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TiO2调变对MoO3/γ—Al2O3和CoO—MoO3/γ—Al2O3催化性能的影响 总被引:19,自引:0,他引:19
采用气相流动吸附法制备TiO2/γ-Al2O3复合载体,用浸渍法其担载一定量的MoO3或CoO-MoO3。用XRD、LRS和TPR等技术,考察了Mo或Co-Mo催化剂的表面结构和还原性能,并有和中压固定床反应装置测定催化剂的噻吩加氢脱硫和环己烯加氢的活性。 相似文献
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研究了水/甲苯乳化液中二苯并噻吩(硫芴,DBT)在分散型钼酸和磷钼酸催化剂存在下的加氢脱硫反应.反应在高压釜中于340℃及经水煤气转换反应(WGSR)产生的原位氢存在下进行.用GC和GC-MS 鉴定、分析了气体和液体产物的组成.结果表明:在反应过程中部分加氢的中间产物1,2,3,4-四氢硫芴(4H-DBT)和1,2,3,4,10,11-六氢硫芴(6H-DBT)的浓度相当高,但二联苯的浓度相对较低,说明加氢路径与氢解路径相当.提出的硫芴加氢脱硫反应网络包含两个反应途径:噻吩环先直接氢解脱硫,紧接着苯环加氢途径;苯环先加氢,然后噻吩环氢解脱硫途径.同时,还包含环烷环的异构化反应. 相似文献
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用浸渍法制备出β-A12O3负载不同Co/(Co+Mo)比的CoMo氧化物,以其作为前驱体,在N2-H2混合气体中程序升温反应,合成出一系列CoMoNx/β-A12O3催化剂催化DBT的脱硫作为模型反应,评价了催化剂的催化活性和选择性。研究表明,CoMoNx/β-A12O3催化剂催化DBT的脱硫有两条途径:一是直接氢解脱硫,产物为联苯;另一途径是DBT上的苯环先加氢然后脱硫,主要产物是环己基苯。中 相似文献
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以N2与H2的混合气为反应气,和三氧化钼进行多段程序升温反应,制得一种β晶型的氮化钼。以噻吩为模型化合物的常压加氢脱硫反应表明,β-Mo2N0.78具有较强的加氢脱硫活性和强的抗硫化性能。同时考察了预还原、反应温度以及氮化末温、升温速率、反应气中N2-H2比及氮化时间等制备参数对β-Mo2N0.78加氢脱硫活性的影响。研究发现,β-Mo2N0.78的加氢脱硫活性在320 ℃~400 ℃随反应温度的升高增强,而还原预处理会降低催化剂的活性。氮化末温、氮化时间、反应气组成和升温速率等制备参数对催化剂的活性有明显的影响:随着氮化末温的升高,所制备的催化剂催化加氢脱硫活性降低;在氮化末温恒温较长时间,可以引起制备催化剂的加氢脱硫活性下降;存在最佳的反应气组成和各段升温速率。小晶粒的β-Mo2N0.78具有强的加氢脱硫活性。 相似文献
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研究了水/ 甲苯乳化液中二苯并噻吩( 硫芴) 在分散型钼酸、磷钼酸和四硫代钼酸铵催化剂存在下的加氢脱硫反应. 反应在高压釜中于340 ℃及三种不同的气氛即H2 , H2/H2O 和CO/H2O(CO 和H2O 经水煤气转换反应( WGSR) 产生原位氢) 的存在下进行. 用GC 和GCMS鉴定、分析了气体和液体产物的组成. 在此基础上,提出了包含直接氢解和加氢脱硫两个反应途径的硫芴加氢反应网络,并采用最优化法计算了反应网络的速率常数. 结果表明: 对所研究的9 个反应体系,反应网络的模型预测值与试验值十分吻合; 加氢路径比氢解路径至少快1 倍,硫芴的加氢比联苯的加氢快1 倍,部分加氢的中间产物1 ,2 ,3 ,4四氢硫芴和1 ,2 ,3 ,4 ,10,11六氢硫芴的氢解比硫芴直接氢解快10 倍以上; 对硫芴的加氢脱硫反应,在分散型钼存在下,原位产生的氢比加入的氢气更为有效. 相似文献
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研究 了水/ 甲苯 乳化液 中二苯并 噻吩( 硫 芴, D B T) 在 分散型钼 酸和磷 钼酸催 化剂 存在 下的 加氢 脱硫反应 . 反应 在高压釜 中于340 ℃ 及经 水 煤气 转换 反 应( W G S R) 产 生的 原位 氢 存在 下 进行. 用 G C 和 G C M S鉴定、分析了气 体和液体 产物的 组成. 结果表明 : 在 反应过程 中部分加 氢的中 间产物 1 ,2 ,3 ,4四 氢硫 芴(4 H D B T) 和1 ,2 ,3 ,4 ,10 ,11六 氢硫芴(6 H D B T) 的 浓度相 当高,但 二联 苯的 浓度 相对 较 低,说 明加 氢 路径 与 氢解路径相 当. 提出的硫 芴加氢脱 硫反 应 网 络包 含 两个 反 应 途径 : 噻吩 环 先 直接 氢 解脱 硫, 紧 接 着苯 环 加氢 途径; 苯环先 加氢,然 后噻吩环 氢解脱硫 途径. 同时,还 包含环 烷环的异 构化反 应. 相似文献
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环保法规的日益严格使得研究者越来越重视新型加氢脱硫、脱氮催化剂的开发。国内外学者在对负载型Mo—Co、Mo—Ni和W—Ni等传统硫化物催化剂进行不断改进的同时,新型催化材料尤其是具有贵金属性质的过渡金属间充化合物一氮化物、碳化物和磷化物的研究也受到很大的关注。人们在探索不同的载体或者是不同的助剂对单金属间充化合物-氮化物、碳化物或磷化物催化剂活性组分的表面状态和结构以及其深度加氢脱硫脱氮性能的影响,而对同一载体负载的氮、磷、碳化物催化剂缺乏横向的比较。本研究制备了以γ-Al2O3为载体的负载型氮化钼、磷化钼和碳化钼催化剂,比较了它们的孔结构、比表面积,并初步分析了钼的质量分数为19%,氮化、磷化和碳化温度均为650℃时三类催化剂的二苯并噻吩加氢脱硫性能。 相似文献
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通过调变六次甲基四胺与金属钼盐的摩尔比例,以络合物分解法制备了碳氮夹杂钼基催化剂,并将其负载于氧化铝载体上.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、低温氮吸附、元素分析等方法对催化剂进行了表征,发现碳氮夹杂钼基催化剂实为碳化钼(β-Mo2C)与碳氮化钼(M02CxNy)的混合物.以二苯并噻吩(DBT)的加氢脱硫反应(HDS)为探针,比较了负载型碳化钼、氮化钼及碳氮夹钼基催化剂的催化活性,发现由于夹杂催化剂中含有新的活性相Mo2CxNy。而表现出高于碳化钼和氮化钼催化剂的催化活性. 相似文献
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Jhonti Chakraborty Ushnish Mandal Ion Ghiviriga Khalil A. Abboud Prof. Dr. Adam S. Veige 《Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2019,25(62):14059-14063
Reported is the hydrolysis of a homogeneous Mo-nitride complex bearing a trianionic pincer-type ligand to produce ammonia. Treating the anionic [(ONO)]Mo≡N(OtBu)]Ph3PCH3 with two equivalents of water produces ammonia and the dioxo complex [(ONO)]MoO2]Ph3PCH3. X-Ray crystal structures of the starting nitrido complex and product dioxo complex are presented. Evidence for ammonia release comes from GC-MS and deuterium-labelling studies. The reaction is presented in the context of a two-stage solar thermochemical dinitrogen fixation process as the solid-state nitride hydrolysis step. 相似文献
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Dr. Kazuya Arashiba Prof. Hiromasa Tanaka Prof. Kazunari Yoshizawa Prof. Yoshiaki Nishibayashi 《Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2020,26(59):13383-13389
Cycling between molybdenum(I)-dinitrogen and molybdenum(IV)-nitride complexes was investigated under ambient reaction conditions. A kinetic study of the second-order reaction rate for the conversion of the molybdenum-dinitrogen complex into the molybdenum-nitride complex indicates that the formation of the dinitrogen-bridged dimolybdenum complex is involved in the rate-determining step. DFT calculations indicate that the molybdenum-dinitrogen complex transforms into the molybdenum-nitride complex via direct cleavage of the nitrogen-nitrogen triple bond of the bridging dinitrogen ligand of the dinitrogen-bridged dimolybdenum complex. The corresponding reaction of the molybdenum-nitride complex transforming into the molybdenum-dinitrogen complex proceeds via the ligand exchange of ammonia for dinitrogen at the dinitrogen-bridged dimolybdenum complexes. A new modified reaction pathway has been proposed based on the findings of our experimental and theoretical results. 相似文献
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通过热解-水热两步法制备了石墨烯/石墨相氮化碳/二硫化钼(RGO/g-C_3N_4/MoS_2)复合材料并使用多种分析表征手段对RGO/g-C_3N_4/MoS_2的结构、形貌及光催化性能进行分析。结果表明,具有异质结构的g-C_3N_4/MoS_2与RGO复合后,通过良好的界面接触和电荷的快速转移,增强了其光生电子-空穴的分离。经可见光照射120 min后,RGO/g-C_3N_4/MoS_2复合材料可降解97%亚甲基蓝。此外,循环实验表明RGO/g-C_3N_4/MoS_2复合材料具有良好的稳定性,经5次循环仍能保持93.2%的光催化活性。 相似文献