改性氧化石墨烯去除重金属离子的分子动力学模拟

通过硅烷化反应在氧化石墨烯(Graphene oxide, GO) 表面嫁接螯合官能团N-(三甲氧基硅丙烷)乙二胺三酸(EDTA-Si), 得到改性氧化石墨烯(GO-EDTA), 采用分子动力学模拟在分子水平上研究了Pb²⁺在GO-EDTA 表面的动态吸附分布、 构象及动力学性质, 比较了Pb²⁺和单价Na⁺离子在氧化石墨烯上的吸附行为, 模拟了GO-EDTA与Ca²⁺相互作用, 与Pb²⁺的吸附行为进行了对比. 模拟结果表明, Pb²⁺和Na⁺的吸附位点是GO-EDTA 体系中的羧基, 而非氧化石墨烯表面的羟基; Pb²⁺和 Na⁺ 与羧基的吸附构象不同, 前者吸附构象以摩尔比2:1为主, 即两个羧基对一个Pb²⁺离子, 而后者更多倾向于摩尔比1:1的吸附模式, 即一个羧基对一个Na⁺离子; Pb²⁺离子相对于Ca²⁺和Na⁺离子, 形成的COO^--Pb²⁺离子对构象越过的能垒最低, 但是破坏该离子对构象时能垒较高, 表明Pb²⁺离子在氧化石墨烯膜上表现出良好的吸附性.     

还原氧化石墨烯基三聚氰胺海绵的制备与吸附性能

以天然石墨为原料,用Hummers法和超声剥离法制备了氧化石墨烯(GO).将氧化石墨烯浸渍,涂覆于三聚氰胺海绵表面,在线还原制得还原氧化石墨烯基三聚氰胺海绵(RGOME).通过扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)仪及光学接触角测定仪等分析了RGOME的结构,考察了RGOME对多种油品的吸附性能,并对其油水选择吸附性能和循环使用性能进行了研究.结果表明,RGOME具有疏水超亲油性,对油品的吸附量达到56~127 g/g,可用Bangham方程描述RGOME对甲苯和煤油的吸附动力学过程;在选择吸附过程中,油品浓度急剧降低,吸附量不断升高,分离效率达到74.49%,可较好地实现油水分离;吸附油品的RGOME经脱附可多次循环使用.     

改进液相氧化还原法制备高性能氢气吸附用石墨烯

以液相氧化还原法为基础,并在分散剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)作用下制备得到高质量石墨烯,有效避免了在此过程中石墨烯大量团聚的现象.采用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(RS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和原子力显微镜(AFM)等分析手段对石墨烯样品进行了表征.XRD结果体现了石墨、氧化石墨和石墨烯晶型结构的区别;SEM和TEM结果显示石墨烯呈网格状,表面平整,缺陷少;AFM分析表明样品中单层石墨烯厚度约为1.3 nm,同时也存在少许双层结构.BET测试法得到石墨烯的比表面积高达1206 m2·g-1,考察了石墨烯在高压条件下对H2的吸附性能.通过对方法改进前后所制备的石墨烯样品进行比较,结果表明,十二烷基苯磺酸钠的加入有效地减小了石墨烯的大量团聚,且得到了高质量的石墨烯.在25和55℃条件下,高质量石墨烯对氢气的吸附量分别达到1.7％(w)和1.1％(w),比之前研究结果有了很大提高.     

还原态氧化石墨烯对Zn(Ⅱ)的吸附动力学与热力学

以乙二胺(EDA)还原氧化石墨烯(GO)制得一种吸附材料,即还原态氧化石墨烯(RGO)。 采用批量平衡法研究了RGO对Zn(Ⅱ)的吸附动力学与热力学,利用Lagergren准一级及准二级动力学方程、Langmuir和Freundlich等温方程对实验数据进行了拟合分析。 研究结果表明,Lagergren准二级吸附动力学模型能够较好地描述实验结果,表明该吸附过程以化学吸附为主。 RGO的吸附在所研究的Zn(Ⅱ)浓度范围内更符合Langmuir等温吸附经验式,ΔH0=-21.60 kJ/mol,吸附焓变小于零,表明该吸附为放热过程;吸附吉布斯自由能变化ΔG0为正值,表明该吸附是一个非自发的过程。     

氧化石墨烯制备过程优化及其吸附特性

为了使改进的Hummers法制备氧化石墨烯(GO)的制备过程更容易控制,以反应温度、KMnO₄加入时间、KMnO₄全部加入后继续反应时间、超声时间为考察因素,亚甲基蓝(MB)的吸附容量为评价指标,在单因素实验基础上,利用响应曲面法对所制备的氧化石墨烯(CGO)的制备工艺进行优化,建立二次多项式回归模型。结果表明,多项式模型的四因素对MB去除效果的影响顺序为:反应温度>KMnO₄加入时间>超声时间>KMnO₄全部加入后继续反应的时间。最佳制备条件为反应温度25℃、KMnO₄加入时间113.25min、t为25min、超声时间6.21h,MB的吸附容量为150mg·g^-1。     

氧化石墨烯的制备及低温还原研究

用化学氧化法制备氧化石墨烯,并用一种新型的低温化学还原方法将其还原。用红外光谱、拉曼光谱、X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电镜、原子力显微镜等多种手段表征氧化石墨烯和还原氧化石墨烯的结构与形貌。结果表明,即使在低温条件下,壳聚糖依然可以还原氧化石墨烯,从而预示,在低温条件下,能够在同一环境下实现氧化石墨烯的还原和石墨烯的应用。     

氧化石墨烯基异丙隆分子印迹聚合物的制备及其吸附性能研究

以氧化石墨烯为载体,异丙隆为模板分子,采用表面印迹技术制备了分子印迹聚合物。采用透射电子显微镜、拉曼光谱和热重分析仪对该分子印迹聚合物的结构进行了表征,并通过动态平衡结合法研究了该分子印迹聚合物的吸附能力。结果表明:准二级动力学模型很好地拟合了吸附动力学,相关系数(R2)为0.999 7;与非分子印迹聚合物相比,制备的印迹材料表现出高吸附效率和快速的吸附动力学;选择性吸附试验表明该分子印迹聚合物对异丙隆具有选择性和特异性吸附。     

氧化石墨烯改性粘胶纤维复合材料的制备及对水中甲基橙的吸附性能研究

以粘胶纤维(VF)为原料,氢氧化钠为催化剂,氯乙酸钠为改性剂,对粘胶纤维进行羧甲基改性,制备了改性阴离子粘胶纤维(AVF)。以阴离子粘胶纤维为原料,聚乙烯亚胺为交联剂,氧化石墨烯(GO)为改性剂,采用高压反应釜在高温条件下制备了氧化石墨烯改性粘胶纤维复合材料(VF-g-GO),并通过IR、SEM、XPS对产品进行表征,证明VF-g-GO制备成功。三因素三水平正交实验结果表明：VF-g-GO的最佳合成条件是反应温度140℃、聚乙烯亚胺添加量3g、氧化石墨烯添加量0.25g。吸附实验结果表明：VF-g-GO对甲基橙的吸附量随溶液浓度的增加而增大,VF-g-GO在2.0×10^-4mol/L的甲基橙溶液中达到饱和吸附量87mg/g。同时VF-g-GO具有pH敏感性,经过pH=5盐酸溶液酸化处理的VF-g-GO对甲基橙的吸附量明显高于未经盐酸处理的VF-g-GO的吸附量。吸附动力学和吸附等温线实验表明：VF-g-GO对甲基橙的吸附符合准二级动力学方程,Freundlich吸附模型更能解释VF-g-GO对甲基橙的吸附作用。     

一步法制备还原态氧化石墨烯载铂纳米粒子及其对甲醇氧化的电催化性能

以天然石墨为原料,采用改进的Hummers法制备氧化石墨.然后采用简单的一步化学还原法在乙二醇(EG)中同时还原氧化石墨烯(GO)和H₂PtCl₆制备高分散的铂/还原态氧化石墨烯(Pt/RGO)催化剂.采用傅里叶变换红外(FTIR)光谱、X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)对催化剂的微结构、组成和形貌进行表征.结果表明, GO已被还原成RGO, Pt纳米粒子均匀分散在RGO表面,粒径约为2.3 nm.采用循环伏安法和计时电流法评价催化剂对甲醇氧化的电催化性能,测试结果表明, Pt/RGO催化剂对甲醇氧化的电催化活性和稳定性与Pt/C和Pt/CNT相比有了很大提高.另外其对甲醇电催化氧化的循环伏安图中正扫峰电流密度(I_f)和反扫峰电流密度(I_b)的比值高达1.3,分别是Pt/C和Pt/CNT催化剂的2.2和1.9倍,表明Pt/RGO催化剂具有高的抗甲醇氧化中间体CO_ad的中毒能力.     

凹凸棒土应用于重金属离子吸附剂的研究

以新型无机矿物材料凹凸棒土作为吸附剂处理废水中的重金属离子。通过扫描电镜、红外光谱及等温吸附-脱附曲线对凹凸棒土进行了表征,并阐述了凹凸棒土对重金属离子的可能吸附机理。在室温下,分别将0.05 g凹凸棒土投入初始质量浓度为500 mg.L-1的Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的溶液中,凹凸棒土对上述离子的平衡吸附量分别高达99、56、117、198 mg.g-1。结果表明,用凹凸棒土吸附废水中的重金属离子切实可行、经济有效。     

巯基硅球石墨烯复合材料的合成与重金属离子吸附

采用一锅法和水热法分别合成了单分散巯基修饰氧化硅球(MFS)及其石墨烯超轻复合材料(MFSGA)。利用X射线衍射、扫描电镜、红外光谱等方法对MFS和MFSGA的材料结构和形貌进行表征。MFSGA表现出良好的结构强度,MFS在复合材料中均匀分散。考察了材料粒径、修饰剂种类等因素对MFS形貌和表面结构的影响。采用X射线荧光法测试了MFS和MFSGA对Hg²⁺等重金属离子的吸附特性,二者对Hg²⁺的饱和吸附量分别为260.19和158.06 mg/g。MFS易于合成且应用经济性良好,MFSGA的结构稳定性好,易于回收与重复利用,具有较大的应用潜力。     

聚萘二胺的合成及其对重金属离子的高效反应吸附

聚萘二胺是继聚苯胺和聚吡咯之后的又一类新型导电高分子,因聚合物中含有活性 的自由胺基和亚胺基而具有新的多功能性.作者根据近期研究工作和国外最新文献,系统论述了聚1,8-、1,5-、2,3-萘二胺的化学氧化合成和电化学氧化合成及其对重金属离子的络合和还原吸附功能,详细比较了两种聚合方法的特点. 指出通过萘二胺的电化学氧化聚合可以方便地获得对重金属离子如Ag⁺、Pb²⁺、Hg²⁺、Cu²⁺、VO²⁺敏感的修饰电极,而通过化学 氧化聚合可以高产率地获得对Ag+具有极大的还原吸附容量的聚合物颗粒.聚萘二胺在痕量 金属离子的分析与探测、工业废水中贵金属离子的回收和重金属离子的清除等领域展现了广阔的应用前景.     

明胶-环氧聚醚胺交联膜的合成及其对重金属离子的吸附性能

首先利用聚乙二醇二缩水甘油醚(PEO-DE)、聚二甲基硅氧烷二缩水甘油醚(PDMSDE)与无水哌嗪以1∶1∶1的物质的量之比反应合成环氧封端的聚醚胺(ePEA),然后将ePEA分散在水相中与明胶混合,浇铸固化成膜。利用红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、示差扫描量热法(DSC)和原子吸收光谱(AAS)等手段研究了明胶-环氧聚醚胺交联膜的结构和离子吸附性能。结果表明,与纯明胶膜相比,交联膜中的环氧聚醚胺与明胶之间出现了新的化学交联结构,在水溶液中的稳定性提高;交联膜对Cu2+、Pb2+、Cd2+均有一定的吸附作用,并且吸附能力随着ePEA含量的增加而增加;吸附过程符合二级动力学模型和Langmuir等温模型。     

壳聚糖及其衍生物对重金属离子的吸附

壳聚糖的结构中含有大量的—NH₂和—OH,因此其对重金属离子有优良的吸附作用。但是作为天然高分子物质,壳聚糖的吸附性能又受到其自身物理形态、原料来源、脱乙酰度及体系pH值的影响,因此,对其进行物理和化学改性是提高壳聚糖吸附性能、扩大应用范围的必要手段。本文综述了壳聚糖的改性方法及其衍生物对重金属离子吸附作用的研究进展,并对其在重金属污染废水处理方面的前景作了展望。     

聚苯胺及其复合物对重金属离子的高效吸附性能

基于国外最新文献,系统总结了近年来聚苯胺及其复合物的制备方法及其重金属离子吸附性能,重点分析了吸附性能特征,指出聚苯胺及其复合物具有吸附下限浓度低、达到吸附平衡快以及解吸附性能优异等特点.填充有聚苯胺颗粒的吸附柱在动态处理初始浓度为83 ng/L的汞离子溶液时,经一次吸附与解吸循环操作后,汞离子的富集倍数可达120倍.应用于冷原子吸收光谱的待测样品的浓缩与富集,可以将汞的测试下限拓展到0.05 ng/L.聚苯胺及其复合物在痕量重金属离子的高效富集与灵敏探测等方面展示了广阔的应用前景.     

不同组分下三乙烯四胺交联壳聚糖对重金属离子的吸附性能

三乙烯四胺;交联;壳聚糖;重金属离子;吸附     

基于过渡金属硫化物/还原氧化石墨烯复合物的高性能超级电容器

组装高能量密度的非对称超级电容器需要使用比电容大、 体积变化小且循环稳定性好的电极材料. 过渡金属硫化物(TMSs)与纳米碳材料的复合物是此类电极材料之一. 采用水热法合成了由Cu-Mo硫化物在微波剥离的还原氧化石墨烯表面生长的复合材料(CuS-MoS₂/MErGO). 此复合材料在电流密度为2 A/g时具有高达861.5 F/g的比电容和良好的循环稳定性. 将1.6 V的电池电压施加在由NiS/MErGO为正极, CuS-MoS₂/MErGO为负极组装成的不对称超级电容器上时, 该电容器的功率密度为1.28 kW/kg, 且能量密度保持为54.2 W·h·kg^-1. 结果表明, TMS复合材料是一种很有前途的高性能电化学储能材料, 尤其是用于非对称超级电容器的组装.     

Adsorption and Kinetics Studies of Cr (VI) by Graphene Oxide and Reduced Graphene Oxide-Zinc Oxide Nanocomposite

In this work, graphene oxide (GO) and its reduced graphene oxide-zinc oxide nanocomposite (rGO-ZnO) was used for the removal of Cr (VI) from aqueous medium. By employing a variety of characterization techniques, morphological and structural properties of the adsorbents were determined. The adsorption study was done by varying concentration, temperature, pH, time, and amount of adsorbent. The results obtained confirmed that rGO-ZnO is a more economical and promising adsorbent for removing Cr (VI) as compared to GO. Kinetic study was also performed, which suggested that sorption of Cr (VI) follows the pseudo-first-order model. For equilibrium study, non-linear Langmuir was found a better fitted model than its linearized form. The maximum adsorption capacity calculated for GO and rGO-ZnO nanocomposite were 19.49 mg/g and 25.45 mg/g, respectively. Endothermic and spontaneous nature of adsorption was detected with positive values of ΔS (change in entropy), which reflects the structural changes happening at the liquid/solid interface.