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相似文献
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1.
王威  郝向英  刘双喜 《分子催化》2006,20(5):467-469
传统酸性催化反应以稀硫酸为酸催化剂,虽然稀硫酸的催化活性很高,但由于稀硫酸极易腐蚀设备、不易与反应体系分离、易造成环境污染等缺点,如何用固体超强酸取代稀硫酸作为酸催化剂成为了研究的重点.对目前有关磁性固体超强酸的研究主要有SO42-/ZrO2/MFe2O4(M=Fe,Co,N i)[1~3]和  相似文献   

2.
固体超强酸是近年来研制开发出的一类新型催化材料[1-4],其克服了传统液体酸催化剂易腐蚀设备、污染环境、副反应多、产物选择性低等缺点.尤其是近年来纳米技术的应用,使得纳米级固体超强酸的研究颇受人们的青睐.但纳米级固体超强酸催化剂在与液体产物的分离及回收中存在困难.为了进一步改良纳米固体超强酸的性能,本研究将磁基体Fe3O4与固体超强酸复合,制得磁性纳米固体超强酸SO42-/ TiO2 - Fe3O4,并对其结构和催化性能进行了表征.  相似文献   

3.
固体超强酸因其特殊的晶相结构和表面特性及高比表面积使其具有许多重要的催化特性[1],某些经特殊处理得到的金属氧化物(如ZrO2、TiO2、Fe 2O3等)负载SO24-后可以成为固体超强酸[2]..有关SO24-/ZrO2系列固体超强酸的研究和应用报道较多[3,4a,5].夏勇德等[4b,6]报道用(NH4)2S2O8浸渍无定形Zr(OH)4可制备超强酸性和催化活性比SO24-/ZrO2更强的新型固体超强酸S2O28-/ZrO2.本文在文献方法的基础上,制出新型固体超强酸S2O28-/ZrO2-Al2O3,以乙酸和正丁醇的酯化反应作探针,优选出高活性催化剂并成功地用于催化合成4种缩酮(醛)类化合物.它们经纯化处理后均可作为食用香料.  相似文献   

4.
SO2-4/ZrO2/Fe3O4/Al2O3磁性固体超强酸的制备与表征   总被引:5,自引:0,他引:5  
用化学共沉淀法制备了一系列SO2-4/ZrO2/Fe3O4/Al2O3磁性固体超强酸, 利用XRD、IR、TG-DSC、VSM、TEM及HRTEM等手段对样品结构进行了表征. 结果表明, 引入一定量的Fe3O4和Al2O3有利于四方晶相ZrO2(t)结构的稳定;Fe3O4超细粒子的引入, 使固体超强酸具备了超顺磁性;HRTEM 结果显示ZrO2晶体生长趋向于ZrO2(t)的[101]方向,其(101)晶面间距为d(101)=0.29 nm, 与XRD 衍射结果一致. Hammett 指示剂测得样品SZA-20-200-800酸强度(H0<-13.8)最强, 酸性大于浓硫酸(H0=-11.9).  相似文献   

5.
新型磁性纳米固体酸催化剂ZrO2/Fe3O4的制备及表征   总被引:16,自引:0,他引:16  
常铮  郭灿雄  李峰  段雪  张密林 《化学学报》2002,60(2):298-304
根据将磁性一材料和固体酸进行组装的设想,成功制备了磁性纳米固体酸催化剂。纳米级样性前体-磁基体(Fe3O4)的磁性、粒子尺寸受到Fe^2^+/Fe^3^+投料比和用于沉淀的NaOH浓度的显著影响;不同复合方法也对磁性固体酸催化剂ZrO2/Fe3O4的酯化催化性能影响显著。XRD,XPS,TEM,比表面积测定,元素组成分析及磁学性能测定等表征结果证实,新型催化剂以磁性材料为核,固体酸催化剂活性组分包覆在其外部形成包覆型的磁性纳米催化剂。该系列催化剂均具有较小的粒子尺寸、较强的磁性及较高的酯化催化活性;并且易于通过磁场进行回收,使用寿命较长。它们对乙酸与正丁醇酯化反应的催化活性随着ZrO2含量增加而提高。催化剂中ZrO2的晶化温度因为Fe3O4的存在而升高,有利于催化剂活性的保持,热处理温度会对催化剂的磁性及催化活性产生影响。  相似文献   

6.
磁性超细固体酸催化剂SO4^2——ZrO2/Fe3O4的组装及表征   总被引:6,自引:1,他引:5  
将磁性Fe3O4纳米材料和SO4^2--ZrO2固体酸进行组装,制得一系列具有磁性和超细粒子结构的固体酸催化剂SO4^2--ZrO2/Fe3O4,采用XRD,TG-DTA和XPS等分析测试手段对催化剂的结构和性能进行了表征。并分析和测试了催化剂的磁学性能、比表面积、粒度分布和元素的组成等物理化学性质。该催化剂具有较小的粒度、较高的磁性及酯化催化活性,对乙酸丁酯合成反应的催化活性可达66%;利用Fe3O4的磁性可对催化剂进行分离和回收。经高温处理后,固体超强酸的形成对催化剂磁性、比表面积、表相原子的电子结合能以及各组分形态均有显著影响。  相似文献   

7.
固体酸ZrO2-Ce2O3/SO2-4催化合成丙二酸二丁酯   总被引:2,自引:0,他引:2  
以含铈固体超强酸ZrO2-Ce2O3/SO4 2-为催化剂,丙二酸和正丁醇为原料合成了丙二酸二丁酯.最佳反应条件为:催化剂活化温度500℃,丙二酸100mmol,n(酸):n(醇)=1.0:2.5,催化剂用量1g,反应时间2h,酯化率达95.8%.结果表明,加入铈有助于提高固体超强酸的使用寿命.  相似文献   

8.
固体超强酸的研制是近20年来催化领域中的热点研究课题之一。起初,人们所研制的SO4^2-/MxOy型固体超强酸中,MxOy多为ZrO2。近年来,研究者们为得到高酸强度和高催化活性的固体超强酸催化剂,以ZrO2为主体,引入第二组分、第三组分组成复合型催化剂,这方面的研究者颇多,也取得了一  相似文献   

9.
掺锆磁性纳米固体超强酸SO42-/TiO2/Fe3O4的制备与表征   总被引:4,自引:0,他引:4  
王威  宋雅娟  周玮  刘双喜 《化学通报》2006,69(6):421-424
制备了掺杂Zr的SO42-TiO2Fe3O4磁性纳米固体超强酸催化剂,并用XRD、TEM、FT IR、TG DTG等测试手段对催化剂的晶型、晶粒大小、酸性、热稳定性、磁性进行研究,考察了Zr的掺杂对催化剂的影响。以醋酸和正丁醇的酯化反应考察不同温度焙烧的催化剂的催化活性,发现ZrO2的加入提高了催化剂的活性与稳定性,且焙烧温度为600℃的催化剂活性最高。  相似文献   

10.
磁性超细固体酸催化剂SO2-4-ZrO2/Fe3O4的组装及表征   总被引:13,自引:0,他引:13  
将磁性Fe3O4纳米材料和SO2-4-ZrO2固体酸进行组装,制得一系列具有磁性和超细粒子结构的固体酸催化剂SO2-4-ZrO2/Fe3O4. 采用XRD,TG-DTA和XPS等分析测试手段对催化剂的结构和性能进行了表征. 并分析和测试了催化剂的磁学性能、比表面积、粒度分布和元素的组成等物理化学性质. 该催化剂具有较小的粒度、较高的磁性及酯化催化活性,对乙酸丁酯合成反应的催化活性可达66%; 利用Fe3O4的磁性可对催化剂进行分离和回收. 经高温处理后,固体超强酸的形成对催化剂磁性、比表面积、表相原子的电子结合能以及各组分形态均有显著影响.  相似文献   

11.
首先研究制备了Fe3O4和SO4^2ˉ-TiO2固体酸催化剂,在此基础上采用共沉淀和浸渍的方法制备了磁性和超细SO4^2ˉ-TiO2-Fe3O4固体酸催化剂。利用XRD,TEM和FT—IR等分析测试手段对催化剂的结构和性能进行了表征。测定结果证实该催化剂具有较小的粒度,较高的磁性表现。在乙酸丁酯合成反应中SO4^2ˉ-TiO2-Fe3O4展示了很高的催化活性(酯化率可达82.7%),而且利用Fe3O4的磁性可对催化剂进行分离和回收.  相似文献   

12.
首先研究制备了Fe3O4和SO42--TiO2固体酸催化剂,在此基础上采用共沉淀和浸渍的方法制备了磁性和超细SO42--TiO2-Fe3O4固体酸催化剂。利用XRD,TEM和FT-IR等分析测试手段对催化剂的结构和性能进行了表征。测定结果证实该催化剂具有较小的粒度,较高的磁性表现。在乙酸丁酯合成反应中SO42--TiO2-Fe3O4展示了很高的催化活性(酯化率可达82.7%),而且利用Fe3O4的磁性可对催化剂进行分离和回收.  相似文献   

13.
Superacid catalyst SO42--ZrO2/TiO2 was applied in esterification of Acetic Acid and Butanol. The particle size of ZrO2 in the catalyst was about 12.5 nm. In catalyst preparation conditions, the effect factor order on catalytic activity is H2SO4 concentration > calcination temperature > ZrO2 supported content. The optimum preparation condition is as follows: ZrO2 content 3.5g/g; calcination temperature 600℃, and H2SO4 concentration 0.5mol/L. The catalytic activity is 96.5 vol%.SO42-/MxOy solid superacid is a kind of green catalyst, whose application perspective is bright. In this paper, SO42--ZrO2/TiO2 solid superacid was prepared with nanometer compound carrying method. The acidic strength of catalysts was measured with the following Hammett indicators, 2,4-dinitrofluorobenzene (H0=-14.52) and p-nitrochlorobenzene (H0=-12.70). Catalytic activity was evaluated with esterification reaction of Acetic Acid and Butanol. Reaction temperature was at 105℃, and reaction time was only 1h. The conversion rate of Acetic Acid was analyzed by a gas chromatograph (GC-14C SHIMADZU in Japan)The experimental results showed that H2SO4 concentration had more influences on catalytic activity than other two factors, calcination temperature and ZrO2 supported content. Since sulfur absorbed on the surface of metal oxides is necessary to the acidity of SO42-/MxOy solid superacid,H2SO4 concentration in impregnation solution is needed enough high. But, it can't be too much high,otherwise, Zirconium sulfate formed on the catalyst surface will be harmful influences on catalytic activity. In researched cover, 0.5mol/L H2SO4 concentration is the most suitable, and the catalyst prepared with this concentration has very strong acidity.The optimum preparation condition is as follows: ZrO2 content 3.5g/g; calcination temperature 600℃, and H2SO4 concentration 0.5mol/L. In the catalyst prepared with above conditions, the acidic strength (H0) of the catalyst is smaller than <-14.52, and catalytic activity is 96.5 vol%. When it was re-used in esterification reaction, catalytic activity decreased gradually with re-used times increasing(seen in Table 1). But after catalyst is used repeatedly up to five times, catalytic activity (84.3 vol %)is still higher than that of H2SO4 catalyst.The X-ray diffraction patterns showed that ZrO2 supported in TiO2 belonged tetragonal zirconia phases. Through the calculation of Scherrer formula, the particle size of ZrO2 in the catalyst is about 12.5 nm. After SO42- promoted nanometer ZrO2/TiO2 compound carrier, the diffraction peaks of tetragonal zircoma become broader and the strength weaker. It shows that adding SO4 ions restrains the crystallization of ZrO2, diminishes the size of particles. This might be why SO42--ZrO2/TiO2 has high catalytic activity and stability in acidic catalysis reaction.  相似文献   

14.
林强  范丽娟 《化学研究》2000,11(3):51-54
SO2 -4 /ZrO2 固体超强酸用作合成辛基多苷 (OctylPolyglycosides)的催化剂 ,具有活性高、选择性好、易与产品分离、无污染、可重复利用等优点。文中主要讨论SO2 -4 /ZrO2 ,SO2 -4 /ZrO2 MoO3、SO2 -4 /ZrO2 Fe2 O3、以及SO2 -4 /ZrO2 SiO2 固体超强酸在合成辛基多苷反应中的不同催化活性。实验证明 :同一制备条件下的不同催化剂其活性不同 ,且SO2 -4 /ZrO2 的活性、选择性最好 ,可使葡萄糖的转化率高达 96%。  相似文献   

15.
固体酸催化剂的无腐蚀、环境友好和可循环使用等特点使其成为无机液体酸的最佳替代物.磁性纳米固体酸具有优于常规固体酸催化剂的催化活性及分离简单的特性.用共沉淀法分别合成了一系列三组分TiO2-Al2O3-Fe3O4(TAF)和CeO2-Al2O3-Fe3O4(CAF)及四组分ZrO2--Al2O3-Fe3O4(ZACF)磁性纳米复合氧化物固体酸催化剂,通过电感耦合等离子体原子发射光谱、比表面积测定、X射线衍射、透射电镜、热重分析和红外光谱等对其进行了表征,并利用酯化反应作为探针反应评价了其催化性能.结果表明,合成的磁性纳米固体酸催化剂在酯化反应中表现出很好的催化活性.  相似文献   

16.
郭锡坤  林维明 《分子催化》2000,14(4):275-280
合成了固体超强酸催化剂ZrO2-Dy2O3/SO4^2-,并将其负载于分子筛HZSM-5上,制成复合型固体超强酸催化剂ZrO2-Dy2O3/SO4^2-HZSM-5)以下简称催化剂ZDSH),采用Hammett批示剂法,吸附吡淀的TPD法,考察催化剂ZDSH的酸强度及其分布;通过热重分析(TGA)、差热分析(DTA)方法,考察镝对催化剂ZDSH稳定性的作用;运用红外光谱(IR)法,分析催化剂ZDS  相似文献   

17.
通过沉淀 浸渍法制备了一系列SO4 2-/ZrO2固体酸催化剂,利用NH3-TPD、FT-IR及间歇式高压加氢实验考察了SO4 2-/ZrO2固体酸的酸性和催化液化性能。对SO4 2-/ZrO2固体酸的结构进行了XRD、BET及TG/DTA表征。结果表明,SO4 2-/ZrO2固体酸表面酸中心强度呈非均一化、连续分布,中强酸是SO4 2-/ZrO2主要的酸中心;煤液化反应中,SO4 2-/ZrO2固体酸催化作用主要表现为催化裂解,酸中心越强,催化活性越高;提高SO4 2-/ZrO2焙烧温度,有利于提高酸中心强度及强酸中心分布、增大煤的转化率;650℃焙烧3h ,SO4 2-/ZrO2催化活性最高,煤液化转化率达到76.77%。  相似文献   

18.
低温陈化超声波共沉淀法制得SO4^2-/ZrO2-La2O3前驱体,经H2SO4处理,在不同温度下焙烧得到纳米晶催化剂SO4^2-/ZrO2-La2O3;用Hammett指示剂法测定其酸性.用XRD、BET、TEM、IR和XPS对样品进行表征,其催化活性用醋酸和甘油的酯化反应进行了评价.结果表明经超声波搅拌和低温(-15℃)陈化,650℃焙烧4h得到的固体超强酸表现出较高催化活性.  相似文献   

19.
通过向S2O82-/ZrO2催化剂中同时引入适量的Pt和Al2O3,制备出了具有较高催化性能和高稳定性的Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂.以正戊烷异构化反应为探针,考察了Al含量对催化剂的异构化性能的影响,并采用XRD,BET,FTIR,TPR,TG-DTA,NH3-TPD和ICP手段对催化剂进行了表征.结果表明,Al能够延迟ZrO2的晶化温度,抑制硫的分解;Al能够增加催化剂的比表面积,增强硫氧键的结合,提高催化剂的还原性能,增加催化剂的酸强度和酸总量.当Al2O3质量分数为2.5%时,Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3固体超强酸催化剂的催化活性最高,正戊烷异构化收率可达60.02%,选择性在98.2%以上.  相似文献   

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