丁二酸酐的选择性均在99%以上。  相似文献   

9.
以正硅酸乙酯为硅源,利用溶胶-凝胶法制备负载磷钼杂多酸铵催化剂(AMPA/SiO2),采用X射线衍射和红外光谱测试技术对催化剂进行了表征,并初步评价了催化剂苯硝化反应催化性能。结果表明,溶胶-凝胶法制备的AMPA/SiO2保持了磷钼酸铵(AMPA)杂多酸盐的Keggin结构。AMPA以及AMPA/SiO2催化剂均表现出较强的苯硝化反应催化活性和100 %的一硝基苯选择性,苯最高转化率为96 %。反应后负载催化剂活性组分有所损失,但催化剂整体物相和结构没有发生明显变化。  相似文献   

10.
NiO/SnO2-ZrO2催化剂的制备及甲烷燃烧催化性能的研究   总被引:6,自引:2,他引:6  
利用正交分析,通过溶胶凝胶-超临界干燥及复合浸渍的方法制备了NiO/SnO2-ZrO2催化剂,进行了活性评价,考察了前驱物、NiO、SnO2含量及制备方法对催化剂活性及稳定性的影响,并采用XRD、TEM对催化剂进行了表征分析,结果表明:NiO/SnO2-ZrO2催化剂具有良好的甲烷燃烧催化性能(t100%=640 ℃),其活性、稳定性与制备参数密切相关,其中NiO含量是影响催化剂活性、稳定性的最主要参数,它对催化剂稳定性和活性的影响规律正相反; SnO2组分的添加使ZrO2单斜相稳定,对催化剂起到了良好的稳定化作用,发现当SnO2含量在6 mol%左右时,催化剂具有较好的稳定性;对于制备方法,在凝胶前加入活性组分有利于催化剂的高活性,而在凝胶后加入活性组分,则有利于催化剂保持较好的稳定性;活性组分前驱物对催化剂性能影响不大,采用Ni(NO3)2作为前驱物较为合适。  相似文献   

11.
MoO3/SiO2催化剂的异丁烷选择氧化反应性能   总被引:4,自引:0,他引:4  
分别采用浸渍法和溶胶-凝胶法制备了MoO3/SiO2催化剂,用XRD,TPR,IR,TPD和活性评价等手段对催化剂的影响,晶格氧活泼性,化学吸附性能和异丁烷选择氧化反应性能进行了研究。结果表明,催化剂表面由Lewis碱位Mo=M,Mo-O-Mo中的晶格氧和Lewis酸位Mo^6 构成,在MoO3/SiO2催化剂上,异丁烷主要通过甲基的H双位吸附在表面的Lewis碱位Mo=O上;在常压条件下,异丁烷选择氧化产物主要为异丁烷,甲基丙烯醛和甲基丙烯酸,其中深度氧化产物CO2主要由吸附的异丁烯继续反应生成;采用溶胶-凝胶法制备的MoO3/SiO2催化剂,可得到较高的异丁烷转化率和含氧有机物选择性。  相似文献   

12.
在氮气气氛中合成了具有较高氧缺陷浓度的CeO_2载体,采用浸渍法制备了Ni含量为10%的Ni/CeO_2-N催化剂,考察了其顺酐液相加氢性能,并与氧气气氛中制得的CeO_2载体负载Ni催化剂作了对比.N_2低温物理吸脱附,X-射线衍射,拉曼光谱,H_2程序升温还原等表征手段表明,在氮气气氛中合成的CeO_2具有较高浓度的氧缺陷位,在催化剂还原过程中可促进NiO物种的还原,同时在催化剂表面生成更多的氧缺陷位.该氧缺陷位可与活性金属Ni物种协同作用,显著提高催化剂的C=C及C=O加氢活性.  相似文献   

13.
负载型ZnO/SiO2及ZnO-SiO2溶胶凝胶催化剂的表面结构研究   总被引:2,自引:0,他引:2  
催化剂的表面结构不仅影响催化剂的催化活性, 而且还影响反应产物的选择性[1]. 制备催化剂的方法不同, 其表面结构及表面性质也不同[2~4]. 浸渍法简单实用, 有利于得到高分散、晶粒细小的高比表面催化剂, 而溶胶-凝胶法则由于其制备温度较低, 易于形成无定形的或介态的氧化物相[5]而可达到分子级的混合, 其活性组分能有效地嵌入网状结构中, 不易受外界的影响而聚集或长大, 因此对催化剂的稳定性更为有利[6,7].  相似文献   

14.
CuO-CaO/SiO2超细催化剂结构及糠醛加氢反应性能的研究   总被引:3,自引:0,他引:3  
采用溶胶-凝胶法制备出超细CuO—CaO/SiO2催化剂,用XRD、BET、TEM、XPS、TPR对催化剂结构进行了表征.将催化剂用于糠醛催化加氢反应,制备2-甲基呋喃,研究了活性组分负载量对催化剂结构及性能的影响。结果表明,载体对活性组分的分散能力随着负载量的减少而增大;催化剂的比表面积和孔体积随负载量的增加而减小,而孔径逐渐增大;活性组分与载体之间存在较强的相互作用.催化剂在糠醛加氢反应中表现出很高的活性;选取适宜的活性组分负载量,可高选择性制取2-甲基呋喃.  相似文献   

15.
ZrO2—SiO2负载Cu—Ni催化剂的CO2加氢反应性能   总被引:7,自引:0,他引:7  
采用表面反应改性法,制备了ZrO2-SiO2(ZrSiO)表面复合物载体,用等体积浸渍法制备了ZrSiO担载的Cu-Ni双金属催化剂,借助BET、TPR、IR和微反等技术,研究了ZrSiO及其负载的Ni、Cu双金属催化剂的表面构造,化学吸附及催化CO2加氢的反应性能,结果表明,ZrSiO表面主要是价联型结构,ZrO2引入SiO2表面,可以有效地促进CuO和NiO的还原,在ZrSiO负载的Cu-Ni催化剂表面的Cu或Ni位,CO2发生化学 吸附形成线、剪式、卧式吸附态,在该催化剂上CO2的加氢反应产物主要是CH3OH3、CH4、CO和H2O生成CH3OH的选择性与催化剂组成及反应条件密切相关,在适当的条件,CH3OH的选择性大于90%。  相似文献   

16.
比较了浸渍法与共沉淀法制备的Ni/ZnO催化剂对芳烃原料的深度脱硫活性和选择性,并采用H2-TPR、XRD和BET等手段对催化剂进行了表征。结果表明,NiO与载体ZnO之间的相互作用程度对催化剂的性能有很大影响。与ZnO相互作用较弱的游离态NiO还原后生成的Ni0,导致苯加氢生成环己烷;与ZnO相互作用较强的NiO还原后生成的Ni0具有脱硫能力但不是苯加氢活性中心。共沉淀法制备的催化剂由于NiO与载体相互作用较强,游离态NiO较少,且比表面积相对较大,因而具有较高的活性和选择性。同时发现,还原温度对催化剂的性能具有很大影响,在400℃还原时开始出现NixZny合金,且随着还原温度的升高,晶粒长大,比表面积降低,导致催化剂活性降低。Sn助剂的加入能增加NiO与载体的相互作用,抑制游离态的NiO生成,从而减少苯的损失。  相似文献   

17.
采用等体积浸渍法制备了以炭包覆氧化铝(CCA)为载体的Ni基催化剂.利用低温N2物理吸附、XRD、UV-Vis DRS、H2-TPR、H2-TPD等手段对催化剂进行表征,并考察了催化剂粗1,4-丁二醇加氢反应性能.结果表明,均匀分散在表面的炭可以有效阻止Ni2+进入氧化铝表面四面体及八面体空位,Ni2+以与载体具有中等强度相互作用的物种形式存在.随Ni含量的增加,镍物种晶粒尺寸发生明显变化,当Ni含量低于10%时,NiO以高分散状态存在于载体表面,Ni含量达到14%时催化剂中出现了NiO微晶,进一步提高Ni含量,NiO晶粒尺寸有所长大,但仍保持了较高的分散度.由于Ni的聚集程度较小,随着Ni含量增加,Ni的总活性比表面积增加,催化剂加氢活性提高,至Ni含量达17%时,催化剂表现出最佳的催化加氢活性.  相似文献   

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