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相似文献
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1.
刘咏  孟明  郭丽红  查宇清 《催化学报》2007,28(10):850-856
采用共沉淀法制备出TiO2-ZrO2复合氧化物载体,然后用分步浸渍法制备出K/Pt/TiO2-ZrO2催化剂,考察了载体焙烧温度对催化剂结构和储存氮氧化物性能的影响.X射线衍射结果表明,500℃焙烧载体后催化剂样品为无定形结构,650℃焙烧时开始出现ZrTiO4晶体,并随焙烧温度提高晶形越来越好.NH3程序升温脱附结果表明,500℃焙烧的载体有最大的酸量,但随焙烧温度升高,酸量显著下降,1000℃焙烧后,载体基本无酸性.比表面积和NOx储存量测定结果表明,样品对NOx的储存能力与比表面积之间无顺变关系,载体于500℃焙烧的样品对NOx的储存性能最差,而于800℃焙烧的样品储存性能最佳.原位漫反射傅里叶变换红外光谱结果表明,载体于500℃焙烧的样品中NOx以自由NO3-以及单齿或双齿硝酸根离子的形式存在,而在其它温度焙烧时,只检测到自由的NO3-物种.焙烧温度不仅影响载体的结构和酸碱性,而且影响载体与负载组分间的相互作用,载体表面羟基与K2CO3相互作用形成稳定的-OK基团对NOx储存不利,而高分散的K2CO3相则有利于将NOx物种以硝酸盐的形式储存起来.  相似文献   

2.
负载杂多酸催化剂H4SiMo12—nWnO40/SiO2的表征   总被引:8,自引:1,他引:7  
合成H4SiMo12-nWnO40(n=0,6,12)的SiO2负载样品,XRD、TEM、LRS测定结果表明杂多酸在低负载量时在载体表面高度分散,但仍保持Keggin 单元结构,然后随负载量的增加逐渐聚集成较大的晶粒。XPS结果显示杂多酸同载体之间有一定的相互作用,但负载化对杂多酸的热稳定性影响不大。负载化使杂多酸在载体表面分散而提高其对异丙醇脱水的催化能力,当杂多酸在载体表面聚集形成较大晶粒后活性不再上升。吡啶吸附红外光谱结果显示负载样品同时具有B酸和L酸中心,异丙醇脱水催化反应发生在B酸位上。  相似文献   

3.
载体焙烧温度对Co/ZrO2催化剂催化F-T合成反应的影响   总被引:4,自引:0,他引:4  
赵红霞  陈建刚  孙予罕 《催化学报》2003,24(12):933-936
 采用并流共沉淀法制得了ZrO2载体,采用等体积浸渍法制备了钴质量分数为10%的系列负载型催化剂,考察了载体焙烧温度对催化剂催化性能的影响.结果表明,焙烧温度对载体的物化性质有显著影响,提高焙烧温度可降低载体的表面酸性,减弱钴锆之间的相互作用,提高催化剂的活性和选择性.钴负载到低温焙烧的载体上促进了ZrO2由无定形向四方相的转变,提高了催化剂的分散度,降低了催化剂的活性和选择性.  相似文献   

4.
《分子催化》2012,26(4)
以尾矿为载体原料,经不同温度焙烧预处理、等体积浸渍制备了一系列负载型Ni/SiO2-CaO-Fe2O3催化剂并用于CO2重整CH4制合成气,重点考察了载体原料的焙烧温度对催化剂性能的影响.用ICP-AES,XRD测定了有色金属尾矿的成分,用H2-TPR,CO2-TPD,TPO等对催化剂的还原性能、吸附性能、抗积炭性能进行了表征.结果表明,载体原料经850℃焙烧后所负载的镍催化剂在800℃条件下CO2转化率为78.5%,CH4转化率为71.2%,CO和H2选择性分别达到92.2%,89.5%.  相似文献   

5.
李凝 《分子催化》2012,(4):300-307
以尾矿为载体原料,经不同温度焙烧预处理、等体积浸渍制备了一系列负载型Ni/SiO2-CaO-Fe2O3催化剂并用于CO2重整CH4制合成气,重点考察了载体原料的焙烧温度对催化剂性能的影响.用ICP-AES,XRD测定了有色金属尾矿的成分,用H2-TPR,CO2-TPD,TPO等对催化剂的还原性能、吸附性能、抗积炭性能进行了表征.结果表明,载体原料经850℃焙烧后所负载的镍催化剂在800℃条件下CO2转化率为78.5%,CH4转化率为71.2%,CO和H2选择性分别达到92.2%,89.5%.  相似文献   

6.
采用浸渍法制备负载型磷钼杂多酸催化剂,分析了催化剂的比表面积、分散性、结构特征、稳定性以及再生温度等性质.通过固定床微反应器考察杂多酸催化剂催化氧化糠醛生成顺丁烯二酸酐的催化性能.研究了焙烧温度、负载量对催化剂性能的影响,以及反应温度对顺丁烯二酸酐收率的影响.结果表明:通过浸渍制备的杂多酸催化剂具有杂多酸催化剂的Keggin结构,具有较好的稳定性和酸性;活性组分能较好的分布于载体SiO2上;催化剂的再生温度和活化温度均为400℃;在钼磷原子比为0.85,负载量为48.6%时催化性能较好,催化剂的表面酸量为0.646 mmol/g;反应温度控制在365℃附近时,顺丁烯二酸酐收率可达到57.2%,选择性为62.7%.  相似文献   

7.
镍基催化剂上糠醛选择性加氢合成糠醇   总被引:2,自引:2,他引:0       下载免费PDF全文
采用浸渍法制备了一系列负载的Ni催化剂,用于糠醛选择性加氢反应.用XRD、TPR等手段对Ni/γ-Al2O3样品进行了表征.结果表明,Ni负载量在5~|15%范围内,高度分散于载体γ-Al2O3表面,Ni负载量进一步提高到20%,则在载体表面聚集成为微晶.在10%Ni/γ-Al2O3样品上提高焙烧温度有利于Ni的前驱体分解且高度分散于载体表面.Ni2 与γ-Al2O3存在较强的相互作用,但这种相互作用随着Ni负载量的增加而逐渐减弱,随着焙烧温度的增加而逐渐增强.与其他载体负载的Ni催化剂相比,Ni/γ-Al2O3由于其大的表面和适当的表面结构,在糠醛加氢反应中表现出一定的活性和较高的选择性,且随着Ni负载量的增加,活性逐渐增强,但选择性有所下降.另外催化剂的焙烧温度、还原温度,反应温度和溶剂对该反应均有较大影响,采用极性有机溶剂,适宜的焙烧和还原温度有利于催化剂活性和选择性的提高.  相似文献   

8.
《分子催化》2012,26(3)
采用浸渍法制备负载型磷钼杂多酸催化剂,分析了催化剂的比表面积、分散性、结构特征、稳定性以及再生温度等性质.通过固定床微反应器考察杂多酸催化剂催化氧化糠醛生成顺丁烯二酸酐的催化性能.研究了焙烧温度、负载量对催化剂性能的影响,以及反应温度对顺丁烯二酸酐收率的影响.结果表明:通过浸渍制备的杂多酸催化剂具有杂多酸催化剂的Keggin结构,具有较好的稳定性和酸性;活性组分能较好的分布于载体SiO2上;催化剂的再生温度和活化温度均为400℃;在钼磷原子比为0.85,负载量为48.6%时催化性能较好,催化剂的表面酸量为0.646 mmol/g;反应温度控制在365℃附近时,顺丁烯二酸酐收率可达到57.2%,选择性为62.7%.  相似文献   

9.
SiO2负载H6PMo9V2Nb1O40杂多酸的制备与表征   总被引:1,自引:0,他引:1  
张艳红  钟顺和 《分子催化》2005,19(4):246-250
用经典酸化与乙醚萃取相结合的方法,制得了H6PMo9V2Nb1O40杂多酸,并采用等体积浸渍法将其负载到载体SiO2上,通过循环伏安、XRD、BET、TG-DTA、IR和UV-vis等技术的综合表征表明:H6PMo9V2Nb1O40具有Keggin型杂多酸结构和较强的氧化还原性能,且氧化还原过程可逆性好;这种杂多酸与SiO2载体表面通过端氧和桥氧发生键合作用,负载到SiO2上的杂多酸其比表面积显著增大,并保持了原有的Keggin结构和热稳定性。  相似文献   

10.
SiO2负载磷钨杂多酸催化的甲苯与乙酸酐酰化反应   总被引:7,自引:0,他引:7  
以SiO2负载12-磷钨酸(PW)为催化剂,对甲苯与乙酸酐(AA)的酰化反应进行了研究。采用XRD、BET、TGA和NH3-TPD等对PW/SiO2催化剂进行了表征。结果表明,PW负载量及焙烧温度对PW/SiO2的酸性、PW在SiO2上的分散状态以及酰化催化活性有明显的影响。PW的负载量40%(按质量计)、焙烧温度300℃制备的PW(40%)/SiO2催化剂,其PW在载体表面的分散度好,酸量及酸强度适宜,对甲苯与乙酸酐的酰化反应具有较高的催化活性。在130℃,催化剂/乙酸酐(质量比)2.2时,催化反应效果最佳。  相似文献   

11.
微孔多酸CsxH5-xPW10V2O40/SiO2的制备及氧化催化作用   总被引:7,自引:0,他引:7  
Keggin结构杂多酸在固相体系中的催化作用引起了人们的极大兴趣[1~3].性能稳定的杂多酸铯盐催化剂在非均相催化体系中已有广泛的应用,然而由于其在液固体系中通常呈现牛奶状,难以分离和重新使用,尽管化学家们以各种材料作为这些催化剂的载体进行了许多固载化尝试[4~6],但至今尚未从根本上解决这一难题.因此,开发高比表面的耐水微孔固体杂多酸催化剂是多酸催化化学领域中具有理论和实际意义的课题.本文采用Sol-Gel技术,以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,水解产生的具有网络结构的SiO2凝胶为载体,在钒取代型Keggin结构杂多酸CsxH5-xPW10V2O40存在下,制得通式为CsxH5-xPW10V2O40/SiO2的固体双功能微孔杂多酸; 以30%H2O2为氧化剂,以苯甲醇氧化为模型反应,研究其液-固体系中的催化作用.  相似文献   

12.
将快速 Monte Carlo方法与分子动力学方法相结合 ,研究了不同种类有机分子在 Al3P4 O3- 1 6 计量比的二维层状磷酸铝形成中的模板能力 .依据主 -客体之间非键相互作用能 (包括范德华能、氢键能和库仑能 ) ,可合理地解释已知实验现象 ,并能有效地预测出适于形成某一特定无机层结构的有机胺模板剂 .通过选择理论预测的有机胺分子作为模板剂 ,成功地合成了二维层状磷酸铝化合物 Al3P4 O1 6 · 1 .5 H3NC6 H1 0 NH3.  相似文献   

13.
P-HZSM-5催化剂上合成对异丙基苯酚的研究   总被引:11,自引:0,他引:11  
研究了在P-HZSM-5 上苯酚与异丙醇烷基化合成对异丙基苯酚(p-IPP)的反应, 考察了磷含量对催化反应性能的影响, 用NH3-TPD和Pyr-IR表征了P-HZSM-5 的表面酸性质. 结果表明, 磷改性HZSM-5 可提高p-IPP选择性(达95% ), 而降低了苯酚的转化率, 并导致酸量减少和酸强度减弱. 磷与分子筛的相互作用引起了分子筛脱铝. 焙烧温度对活性和选择性均有影响. 分子筛在973 K、P-HZSM-5 在823 K焙烧时, p-IPP选择性最高  相似文献   

14.
载体化Et(Ind)2ZrCl2催化乙烯-苯乙烯共聚   总被引:2,自引:0,他引:2  
用均相亚乙基二(1-茚基)二氯化锆(Et(Ind)2ZrCl2)催化乙烯和苯乙烯共聚时,所得共聚物中苯乙烯链节含量和聚合活性不能同时满足聚乙烯功能化的要求[1,2].因此我们用SiO2对Et(Ind)2ZrCl2进行载体化,在保证较高聚合活性的同时,...  相似文献   

15.
用改进硬脂酸溶胶-凝胶法制备了量子顺电体La1/2Na1/2TiO3纳米晶,用差热-热重分析和X射线衍射测试了样品的晶化过程相结构,用FTIR和Raman光谱表征了其光谱特性。  相似文献   

16.
三头季铵盐表面活性剂导向合成新型立方相介孔二氧化硅   总被引:7,自引:0,他引:7  
介孔分子筛因具有大而均一的孔道、高比表面积及相对良好的热稳定性而在精细化学品催化剂[1,2 ] 、生物大分子分离 [3] 和功能材料的主体 [4 ] 等领域有十分广阔的应用前景 .自 1 992年 Mobil公司合成 M41 S[5,6 ] 系列介孔材料以来 ,HMS[7] ,MSU[8] 和 SBA[9~ 12 ] 系列以及 FDU- 1 [13] 等不同结构的介孔分子筛材料相继被合成 .立方相介孔分子筛因具有三维网状结构和可通性较高的孔道而在反应中不易堵塞 ,相对于一维孔道结构的六角相 MCM- 41和 SBA- 1 5 ,其应用前途更加广阔 .迄今 ,人们已经合成了 MCM- 48[14~ 16 ]( Ia3d) …  相似文献   

17.
水杨酸异丙酯是合成水胺硫磷、甲基异柳磷等农药的重要中间体[1], 还可用作香料和有机合成的中间体. 工业上一般通过水杨酸与异丙醇的酯化反应来合成, 常用的方法有硫酸法、水杨酰氯法和混酸法等, 然而这些方法都不同程度地存在着设备腐蚀严重, 能耗较高, 环境污染大等缺点. 杂多酸是一类具有笼形结构的多核配合物, 具有强酸性、强氧化性、"假液相"等特性, 在催化领域有广泛的应用[2]. 但杂多酸存在比表面小、易失活、难回收和使用寿命短等缺点.  相似文献   

18.
浓碱高苛性比铝酸钠溶液中水合铝硅酸钠形成的动力学研究   总被引:13,自引:1,他引:12  
研究了沈碱高苛性比铝酸钠溶液中水合铝硅酸钠形成的动力学行为,反应对Al(OH)4^-,SiO2(OH)2^2-均为一级反应。结合溶液的结构和沸石形成机理,提出了五配位中间体形成机理。提高反应温度,降低碱浓度,加强搅拌或加入晶种(或杂质)均有利于水合铝硅酸钠的形成。  相似文献   

19.
孙闻东  赵振波 《分子催化》2000,14(2):111-118
制备了以超细ZrO2为载体的WO3/ZrO2、SO4^2-/ZrO2、MoO3/Zr O2固体强酸催化剂,并用XRD、DTA-TG、H2-TPR、NH3-TPD等方法表征了其晶型结构、表面状态和酸性。结果表明,超细ZrO2中的T-晶相所占比例虽有所下降,但具有更大的比表面积、酸强度和对金属氧化物的负载能力,且酸强度随焙烧温度升高而增强,表明其表面状态亦有较大变化。研究了以超细ZrO2为载体的固体强酸催化  相似文献   

20.
层状类钙钛矿结构新铌酸盐KSr2Nb3O10   总被引:3,自引:0,他引:3  
A new niobate compound KSr2Nb3O10 was synthesized for the first time. The chemical compositions, crystal structure, optical property, density and melting point of the new compound were characterized by EPMA, TEM, XRD, DTA and so on. KSr2Nb3O10 crystallizes the orthorhombic system with unit cell parameters a=0.7816(1) nm, b=0.7764(2) nm, c=2.9995(2) nm, V=1.8114(4) nm3, and space group P212121, Z=8. The structure may be described as treble perovskite sheets [Sr2Nb3O10- interleaved with K+. Further, it was found that KSr2Nb3O10 has intercalation phenomenon. Na+, Li+, H+, NH+4 could exchange the interlayer cations K+ of KSr2Nb3O10, and n-hexylamine also could intercalate into the place between the layers of [Sr2Nb3O10-.  相似文献   

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