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1.
采用固定床流动反应器和XRD、TPR等技术对添加了La2O3助剂的Ni/αAl2O3催化剂进行了研究。结果表明,经La2O3改性后,催化剂的活性和稳定性得到提高,La2O3的最佳含量为2%(wt)。脉冲试验结果表明,添加2%(wt)的La2O3助剂,能够有效抑制甲烷脱氢性能,增加二氧化碳消碳活性。TPR结果表明,添加La2O3助剂,能够改变活性组分和载体之间的相互作用,增加镍的分散度,降低氧化镍的还原温度,提高重整反应的活性。 相似文献
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在220℃和50-60大气压条件下,利用固定床对NiO/SiO2、NiO/Al2O3、NiO-La2O3/Al2O3和NiO-Bi2O3/Al2O3催化剂上的乙炔与甲酸甲酯加氢酯化合成丙烯酸甲酯进行了研究。镍基催化剂对乙炔的加氢酯化合成丙烯酸甲酯具有很好的活性。用浸透法制备的Mo/SiO2催化剂的活性和丙烯酸甲酯的选择性均比离子交换法差。NiO/Al2O3催化剂用La或Bi改性后,其催化活性大大提高。XPS、XRD和TPR结果表明,当催化剂用La或Bi改性后,NiO的晶粒明显减小,催化剂表面的Ni/Al原子比增大,催化剂的第二个还原峰温大大降低。 相似文献
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EFFECTS OF ALKALI AND RARE EATTH METAL OXIDES ON THE THERMAL STABILITY AND THE CARBON DEPOSITION OVER A NiO/Al_2O_3 CATALYST 下载免费PDF全文
LIU Sheng-Lin MIAO Qing XIONG Guo-Xing * SHENG Shi-Shan CHEN Hen-Rong State Key Laboratory of Catalysis Dalian Institute of Chemical Physics The Chinese Academy of Sciences Dalian Liaoning HKmm〗 《天然气化学杂志》1998,7(3):189-197
采用固定床流动反应装置、CO吸附、TG、TPO、XPS和XRD等手段考察了NiO/Al2O3和LiNiLaO/Al2O3催化剂上的甲烷部分氧化反应。实验结果表明,LiNiLaO/Al2O3对甲烷部分氧化反应具有较高的反应活性。锂和镧的添加不仅改善了活性组分镍的分散度,而且提高了NiO/Al2O3的抗积碳能力和热稳定性 相似文献
4.
助剂对负载型镍催化剂重整活性和抗积炭性能的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
应用XRD和催化活性评价手段,考察了助剂对C2重整制合成气的负勒型Ni催化剂的重整活性和其抗积炭性能的影响。实验结果表明,NiO在γ-Al2O3表面上最大分散量随MgO、La2O3助剂的添加没程度地增大,助剂能影响负载型Ni催化剂 论性能,MgO、La2O3的添加对改善Ni催化剂的重整活性和抗积炭性能有明显效果,并与助剂的种类添加次序有关。 相似文献
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La2O3—Ni/SrAl12O19催化剂上甲烷与二氧化碳重整反应的研究 总被引:8,自引:1,他引:8
采用XRD,UV-DRS,H2-O2滴定,TPR,吡啶吸附红外光谱等技术,研究了La2O3助剂对La2O3-Ni/SrAl12O19催化剂的还原性,表面酸性,金属镍的分散度和抗烧结能力,以及对催化甲烷与二氧化碳重整制取合成气反应性能的影响。结果表明,在负载型的镍催化剂中,添加La2O3助剂,能够削弱金属组分与载体之间的相互作用,降低催化剂的还原性,提高金属镍在催化剂表面的分散度和在反应过程中的抗烧 相似文献
6.
甲醇羰基化制醋酸镍基双金属催化剂的研究 总被引:10,自引:3,他引:7
在NiC催化剂中分别添加了九种不同的金属组分,在加压和碘甲烷助剂的存在下考察了第二金属组分及含量对甲醇羰基化反应性能的影响。结果表明:分别添加Pd、Mo、La三种组分可不同程度地提高NiC催化剂的羰基化活性,其中以Pd的效果最佳,Ni和Pd之间存在着明显的相互作用。Pd含量为1%时,羰基化活性达到最高,甲醇转化率和醋酸收率分别为9240%和4973%。Ni-PdC双金属催化剂的活性中心主要为Ni0,还有少量Pd0存在,Pd能够显著促进NiO的还原,这可能是氢溢流现象所致 相似文献
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LaCoO3模型催化剂SO2中毒机理的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
运用SES、XPS,XRD和TEM等手段研究了LaCoO3模型催化剂SO2中毒过程表面化学状态,晶相结构及表面形貌的变化状况、初步推断了LaCoO3钙钛矿型复合金属氧化物催化剂的SO2中毒机理,在SO2强化中毒过程中,SO2与催化剂的活性组分LaCoO3反应硫酸镧和氧化亚钴,而在催化剂膜层内部则生成硫酸镧,亚硫酸镧及氧化亚钴。SO2对活性组分层的侵入及硫与LaCoO3活性组分的反应破 催化剂的钙钛矿结构,使得催化剂彻底中毒,当中毒温度较低及中毒时间较短时,硫在膜层中呈峰形分布,其浓度随中毒温度及时间的增加而增加,随中毒温度的升高及中毒时间的增长,由于亚硫酸盐的分解作用,S在活性层中的浓度反而降低,中毒深度则继续增加。 相似文献
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镧,铈氧化物对镍催化剂活性的促进作用 总被引:5,自引:0,他引:5
对添加La2O3或CeO2的负载型镍催化剂的物相结构、镍晶粒度和催化活性等研究结果表明,镧、铈氧化物能显著地提高烃类水蒸汽转化活性,有效地延缓晶粒的长大和烧结。最佳添加量2%-3%。推测La2O3或CeO2与镍之间存在的相互作用改善了催化性能。 相似文献
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氧化铝担载的贵金属铱基催化剂的制备及其对甲醇裂解反应的催化性能 总被引:3,自引:0,他引:3
以ZrO2, La2O3或MgO为助剂制备了氧化铝担载型铱基催化剂,考察了其对甲醇裂解反应的催化性能,并用X射线光电子能谱、程序升温还原、 H2程序升温脱附和CO程序升温脱附等技术对催化剂进行了表征. 结果表明, ZrO2, La2O3和MgO助剂的引入均能提高主产物氢气和CO的选择性. ZrO2是甲醇裂解反应的优良助剂,可以显著提高甲醇的转化率和氢气的收率. 氧化铝担载型贵金属铱基催化剂上存在强的氢溢流现象,这使催化剂具有良好的反应性能,同时有利于产物的脱附,氧化物助剂的加入能够进一步促进氢的溢流. 相似文献
12.
固体强酸具有酸强度高 ,不腐蚀设备 ,不污染环境 ,与产物分离方便等特点 ,是一种对环境友好的催化剂。业已发现固体强酸对许多重要的有机反应如烃类异构化、傅克酰基化、傅克烷基化、酯化、缩合、聚合、氧化等具有良好的催化活性 ,可替代传统的浓 H2 SO4 及 Al Cl3、HF等高污染催化剂。在前文 [1]基础上 ,本文通过添加 Cr2 O3、Ce2 O3和 La2 O3对催化剂 S2 O2 - 8/Zr O2 - Al2 O3改进后制备出 S2 O2 - 8/Zr O2 -Al2 O3- M2 O3( M=Cr,Ce,La)系列固体强酸催化剂 ,用对乙酸和正丁醇的酯化转化率评价了催化活性 ,用 XRD、BET、流… 相似文献
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Ni/La_2O_3/Al_2O_3催化剂上甲烷干重整积炭表征与分析(英文) 总被引:3,自引:0,他引:3
用传统的等体积浸渍法或蒸发法制备了Ni/La_2O_3/γ-Al_2O_3与Ni/La_2O_3/α-Al_2O_3催化剂,在没有稀释气体的条件下进行了甲烷干重整反应.采用H_2程序升温还原、N_2吸附脱附、X射线衍射、透射电子显微镜、热重-差示扫描热量以及程序升温加氢等手段对新鲜的与反应后的催化剂以及沉积的碳进行了表征.结果表明,催化剂上有四种含碳物种,以三种形态存在,即无定形碳(聚合态)、丝状碳或石墨碳.这些催化剂上积炭的数量与种类各不相同,依赖于催化剂中金属Ni颗粒的大小与载体的织构特性.丝状碳的形成及其形貌与金属Ni颗粒的大小有着密切的联系.Ni颗粒小于15nm时能抑制丝状碳的形成与沉积.减少积炭的数量,同时能产生较多的活性C_a物种,从而在一定程度上导致催化剂具有较好的活性与稳定性. 相似文献
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低镍甲烷化催化剂中镍和氧化镧的分散研究 总被引:4,自引:0,他引:4
本文用X射线衍射法(XRD), 透射电镜(TEM), 配合电子衍射对Ni/Al2O3,Ni/γ-Al_2O_3-La_2O_3等催化剂中镍晶粒度和La_2O_3的分散状态进行了测量和讨论。用透射电镜测量了不同La_2O_3含量的催化剂中镍晶粒度分布, 其平均直径可与X射线宽化法测定值相比较。催化剂中随La_2O_3加入量的增加, Ni晶粒有细化趋势, 从而提高了甲烷化催化活性。对La_2O_3在γ-Al_2O_3表面作密置单层分散的模型提出了新的旁证, 并推断由于La_2O_3在γ-Al_2O_3表面高分散并产生较强相互作用, 使γ-Al_2O_3接近表层晶格发生畸变。 相似文献
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金属氧化物改性的HZSM-5上甲苯与甲醇的烷基化反应 总被引:12,自引:0,他引:12
考察了La2O3,MgO以及La2O3-MgO复合改性的HZSM-5催化剂的孔结构、表面酸性和吸附性能,以及它们在甲苯与甲醇烷基化反应中的催化性能. 未经改性的HZSM-5上甲苯甲基化反应产物组成为热力学平衡组成,而改性后的催化剂上目标产物对二甲苯选择性提高,但反应活性下降. La2O3改性使HZSM-5孔径缩小,孔道变窄,强酸和弱酸酸量均降低,目标产物选择性明显提高; MgO主要分布在沸石外表面和孔口,因而MgO改性的HZSM-5孔口尺寸稍有缩小,另外强酸酸量减少,弱酸酸量略有上升,对二甲苯选择性略有提高; 而La2O3-MgO复合改性的催化剂上对二甲苯选择性显著提高,达到93%. 结果表明,反应的对位选择性是孔径和表面酸性同时调变的结果,孔径效应比酸性分布对催化剂的对位选择性影响更大. 相似文献
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CeZrYLaO对Fe基整体式稀薄甲烷催化燃烧性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
采用共沉淀法制备了高性能低铈储氧材料Ce0.35Zr0.55Y0.07La0.03O1.95(OSM,储氧材料)和胶溶法制备了耐高温、高比表面的La-Al2O3并以它们为载体,制备了一系列整体式铁基催化剂。考察了该系列催化剂对甲烷稀薄燃烧的催化性能,并用低温N2吸附-脱附,储氧能力(oxygen storage capacity,OSC),XRD,XPS和H2-TPR等测试手段对载体和催化剂进行了表征。活性测试结果表明所制得的整体式催化剂Fe/OSM+La-Al2O3可在50 000 h-1的高空速条件下使含量为1%的甲烷在474 ℃起燃,565 ℃完全转化;低温氮吸附-脱附测试结果表明,所制得的Ce0.35Zr0.55Y0.07La0.03O1.95经1 050 ℃焙烧5 h后的BET比表面积达33 m2·g-1,孔容为0.14 mL·g-1;La-Al2O3经1 050 ℃焙烧5 h后的BET比表面积达125 m2·g-1,孔容为0.46 mL·g-1,是优良的催化剂载体;OSC测试结果表明,加入储氧材料(oxygen storage material(OSM))能增加催化剂的储氧性能,有利于催化活性的提高;XRD测试结果表明,OSM以均一固溶体存在;XPS测试结果表明,Fe2O3与OSM载体之间的相互作用最强;H2-TPR测试结果表明,加入OSM能增加催化剂的还原性能,从而提高了催化活性。 相似文献
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非晶态配合物法制备钙钛矿型纳米粉体催化剂及其CO催化氧化性能 总被引:8,自引:1,他引:8
运用非晶态配合物法合成了LaCoO3,La0.9Sr0.1CoO3,LaCo0.3Mn0.7O3和 La2CuO4钙钛矿型纳米粉体催化剂,研究了其CO催化化活性及SO2中毒性能,初步推 断了中毒机理。结果表明用该方法可以在较低下合成具有纯钙钛矿结构的纳米粉体 催化剂,该催化剂具有很好的CO催化化活性,其中LaCoO3系列的催化活性优于 La2CuO4,所有催化剂经SO2中毒后催化活性均有所下降。研究表明钙钛矿结构的破 坏是硫中毒失活的主要原因。 相似文献