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共有20条相似文献,以下是第1-20项 搜索用时 156 毫秒

1.  合成气制低碳燃料醇工业侧线模试  被引次数:1
   陈正华 张桂琴《燃料化学学报》,1991年第19卷第1期
   在接近工业操作条件下,综合考察催化剂制备放大、工业粒度催化剂、反应器放大及工业合成气等放大效应对合成气制低碳燃料醇催化反应的影响。在模试反应器中采用多段蛇管换热及移热与催化剂床层合理稀释,从而保证反应温度均匀。在模试中较系统地考察了温度、压力、空速及合成气中CO_2含量对合成低碳燃料醇反应的影响。在400—405℃,14—15MPa,尾气空速4000h~(-1)条件下进行了1000小时寿命试验,结果良好。低碳燃料醇的时空产率为0.21—0.25升醇/升催化剂/小时。在燃料醇中,甲醇占74—77%,异丁醇12—15%。本工作为合成气制低碳燃醇料工业试验装置的基础设计提供数据。    

2.  合成醇催化剂中组分间的相互作用  被引次数:1
   徐杰  王文祥  杜宝石  张爱萍《催化学报》,1993年第14卷第4期
   近年来,CO/H_2催化合成低碳混合醇的研究受到广泛的关注。低碳混合醇可作为掺合汽油的助溶剂、燃料和代油品,一经分离则是非常重要的化工原料,应用价值很大。催化剂是合成过程的关键,七十年代以来该领域研究取得很大进展,如美国Dow公司开发的MoS_2体系,意大利Sham公司研制的“甲基燃料”合成催化剂及法国IFP开发的混合氧化物型“乙基燃料”合成催化剂等,引起人们的极大重视。催化剂的表面    

3.  利用生物质合成气在钼基催化剂上制备混合醇  
   仇松柏  黄伟伟  徐勇  刘璐  李全新《化学物理学报》,2011年第24卷第1期
   采用柠檬酸作络合剂的溶胶凝胶法制备了一系列的钼基催化剂,并应用到从生物质气化合成气有效合成低碳混合醇的实际过程中. 在钼基催化剂中,Cu1Co1Fe1Mo1Zn0.5-6%K催化剂具有相对较高的混合醇时空产率. 通过实验发现, 反应温度在340 oC以下时,碳转化率随着反应温度的增加而不断上升,总醇的选择性却逐渐下降. 在试验测试的条件内,从生物质气化合成气合成的混合醇最大产率为494.8 g/(kgcatal·h),其中C2+醇(C2-C6高碳醇)占总醇含量的80.4%. 在不同的钼基催化剂上合成的混合醇,其醇分布除甲醇以外均符合Schulz-Flory方程. 在醇类产物中,C2以上的高级醇含量占总醇重量的百分比为70%-85%. 同时,利用X射线衍射和BET等表征手段对钼基催化剂的形态和结构进行了表征. 从生物质合成气生产的洁净生物质燃料混合醇具有较高的辛烷值,可以用作运输燃料或汽油的添加剂.    

4.  CO+H_2合成低碳醇的毛细管色谱分析  
   张菊珍  卞瑞江  徐金龙  秦金平《燃料化学学报》,1990年第1期
   CO+H_2合成低碳醇是由煤制取液体燃料和化工原料的主要途径之一。随催化剂不同,可以合成以甲醇和异丁醇为主,用作汽油掺合剂的低碳燃料醇,也可得到以正构醇为主,用以生产化工原料用的醇类的低碳化学醇。这两种合成醇中异构体多,水份多,因此用填充柱分离,常有一定困难。1987年徐淑英用OV-101毛细管柱对    

5.  CO加氢合成低碳混合醇催化体系研究新进展  被引次数:13
   李德宝  马玉刚  齐会杰  李文怀  孙予罕  钟炳《化学进展》,2004年第16卷第4期
   CO加氢合成低碳混合醇是C1化学研究的重要内容之一,近年来低碳混合醇在燃料和化工领域的应用价值逐步凸现,相关研究也受到越来越普遍的关注.本文就CO加氢合成低碳混合醇的催化剂体系、反应机理、合成工艺及应用等方面的最新进展进行了综述.    

6.  合成低碳混合醇耐硫催化剂MoS_2/K_2CO_3/γ-Al_2O_3制备的新方法  被引次数:1
   段连运  张欧文  李士杰  马世红  谢有畅《燃料化学学报》,1990年第1期
   根据单层分散原理,设计了制备单层(或亚单层)分散型的合成低碳混合醇耐硫催化剂MoS_2/K_2CO_3/γ-Al_2O_3的新方法:先把比MoS_2易于分散的MoO_3分散到γ-Al_2O_3表面上形成单层或亚单层分散的MoO_3/γ-Al_2O_3母体,再进行硫化/还原,最后添加K_2CO_3。CO加氢反应结果证实:(1)该催化剂具有良好的抗硫性能;(2)以单个Mo原子计的活性较非单层(或亚单层)分散型的催化剂的活性成倍增加;(3)使低碳混合醇中C_2~+OH的含量增加,更符合作为汽油添加燃料的要求。    

7.  CuZnAl/碳纤维复合材料催化合成气制备低碳醇  
   程淑艳  寇佳伟  高志华  黄伟《无机化学学报》,2013年第29卷第18期
   采用共沉淀法制备CuZnAl类水滑石,将其担载于活化碳纤维(ACFs)表面,通过焙烧还原合成功能化复合催化剂(CuZnAl/ACFs)。借助XRD、FT-IR及N2吸附-脱附等方法对该复合物进行表征,并将其应用于合成气制备低碳醇的反应中,进行活性评价。结果表明,复合催化剂中活性组分在碳纤维表面均匀分散,碳纤维表面催化剂的颗粒尺寸减小,比表面积增大。ACFs的导电性加速醇合成过程中的电子传递,促进反应进行,因而CO转化率的提高(最高可达47%)。同时,ACFs提高催化剂表面ZnO的分散度,从而促进Cu与ZnO形成金属氧化物界面。这有利于低碳醇的生成,因而使C2以上醇的选择性高达39%。    

8.  CuZnAl/碳纤维复合材料催化合成气制备低碳醇  
   程淑艳  寇佳伟  高志华  黄伟《无机化学学报》,2017年第33卷第12期
   采用共沉淀法制备CuZnAl类水滑石,将其担载于活化碳纤维(ACFs)表面,通过焙烧还原合成功能化复合催化剂(CuZnAl/ACFs)。借助XRD、FT-IR及N2吸附-脱附等方法对该复合物进行表征,并将其应用于合成气制备低碳醇的反应中,进行活性评价。结果表明,复合催化剂中活性组分在碳纤维表面均匀分散,碳纤维表面催化剂的颗粒尺寸减小,比表面积增大。ACFs的导电性加速醇合成过程中的电子传递,促进反应进行,因而CO转化率的提高(最高可达47%)。同时,ACFs提高催化剂表面ZnO的分散度,从而促进Cu与ZnO形成金属氧化物界面。这有利于低碳醇的生成,因而使C2以上醇的选择性高达39%。    

9.  合成的油相产品的加工  
   张乐澧  吴采樱  杨文龙  卢佩章《燃料化学学报》,1959年第3期
   在流动床用3622型熔铁催化剂进行水煤气为原料的合成时,得到的产品收率很高.但产品中含有大量的有机酸、醇、酮、醛等含氧化合物,要把产品直接作为发动机燃料是有困难的.首先是汽油的酸价与感应期不能合格,必须经过进一    

10.  La促进CuCo催化剂上合成气转化制低碳醇的研究  
   士丽敏  储伟  邓思玉《燃料化学学报》,2012年第40卷第4期
   利用超声辅助的反相共沉淀法制备了合成气选择转化制低碳醇用CuCo基催化剂.研究稀土La助剂对CuCo基复合氧化物催化剂结构的影响和催化性能的促进作用,借助X射线衍射(XRD)、N2吸附等温线(BET)和程序升温脱附(CO-TPD)等测试技术对催化剂进行表征,并以CO加氢合成低碳醇为模型反应对其催化性能进行评价.结果表明,La助剂的添加使催化剂晶粒细化,显著加大了比表面积,促进了合成醇活性位的形成,提高了催化剂表面较强吸附CO物种的浓度,从而明显提高催化剂的活性与C2+醇选择性,有效调节了低碳混合醇中甲醇的含量.    

11.  煤间接液化研究进展  被引次数:4
   陈大保《合成化学》,1995年第3卷第2期
   报道了中国科学院山西煤炭化学研究所“七五”期间在煤间接液化研究方面的进展,包括煤基合成气合成发动机燃料及合成气制低碳燃料醇技术的研究开发 ̄[1]。其中煤基合成气合成发动机燃料已完成80~100t/a中间试验,燃料油收率达100g/m ̄3(CO+H_2),汽油辛烷值(马达法)达80,尾气热值达1254kJ/m ̄3。合成气制低碳燃料醇技术研究开发已完成升级模式,在燃料醇组成中,甲醇占71~77%,异丁醇12~15%,时空产率为0.21~0.25Lalc/Lcat·h.参考文献6篇。    

12.  合成低碳醇超细Mo-Co-K催化剂的TPD研究  被引次数:4
   张业  孙予罕  钟炳《燃料化学学报》,2002年第30卷第3期
   近年来 ,Mo基催化剂由于其独特的耐硫性而在各种合成低碳醇催化剂体系中倍受青睐。许多研究表明 ,以Co作为Mo基催化剂的第二组分可明显改善其催化合成低碳醇的反应性能[1~ 4] 。一般认为 ,K是这类催化剂通用的促进剂[1,3 ,5,6] 。我们曾经报道[7] ,还原态超细Mo Co K催化剂具有优良的合成低碳醇性能。同时 ,催化剂的Co Mo比对其合成低碳醇性能具有显著的影响。为了解这种影响的原因 ,本文运用TPD技术对此类催化剂进行了研究。催化剂经还原后 ,在催化剂表面即形成了不同的吸附中心[8] 。了解这些不同的吸附中心 ,对于研…    

13.  F-T合成校正综合动力学模型  
   滕波涛  常杰  万海军  鲁继青  郑绍成  刘亚  刘颖  郭小惠《催化学报》,2007年第28卷第8期
   考虑了烯烃、醇与酸的再吸附及其非本征效应(烯烃、醇与酸在催化剂孔道中的扩散作用、物理吸附及溶解度效应)对产物分布的影响,推导了基于详细反应机理的亚甲基插入的烷基机理F-T合成校正综合动力学模型.利用文献数据对动力学模型进行了回归,获得了与文献报道结果相一致的动力学参数.由校正动力学模型计算的烷烃、烯烃、醇与酸产物分布及烯烃比、醇烃比及酸烃比与实验数据较好地吻合.动力学计算结果表明,在铁锰催化剂上,烷烃、烯烃、醇与酸生成的反应是平行竞争反应,烯烃、醇与酸在催化剂表面的再吸附及二次反应导致产物分布偏离了ASF分布.动力学研究还表明,相同碳数的醇与酸产物在催化剂表面上再吸附及二次反应的机会比相同碳数的烯烃大.通过比较相同碳数的烯烃、醇与酸的分子体积及沸点,指出了在铁锰催化剂上,低碳数的烯烃、醇与酸的再吸附及二次反应对产物分布影响的非本征效应中,烯烃、醇与酸的扩散阻力不是主导效应.    

14.  Co-K-Mo/γ-Al2O3催化剂的合成低碳醇性能及其结构研究  被引次数:10
   卞国柱  马运生  伏义路  谢亚宁  胡天斗《物理化学学报》,1996年第12卷第5期
   氧化态K-MoO3/γ-Al2O3催化剂中添加Co(NO3)2后在空气中四个不同温度下焙烧再硫化,制得Co-K-MoO3/γAl2O3催化剂,对其CO加氢合成低碳醇的催化反应性能进行了评价,运用XRD,LRS及EXAFS等手段对催化剂及其氧化态前躯体的结构进行了表征,活性测试结果表明加Co后于500-650℃焙烧制得的催化剂活性较高,且使C2+醇比例增加,结构分析结果显示加Co后350℃焙烧时,C    

15.  射频等离子体对合成低碳醇用CuCoAl催化剂的改性作用  被引次数:1
   徐慧远  储伟  士丽敏  张辉  邓思玉《燃料化学学报》,2009年第37卷第2期
   采用共浸渍法制备了CuCo/γ-Al2O3催化剂,应用射频等离子体技术对催化剂进行改性处理.以CO加氢合成低碳醇为模型反应对催化剂进行活性评价,通过X射线物相分析(XRD)、氢氧滴定(HOT)、CO程序升温脱附(CO-TPD)和程序升温还原(TPR)等技术对催化剂进行表征,研究了射频等离子体技术强化处理对催化剂结构、吸附性能和还原性能的影响.结果表明,等离子体技术改性处理提高了催化剂活性组分的分散度,细化了铜物种的晶粒尺寸,增加反应活性位并调变了活性位对吸附物种的吸附强度,改进了催化剂的还原性能,等离子体改性处理的催化剂比未处理的样品CO加氢反应活性和低碳醇的时空产率显著提高.    

16.  浸渍钠对铁基催化剂F-T合成浆态床反应性能的影响  
   安霞  吴宝山  万海军  李廷真  陶智超  相宏伟  李永旺《催化学报》,2007年第28卷第9期
   以FeCuK/Si O2为母体催化剂,通过乙酸钠浸渍得到一组不同Na含量的费托合成铁基催化剂.采用原子发射光谱、低温N2吸附、程序升温还原和M ssbauer谱等技术对催化剂进行了表征.在H2/CO摩尔比为0.67,空速为2 000 h-1,压力为1.5 MPa和温度为250℃的条件下进行了浆态床F-T合成反应性能评价实验.结果表明,浸渍少量Na能提高催化剂的比表面积,促进铁物相的分散,而浸渍大量Na却大大降低了催化剂的比表面积,使催化剂中的铁物相聚集形成较大的颗粒;浸渍Na抑制了催化剂在H2中的第一步还原,但促进了催化剂在CO中的碳化;在原位合成气还原过程中,浸渍Na有利于催化剂的碳化.在500 h的运行实验中,浸渍Na的催化剂均表现出不同程度的失活现象.反应结果表明,浸渍Na对水煤气变换反应活性影响不大,对费托合成反应活性和烃产物选择性有较大的影响.在铁基催化剂上浸渍Na有利于C12 重质烃和低碳烯烃的生成.    

17.  Co/SiO2催化剂合成重质烃的反应性能  被引次数:5
   高海燕  陈建刚  相宏伟  杨继礼  李永旺  孙予罕《催化学报》,2001年第22卷第2期
    对近期筛选出的一种重质烃合成反应性能良好的Co/SiO2催化剂进行了500h的寿命试验,考察了在不同反应温度、压力和空速条件下催化剂的反应性能.结果表明,随着反应的进行,催化剂合成重质烃的选择性基本保持不变,但催化剂的活性缓慢下降;经原位再生后,催化剂活性可基本恢复到原来的水平.烃产物主要由烷烃组成,C5+中烯烃仅占2.25%,产物主要集中在C12~C20馏分段,水相产物中含3.56%~6.56%的有机含氧化合物,其中主要是低碳醇.    

18.  Co在超细Mo-Co-K催化剂合成低碳醇中的作用  被引次数:5
   张业  孙予罕  钟炳《燃料化学学报》,2004年第32卷第1期
   采用BET、XPS和TPD表征手段对超细Mo-Co-K催化剂的织构、表面结构和吸附行为进行了研究,结合催化剂的合成低碳醇性能,论证了Co在超细Mo-Co-K催化剂合成低碳醇中的作用。Co的加入提高了催化剂合成低碳醇的活性和选择性,同时也提高了催化剂的比表面并促进了微孔的形成,催化剂的催化性能与其织构之间呈现出很好的顺变关系。Co对催化剂中可能作为合成低碳醇活性中心的低价Mo物种的电子结合能值影响较小。Co的加入降低了H2和CO在催化剂表面的强吸附中心的吸附强度,从而有利于合成低碳醇反应的发生。研究结果表明,Co仅仅是作为结构助剂,通过调变催化剂的织构和催化剂表面的H2及CO的强吸附中心而影响其合成低碳醇性能的。    

19.  合成低碳醇用超细Mo-Co-K催化剂的XPS研究  被引次数:2
   张业  李永旺  孙予罕  钟炳  汤丁亮  徐富春  王水菊《催化学报》,2000年第21卷第2期
    采用XPS技术对氧化态及还原态超细Mo-Co-K催化剂进行了研究.结果表明,在氧化态超细Mo-Co-K催化剂中,钼和钴分别以Mo6+和Co2+物种存在,催化剂中各物种之间存在着相互作用;随着Co/Mo比的增大,还原态催化剂中Mo4+物种的含量逐渐增大并出现极大值;催化剂上合成低碳醇反应性能与其表面的Mo4+物种有关.将催化剂表面的Mo4+物种含量与其合成低碳醇选择性进行关联,发现二者存在着很好的对应关系.此外,对超细Mo-Co-K催化剂上合成低碳醇反应的活性中心进行了初步探讨.    

20.  Fe/Co催化剂在合成气转化领域的新进展:结构调控和性能强化  
   李印文  张欣  卫敏《催化学报》,2018年第39卷第8期
   C1化学通常是指所有参与反应的分子都只含有一个碳原子, 是煤化学和天然气化学的核心, 其中合成气(CO + H2)转化是其中最重要的工业反应体系. 如今部分国家和地区, 由于能源结构调整和煤炭资源利用, 急需开发更清洁、更高效的绿色能源. 合成气转化作为煤炭间接液化技术中最重要的一个环节, 根据目标产物的不同已经发展了三个主要的反应体系: 传统的费托合成制备汽油、柴油和蜡等饱和碳氢化合物, 类费托合成制备以低碳烯烃、芳香化合物为主的不饱和碳氢化合物, 以及一步转化为高碳醇的含氧化合物.铁/钴作为两种主要的工业催化剂, 引起了研究者的广泛关注. 不同的产物对于催化体系的要求不同, 即使催化剂的组 成相同, 仍需对催化剂的结构进行大范围的调变和修饰. 而催化剂结构的改变可以通过载体的选择、助剂的修饰和活化条件的调控来改变催化剂中活性相的尺寸和分散度、活性位点的电子密度甚至获得新的活性物种. 通过对催化剂进行改性,我们可以有效的促进反应物的活化、削弱产物的吸附并最终获得目标产物. 与此同时, 反应条件的优化(温度和压力)、反应介质的转变和不同反应的耦合同样可以极大改变催化性能. 由此可见, 无论是直接对催化剂结构进行修饰还是间接的改变反应条件都可以有效的提升催化性能.高效催化剂的设计主要基于结构调控和新反应体系的建立, 本文系统地综述了铁/钴催化剂在合成气转化方面的三个重要反应和最新研究进展. 第一部分概述了费-托合成反应中关于铁活性物种的辨别与确认、对制备汽油和柴油的性能优化, 着重介绍了原位技术在该反应中的应用及对催化体系中构效关系的揭示. 第二部分讨论了制备烯烃和芳香化合物等不饱和碳氢化合物的催化剂结构设计, 总结了产物选择性(尤其是C2-C4烯烃选择性)的调控方法. 第三部分综述了近期报导的合成气直接转化为高碳醇的催化剂的研究进展, 包括制备方法、载体和助剂对于提升总醇和高碳醇选择性的影响. 最后, 本文探讨了该领域尚未解决的问题, 主要包括制备烯烃和高碳醇的性能仍距实际工业生产的指标相去甚远、在苛刻的反应条件下活性位点极难保持稳定的结构、以及反应体系的复杂性对于深入理解反应机理所造成的阻碍, 并从新型催化剂的制备、金属载体相互作用的调控、原位实验的探究等方面提出了可行的解决方案.    

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