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采用XPS和EXAFS方法,研究了以sol-gel法制得的超累粉体SiO2为载体,用化学还原沉积法制备的负载型非晶态Cu/SiO2催化剂在甲酸甲酯氢解反应前后的表面结构和局域结构。结果表明,非晶态样品中的铜原子以零价铜的形式存在,但配位数却大幅度地低于铜樯档,意味着铜原子在高比表面超细SiO2载体上处于高分散的非晶状态,表面悬空键显著增多,表面能增大,导致配位键收缩。 相似文献
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Cu/SiO2催化剂的制备与表征 总被引:1,自引:1,他引:1
采用等容浸渍法制备了三种类型的Cu/SiO_2,催化剂(铜担载量都为3.3Wt%).将其制备因素与XRD、SEM、XPS等表征手段所得结果相关联,得出氨具有分散硅胶表面铜组分的作用、有无氨介入催化剂制备过程可导致截然不同的表面CuO分散状态.有氨介入时所得催化剂表面孤立Cu~(2+)(二硅氧基钳合—Cu~(2+)与具有一定分散程度的CuO共存、氨介入方式及所用铜盐不同,二种状态的铜组分在载体表面所占的比例不同.用硝酸铜为原料,先浸铜盐后浸氨的方式所得催化剂表面绝大部分为孤立Cu~(2+);而浸铜盐后不浸氨的催化剂表面绝大部分为CuO.在制得的5个催化剂中,表面上明显有CuO存在的4个催化剂,CuO似乎都分布于载体外表面,即形成近似于“蛋壳形”的分布. 相似文献
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用XRD和EXAFS方法,通过对二元系(CuO-ZnO)及三元系(CuO-ZnO/γ-Al_2O_3)催化剂的比较分析,研究了CuO、ZnO和Cu的晶粒度变化以及γ-Al_2O_3的作用;通过对二元系及三元系催化剂氧化态、还原态和用后态的比较分析,研究了Cu和ZnO晶粒度变化以及催化剂的失活机理. 相似文献
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用溶胶-凝胶法制备了Co/S iO2系列的担载型催化剂,采用SBET、TPR、XRD、O2滴定及室温H2、O2、CO和C2H4微量吸附量热等技术进行了研究.结果表明:Co很好分散,S iO2的含量越高,样品的SBET越大;Co是经由Co3 →Co2 →Co0的还原过程;Co/S iO2系列催化剂上,CO、H2、O2和C2H4的初始吸附热数值均比较接近、饱和覆盖度以50Co/50S iO2最高,O2为多层吸附而H2、CO和C2H4为单层吸附,CO为线式吸附并发生歧化反应生成了C和CO2,C2H4吸附解离生成了H2、乙川(C2H3)和C2H6. 相似文献
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通过XRD(X-射线衍射),XPS(X-射线光电子能谱),TPS(程序升温硫化)及固定床脱硫性能测试等手段对负载型氧化铜脱硫剂进行了较系统的研究,结果表明载体的存在减小了内扩散阻力,提高了单位氧化铜脱硫剂的硫容,氧化铜在不同载体上的分散状态也不尽相同,C2p3/2,O1s自由能存在明显差异,TPS研究表明不同载体上的单层分散的及未分散的氧化铜的硫化温度也存在区别。 相似文献
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ZrO2对合成二甲醚双功能催化剂表面结构及催化性能的影响 总被引:5,自引:0,他引:5
采用共沉淀沉积法制备了Cu基双功能催化剂,并进行了合成气一步法制取二甲醚实验.XRD、XPS以及BET表征结果表明,催化剂中ZrO2以无定形状态存在,且随着其含量的增加,Zr^4 逐渐溶进CuO晶格,两者之间的电子交换使得Cu^2 在活化过程中很难被彻底还原为Cu^0,而是以Cu^0/Cu^ 的形式共存.活性评价结果表明,Cu^ 离子表现出优异的CO转化率和DME选择性.同时,ZrO2的存在能有效调节催化剂表面的Cu/Zn摩尔比以及促进Cu元素在表面的富集,从而改善催化剂性能. 相似文献
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CuO-MnO2/Al2O3 催化臭氧化催化剂的制备、结构表征及性能 总被引:1,自引:0,他引:1
采用浸渍法,以Al2O3为载体制备了氧化铜和二氧化锰复合的双组分负载型金属催化臭氧化催化剂.以松花江水的UV254去除率作为催化剂活性指标,通过正交试验,确定了催化剂的最佳制备条件.实验结果表明,催化剂的最佳制备条件如下:浸渍5h,活性组元体积比为3:1,于90℃干燥2h,于200℃焙烧3h.采用扫描电镜对催化剂的结构进行了表征;通过TG-DTA测试分析了催化剂热分解过程的反应速率、热效应和物质变化过程;运用XPS分析了催化剂表面元素的组成、元素相对含量和元素价态. 相似文献
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报道了CeO_2-W-Mn/SiO_2催化剂常压和加压条件下的甲烷氧化偶联反应性能, 详细考察了反应条件对CeO_2-W-Mn/SiO_2催化剂反应性能的影响. 结果表明, CeO_2-W-Mn/SiO_2催化剂具有优异的催化活性, 常压下可得到29.7%的甲烷转化率和81.3%的C_2烃选择性, 低温活性高, 于710 ℃可得到甲烷转化率11.4%和C_2烃选择性86.7%的结果;该催化剂适宜于加压条件下的甲烷氧化偶联反应, 0.6 MPa下可获得37.2%的甲烷转化率和73.8%的C_2烃选择性. 催化剂表征结果显示CeO_2的加入增强了W-Mn/SiO_2催化剂的储氧能力. 相似文献
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对浸渍法制备的Cu-Mn/SiO2催化剂进行了甲醇合成的活性评价,同时用XPS、Auser、N2O分解,TPR等技术对催化剂进行了表征.结果表明,在双组份催化剂中,工作态催化剂表面主要存在Cu(O).催化反应可能通过Cu…O-Mn氧桥的长程诱导交换作用,使Cu带部分正电荷,这有利于CO与H2的吸附和活化,从而提高甲醇合成的收率. 相似文献
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XPS分析部分水解聚丙烯酰胺在石英砂上的静态吸附行为 总被引:7,自引:0,他引:7
研究了部分水解聚丙烯烯酰胺(HPAM)在石英砂表面的吸附量与HPAM浓度的关系,结果表明,HPAM在石英的吸附基本符合Langmuir吸附模式,并且是不完全可逆吸附,XPS分析表明,N/Si原子比基本反映了HPAM在石英砂表面上的吸附量,N1s结合能的升高反映了HPAM和石英砂表面间的氢键作用。 相似文献
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应用CO和NO吸附态原位红外光谱方法研究了还原态Rh2/SiO2,Rh2-V/SiO2催化剂上的活性中心铑的状态和助剂钒的作用. Rh2催化剂用Rh2(CO)4Cl2化合物制备. 在还原Rh2/SiO2催化剂上,CO吸附出现四个红外吸收峰:2085,2028cm-1(孪生态吸附RhⅠ(CO)2),2060cm-1(线式吸附RhⅡCO),1867cm-1(桥式吸附RhⅢ2CO).在还原Rh2-V/SiO2催化剂上,CO在RhⅡ和RhⅢ中心上的吸附峰大大减弱,可以解释为Rh°向钒离子转移电子生成了带正电荷的铑中心(Rhδ+);同时RhⅠ(CO)2键能增加,降低了孪生CO被NO置换的程度。 相似文献
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采用原位XRD、激光Raman光谱和TPR(程序升温还原)技术研究了CuO(w,%)/CeO2-Al2O3催化剂中CuO物种的存在形式及其CuO物种的迁移. 低温焙烧(300 ℃)催化剂, CuO以高分散和晶相两种形式存在于CeO2-Al2O3载体表层. 随着焙烧温度的升高, CuO开始从表层向CeO2内层迁移. 处于内层的CuO部分以晶相形式存在, 部分与Al2O3载体反应生成CuAl2O4. 高温有利于表层CuO向CeO2内层迁移, 同时促进CuAl2O4生成. 结果表明结合原位XRD、激光Raman光谱和TPR技术可以有效地观察催化剂中CuO物种的存在形式和分布. 相似文献
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采用原位XRD、激光Raman光谱和TPR(程序升温还原)技术研究了CuO(w,%)/CeO2-Al2O3催化剂中CuO物种的存在形式及其CuO物种的迁移.低温焙烧(300℃)催化剂,CuO以高分散和晶相两种形式存在于CeO2-Al2O3载体表层.随着焙烧温度的升高,CuO开始从表层向CeO2内层迁移.处于内层的CuO部分以晶相形式存在,部分与Al2O3载体反应生成CuAl2O4.高温有利于表层CuO向CeO2内层迁移,同时促进CuAl2O4生成.结果表明结合原位XRD、激光Raman光谱和TPR技术可以有效地观察催化剂中CuO物种的存在形式和分布. 相似文献