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Dawson-型磷钼钒杂多酸盐相转移选择催化氧化苯甲醇合成苯甲醛反应研究 总被引:11,自引:1,他引:11
以Dawson型磷钼钒杂多酸盐为相转移催化剂,用过氧化氢水溶液为氧化剂,研究了苯甲醇液相选择氧化制苯甲醛的反应.系统考察了催化剂的类型、催化剂用量、反应温度和反应时间等因素对反应的影响.结果表明:(Cpry)6HP2Mo17VO62/H2O2/H2O是一可循环使用的苯甲醇选择氧化制苯甲醛的高效环境友好催化剂体系,适宜的反应条件为,催化剂用量2μmol,H2O2 10mmol,反应温度80℃,反应时间8h. 相似文献
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合成了六种过氧钨酸、钼酸盐,考察了它们在无溶剂、无卤素条件下用30%H2O2氧化苯甲醇合成苯甲醛反应中的催化活性。结果表明,该体系是一种高效的环境友好催化体系。三种过氧钨酸盐在反应过程中显示了较高的活性,在70℃下,反应2h,苯甲醛的收率和选择性都分别达到95.1%和96.2%。相比较而言,三种过氧钼酸盐的催化活性要低的多。实验考察了催化剂加入量、H2O2加入量、温度、时间等条件对催化剂活性的影响,确立了最佳反应条件为:0.08mmol催化剂,苯甲醇与H2O2的最佳摩尔比为1∶1.1,反应温度为70℃,反应时间为2h。 相似文献
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Dawson型磷钨杂多化合物(HPC)作为多相或均相催化剂,对烯烃环氧化反应极为有效[1]。在HPC中引入钼原子可以提高它的氧化能力;引入过渡元素如铜可以改善其氧化还原反应的可逆性[2]。目前已合成出Nb、Ti、Mn、Fe、Co等多种过渡元素取代的Dawson型HPC[3],并且证明其具有良好的氧化还原催化性能。本文以Na2WO4·2H2O和Na2HPO4·12H2O为原料合成了K10Na2H2P2W16O60,再以其为反应物合成了过渡元素镍、铜取代的磷钨、磷钼钨共三种Dawson型杂多化合物:K14[Ni2P2W16O62]·24H2O、K15H5[Ni(P2W16MoO61)2]·26H2O和K15H3[Cu(… 相似文献
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Dawson结构钼钒磷杂多化合物催化乙苯选择氧化的活性研究 总被引:10,自引:0,他引:10
合成了系列Dawson结构钼钒杂多化合物,并将其用于 苯的过氧化氢选择氧化研究,实验发现,对于该类反应,其最佳的工艺条件为:乙苯2.5mmol,催化剂0.02mmol,溶剂10mL、30%H2O22.5mmol,乙酸为该类最佳溶剂,而在与之性质相近的甲酸中则活性极低,即该反应过程与过氧酸的存在无关,讨论了反应过程中催化剂的状态及活性中间体,并运用UV-Vis、ESR等手段进行了表征,实验结果有最佳 相似文献
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钛钨改性HMS的合成及催化氧化苯甲醇合成苯甲醛 总被引:4,自引:0,他引:4
通过改变硅钛摩尔比和硅钨摩尔比合成了Ti-HMS和Ti/W-HMS型分子筛,并进行了NH3-TPD测试分析. 结果表明,当n(Si)∶ n(Ti)=30∶ 1、n(Si)∶ n(W)=400∶ 1时,分子筛的酸量最大. 利用上述不同HMS为催化剂,ω(H2O2)=30%的H2O2水溶液为氧化剂,在无有机溶剂及相转移催化剂条件下,氧化苯甲醇制备苯甲醛. 结果表明,Ti/W-HMS可选择性氧化苯甲醇制备苯甲醛;催化剂的酸量和酸强度越大,越有利于提高催化活性和选择性. 利用Ti(30)/W(400)-HMS为催化剂,当n(醇)∶ n(H2O2)=1∶ 2、ω(催化剂)=4%、反应时间为5 h时,苯甲醇的转化率和苯甲醛的选择性分别为72.6%、96.9%. 催化剂重复使用4次后,苯甲醇的转化率和苯甲醛的选择性分别为63.2%、89.1%. 相似文献
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以SBA-15为载体,采用浸渍法制备了不同Ag含量的Ag/SBA-15,通过N2吸附-脱附、X射线衍射、扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜、X射线光电子能谱和电感耦合等离子体质谱对催化剂进行了表征。将Ag/SBA-15用于苯甲醇气相选择性催化氧化合成苯甲醛,研究了反应条件对转化率和选择性的影响。结果表明,Ag/SBA-15具有均一的一维孔道结构、较厚的孔壁(3-5 nm)及较大的比表面积(411-541 m2/g),其规整纳米空间的限域作用使一定负载量的Ag以纳米尺寸均匀分散于介孔SBA-15孔道内,增加了活性组分的比表面积。亲核性氧物种从Ag到SBA-15表面的氧溢流,提高了低温下Ag/SBA-15对苯甲醇气相选择性氧化合成苯甲醛的催化性能。5.3% Ag/SBA-15中的Ag粒径为5-6 nm,且均匀分散于载体孔道中,反应温度为220℃时,苯甲醇转化率为87%,苯甲醛选择性为95%;240℃时,苯甲醇转化率和苯甲醛选择性分别高达94%和97%;并在240-300℃范围内,其催化活性和选择性保持不变,表现出了良好的温度耐受能力。催化剂经活化再生可以连续使用40 h,选择性基本保持不变。 相似文献
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缺位Dawson型K10Na2H2P2W16O60在环己烯氧化中的催化作用 总被引:1,自引:0,他引:1
合成了二缺位杂多化合物K10Na2H2P2W16O60·18H2O,用IR、UV-vis、XRD及TG表征了其结构,考察了该化合物在过氧化氢氧化环己烯反应中的催化作用.研究结果表明,溶剂种类和反应温度对二缺位杂多化合物的催化性能有显著的影响,在叔丁醇中主要生成环己烯酮,在丙酮中主要生成环己二醇.在乙腈中主要生成环氧环己烷,其选择性随着反应温度升高和催化剂用量增加而降低,环己烯酮的选择性则逐步升高.催化剂与产物可通过温控固-液相分离,可以重复使用. 相似文献
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FePVAsMo杂多化合物膜催化低碳醇选择氧化反应的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用组合法合成HxFe01.7P1.1V1.1As0.44-1.1Mo2Oy杂多化合物,并将其以浸渍法负载于多孔钛片上制成催化剂膜,在自制膜式反应釜中选择性催化氧化低碳醇,探讨了As,Fe含量及不同膜焙烧温度对催化剂催化性能的影响;用TPR,IR,TG-DTA对杂多化合物进行表征。结果表明,Fe的引入,可大大提高催化剂的活性和反应的选择性;As的引入,使催化剂的氧化脱氢能力大幅提高;膜焙烧温度为400℃时,催化剂的活性,选择性与稳定性最佳。组成为HxFe0.84P1.1V1.1As0.75Mo12Oy的杂多化合物膜催化剂对低碳醇具有良好的催化氧化活性,稳定性及再生能力。在适宜的条件下催化乙醇氧化,乙醛收率可达95.2%,对丙醇,丁醇也有良好的催化活性。 相似文献
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1.前言 在所有众多结构的杂多化合物中,至今为止,具有Keggin结构的杂多酸(盐)是研究得最充分、也是唯一商品化了的杂多化合物。近年来,有许多关于Keggin结构杂多化合物作为催化剂的研究结果和应用报道。这些催化反应许多是在液相中进行的。由于杂多化合物易受酸碱影响而使结构改变或破坏,因此,反应体系中的酸碱度对杂多化合物结构的稳定性和催化活性都有明显作用。所以,研究酸碱对杂多化合物结构和催化性能的影响具有重要意义。本文考察了12-钨磷酸(盐)在苄醇氧化反应中的催化活性以及酸碱对催化活性的影响。 相似文献
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苯乙烯在TiO2/SiO2催化剂上氧化制苯甲醛的研究 总被引:4,自引:0,他引:4
在TiO2/S iO2催化的苯乙烯氧化反应中采用空气作为氧化剂,苯乙烯被氧化,生成的苯甲醛和甲醛为主要产物.反应可以在低于100℃的温和条件下进行.在较低的苯乙烯转化率(18.0%)下,可以得到较高的苯甲醛选择性(95.0%).对于此反应,苯乙烯的转化率随催化剂中TiO2含量的增加而增加,但是苯甲醛的选择性随苯乙烯的转化率升高而下降.反应中还考察了加入的溶剂甲苯的体积含量、空气流速、液体流速和催化剂焙烧温度对该氧化反应的影响.在一定的反应条件下,实验发现加入甲苯的体积含量在20%时存在一个最佳值;空气的空速对反应的影响存在极限值,当空气的空速大于一定值(571 mL/g.h)时,不再影响反应的转化率和选择性;一般在液体(苯乙烯和甲苯)的流速增加时,苯乙烯的转化率下降同时苯甲醛的选择性增加.在催化剂的制备过程中,在具有不同TiO2含量的催化剂TiO2/S iO2上,苯乙烯的转化率随TiO2含量增加而增加,此时比表面是影响苯乙烯转化率的次要因素;但是在催化剂的组成相同时,比表面随焙烧温度增加而降低,此时比表面是影响苯乙烯转化率的主要因素,比表面减小导致催化活性降低. 相似文献
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Hong-Gang ZHANG Jian-Hua CHEN Sheng-Xiang LI Xiang-Wei REN Wen-Tao ZHAO Wan-Dong ZHANG 《大学化学》2016,31(10):64-67
To cultivate students' innovation ability,we designed the synthetic method of benzyl benzoate as an organic chemistry laboratory experiment.Benzyl benzoate was directly synthesized from benzaldehyde in the presence of a sodium benzyloxide via the Tishchenko reaction.The experimental conditions are optimized with a benzaldehyde to sodium benzyloxide mole ratio of 33:1 and a 50-60℃ reaction temperature for 1 h.A yield up to 69% was achieved with the purity higher than 99%.The experimental results show that the process is in accordance with the requirements of organic chemistry laboratory teaching. 相似文献
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《Arabian Journal of Chemistry》2023,16(5):104666
In this work, liquid-phase catalytic oxidation of toluene was carried out under solvent-free conditions, and highly selective synthesis of benzaldehyde (BAL) and benzyl alcohol (BOL) and benzoic acid (BAC) in the presence of Mn@ZIF-8 calcined material as catalyst with oxygen molecules. As a heterogeneous catalyst, the zeolitic imidazolate framework Mn@ZIF-8 derived material exhibited reasonable substrate-product selectivity (70.3% of selectivity to BAL and BOL, 95.1 % of selectivity to BAL, BOL and BAC) and conversion (6.5%) under optimum reaction conditions. The catalysts were characterized by BET-specific surface area determination, XRD, XPS, FT-IR, TG-DTG and SEM-EDS-Mapping. The results demonstrated that the catalytic capacity of the catalysts was enhanced by the good dispersion of amorphous Mn species in ZIF-8 derivatives and high specific surface area. The possible reaction pathway for the catalytic oxidation of toluene was also suggested. Maybe this method employing Mn@ZIF-8 as efficient catalyst affords a new and environmentally friendly route for the synthesis of BOL and BAL from the selective oxidation of toluene. 相似文献