不同Al源和Zr源对完全液相法制备的Cu-Zn-Al-Zr催化性能的影响

采用完全液相法,分别以无机和有机Al源和Zr源制备了3个Cu-Zn-Al-Zr浆状催化剂,并采用X射线衍射、X射线光电子能谱和程序升温还原等手段对催化剂进行了表征,考察了催化剂在合成气一步法合成二甲醚反应中的催化性能.结果表明,不同Al源对催化剂的性能有显著影响,而不同Zr源对催化剂性能的影响不大.以异丙醇铝为原料制备的催化剂的活性明显高于以拟薄水铝石为原料制备的催化剂.以异丙醇铝为Al源制备的催化剂,其Cu组分粒度小、分散性好,Cu-Zr之间的相互作用较强.Al源中微量杂质Na的存在和Cu-Zr之间相互作用的强弱是导致催化剂性能差异的主要原因.     

以拟薄水铝石为铝源制备浆态床二甲醚合成催化剂

利用完全液相法, 以拟薄水铝石(AlOOH)为铝源制备了CuZnAl浆状催化剂, 并通过添加不同的干燥控制化学添加剂(DCCA)对催化剂前驱体进行了修饰, 采用X射线粉末衍射、氮气吸附、X射线光电子能谱和程序升温还原对其进行了表征, 考察了CuZnAl浆状催化剂在一步法合成二甲醚反应中的催化性能. 实验结果表明, 以AlOOH为铝源, 所得样品的Cu和Al间相互作用较强, 生成了CuAl2O4相, 从而减少了催化剂中可还原Cu2O的数量, 降低催化活性. 添加不同DCCA对催化剂性能有显著的影响, 其中加入丙三醇增加了催化剂的比表面积和平均孔径, 改善了催化剂组分的分散性, 抑制了CuAl2O4的形成, 提高了催化剂中的可还原Cu2O量, 从而显著提高了催化剂的二甲醚时空收率和选择性.     

载体焙烧温度对稀燃天然气汽车尾气净化Pd/Zr0.5Al0.5O1.75催化剂性能的影响

以不同温度焙烧得到的Zr0.5Al0.5O1.75复合氧化物为载体,制备了系列1.5%Pd/Zr0.5Al0.5O1.75催化剂样品.采用N2吸附-脱附、X射线衍射、H2程序升温还原、O2程序升温脱附及CO化学吸附等手段对催化剂进行了表征,并测试了催化剂在模拟稀燃天然气汽车尾气中的活性和抗H2O中毒性能.结果表明,载体...     

完全液相法制备CuZnAl催化剂中Si含量对二甲醚直接合成性能的影响

在完全液相法制备工艺中,考察不同Si含量对浆状CuZnAl催化剂上合成气直接制备二甲醚性能的影响。其中,SA0.5催化剂(Si/Al=0.5)显示了最优异的催化性能,CO转化率为63.31%,二甲醚选择性为72.96%,在反应480 h过程中催化剂催化性能稳定。通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和氮气吸附-脱附表征发现,Si的引入促进了催化剂Cu物种颗粒的分散及比表面积的增大,提高了CO转化率。此外,氢气程序升温还原(H_2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)表征揭示了Cu物种与催化剂其他组分(Si物种)之间存在电子相互作用,抑制了Cu物种还原,催化剂表面富集更多Cu~+物种,有利于甲醇合成,同时有效地抑制了水煤气副反应产物CO_2的生成。再者,SA0.5催化剂表面富集了大量的Al物种(AlOOH),有利于甲醇脱水,促进二甲醚的生成。总之,浆状CuZnAlSi体系中Cu~+和AlOOH协同催化作用,提高了催化剂活性及二甲醚选择性。     

丙烷选择氧化催化剂Mo-V-Zr-O的研究

研究了Zr添加量对Mo-V-O基催化剂丙烷选择氧化制丙烯醛催化性能的影响.对催化剂的BET、X射线衍射、H2-程序升温还原、NH3-程序升温脱附和异丙醇分解表征结果表明,Zr的添加改变了催化剂的物相结构、氧化还原性和酸碱性质,从而影响催化剂的催化性能,其中Mo2VZr0.5Ox催化剂表现出较好的催化活性和丙烯醛选择性.     

常温下 MnO2/Al2O3催化剂催化臭氧氧化甲苯反应

采用浸渍法制备了Al2O3负载的5种过渡金属氧化物催化剂,考察了它们在常温下催化臭氧氧化甲苯的性能,并运用程序升温还原、程序升温氧化、N2吸附-脱附和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果表明,NiO/Al2O3,CoO/Al2O3和MnO2/Al2O3催化剂上活性氧中心数量较少,臭氧与甲苯转化率较高;而Fe2O3/...     

ZrO2 对 CuMn2/Al-Ti 整体式催化剂催化苯燃烧反应性能的影响

 采用浸渍法制备了 MnOx/Al0.82Ti0.18Ox (Mn/Al-Ti), Cu/Al-Ti, CuMn2/Al-Ti 和 CuMn2Zr1.25/Al-Ti 四种整体式催化剂, 并利用 X 射线衍射、X 射线光电子能谱、H2程序升温还原和氮吸附等手段对催化剂进行了表征, 考察了各整体式催化剂催化苯燃烧反应性能. 结果表明, ZrO2 的添加能明显提高催化剂的比表面积, 促进各活性组分的分散和表面氧浓度的增加, 从而提高催化剂表面的氧化能力, CuMn2Zr1.25/Al-Ti 整体式催化剂在 281 oC 时苯转化率达 91%, 表现出最高的低温催化活性.     

La和Mn助剂对完全液相法制备的CuZr浆状催化剂结构和性能的影响

利用完全液相法分别制备了CuZr和La,Mn促进的CuZr浆状催化剂,考察了催化剂在合成气一步合成二甲醚反应中的催化性能,并采用NH3程序升温脱附、X射线粉末衍射、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱和程序升温还原等对其进行了表征.结果表明,在利用完全液相法制备的La-Mn-CuZr催化剂中,La和Mn的加入可促进催化剂活...     

助剂形态对Pt/γ-A12O3催化剂抗积炭性能的影响

采用CO和H2脉冲吸附、程序升温还原、NH3程序升温脱附及X射线衍射等手段对各金属氧化物改性的Pt/Al2O3催化剂进行了表征,研究了助剂形态对Pt/Al2O3催化剂在非临氢条件下催化环己烷脱氢反应性能的影响.结果表明,催化剂稳定性从高到低依次为Zr-Pt/Al2O3＞ Ca-Pt/Al2O3＞ Ce-Pt/Al2O3...     

浆态床用CuO/ZrO2催化剂的完全液相法合成及其对CO加氢的催化性能

 利用完全液相法制备了CuO/ZrO2浆状催化剂,通过X射线衍射、氮气吸附和程序升温还原等方法对催化剂的结构和织构性质进行了研究,并考察了CuO/ZrO2催化剂上CO加氢反应的性能. 结果表明,本方法制备的CuO/ZrO2浆状催化剂具有与传统方法制备的固体催化剂相似的相结构; 利用共沸蒸馏法进行表面处理后, CuO/ZrO2催化剂分散均匀且易于还原; CuO/ZrO2浆状催化剂用于CO加氢反应时,不需另外添加甲醇脱水剂就可以直接合成二甲醚,在473 K时CuO/ZrO2对二甲醚的选择性达到92.1%, 并且在15 d的反应中催化剂呈现出良好的稳定性.     

二甲醚水蒸气重整制氢的ZSM-5和Cu-Zn的复合催化体系

二甲醚水蒸气重整制氢反应是燃料电池理想的供氢方式之一.探讨了二甲醚水蒸气重整过程中的反应与反应、反应与传热的耦合协同效应.采用二甲醚水解催化剂ZSM-5(硅铝比为25)和甲醇水蒸气重整催化剂(Cu-Zn系列及商用Cu-Zn-Al催化剂)混合制得二甲醚水蒸气重整的复合催化剂.在固定床反应装置中评价了催化剂活性并对催化剂进行了透射电镜、X射线衍射及N2吸附表征.结果表明,复合催化剂的活性除了受催化剂组成和铜含量的影响外,还与Al和Zr的量有关.在Cu:Zn摩尔比为60:30时,Al和Zr的同时加入使催化剂中Cu晶粒分散最好,催化剂具有较高的低温活性,二甲醚在空速为4 922 ml/(g·h)和260℃下的转化率达到72%.     

Ce0.5+xZr0.4-xLa0.1O2-Al2O3催化剂催化燃烧柴油车碳烟

采用共沉淀法制备了系列Ce_0.5+xZr_0.4-xLa_0.1O₂-Al₂O₃催化剂, 其中0≤x≤0.4且Ce_0.5+xZr_0.4-xLa_0.1O₂与Al₂O₃的质量比为1:1. 考察了该系列催化剂对柴油车排放碳烟的催化燃烧性能, 并用低温N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H₂-TPR)和氧气程序升温脱附(O₂-TPD)等手段对催化剂进行了表征. 研究结果表明该系列催化剂均形成了具有立方萤石结构的固溶体. 当x=0.2时, Ce³⁺离子在催化剂表面有一定的富集, 此时催化剂具有最大的β氧脱附峰和最好的表面还原性能, 同时具有良好的催化碳烟氧化活性, 碳烟在该催化剂的起燃温度为360 °C, 具有较好的应用前景.     

CuO/ZnO/Y2O3/γ-Al2O3双功能催化剂上二甲醚水蒸气重整制氢

将沉积-沉淀法制备的CuO/ZnO/Y2O3催化剂同γ-Al2O3进行机械混合, 制备了CuO/ZnO/Y2O3/γ-Al2O3双功能催化剂, 用于二甲醚水蒸气重整制氢反应, 实验结果表明其活性、稳定性等均优于常用的CuO/ZnO/Al2O3/γ-Al2O3催化剂. 结合N2吸附-脱附(BET)、N2O化学吸附(N2O chemisorption)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)等表征手段研究了两种催化剂在表面酸性及微观结构上的差异, 发现CuO/ZnO/Y2O3催化剂具有相对较高的铜分散度, 铜晶粒更加细小化, 并且具有高温稳定性的Y2O3可能起到隔离铜的作用, 在一定程度上防止了铜晶粒的团聚, 从而改善了重整组分的性能, 提高了双功能催化剂的重整制氢活性及稳定性.     

添加聚乙二醇对CuZnAl浆状催化剂结构和性能的影响

首先利用共沉淀沉积法制备CuZnAl催化剂前驱体,并且通过添加聚乙二醇(PEG600)对其进行改性,最后采用完全液相法对前驱体进行热处理制得浆状催化剂,考察了其在浆态床合成气一步法制二甲醚反应中的催化性能,采用X射线粉末衍射、程序升温还原、氨程序升温脱附和X射线光电子能谱对其进行了表征.结果表明,PEG600的添加促进了催化剂中铜组分在热处理过程中被还原成低价铜,提高了催化剂中Cu2O的分散性,改变了催化剂表面酸量和酸强度的分布,同时PEG600的添加方式对催化剂的甲醇合成和甲醇脱水能力有显著影响.在硝酸铜和硝酸锌水溶液中添加0.5 wt%的PEG600时,在热处理过程中形成的Cu2O最稳定,不易被还原,其晶粒度小,进而使CO转化率大幅度提高.     

Zr-Ni/Al2O3催化剂上苯由H2O2氧化直接氨基化制苯胺

用浸渍法制备了Ni／Al2O3和Zr-Ni／Al2O3催化剂，用于以过氧化氢为氧化剂的苯直接氧化胺化制苯胺反应，并对催化剂进行了程序升温还原、室温氧吸附和氢吸附及XRD表征，结果表明，我们所制的Ni基催化剂对苯胺的生成都有活性，加入Zr后，催化剂中Ni物种更分散，低温可还原物种增加，室温吸氧和吸氢能力都增强，反应活性和对目标产物的选择性增大，Zr一方面使Ni物种进一步分散，增大催化剂的吸氢量和表面可还原Ni物种，有利于C-H键的活化；同时Zr与Ni的相互作用，促进了低温可还原物种的生成，使催化剂室温吸氧量增大，有利于苯的氧化，这种Zr和Ni的协同作用提高了催化剂的活性和选择性，催化剂的制备方法影响Zr与Ni的协同作用，使含Zr的两个催化剂的活性和选择性显示出差异。     

超声浸渍对费托合成Co/Zr/SiO2催化剂性能的影响

采用超声浸渍法制备了费托合成Co/Zr/SiO2催化剂,考察了超声波功率对催化剂费托反应性能的影响,并运用N2物理吸附、X射线衍射、H2程序升温脱附、H2程序升温还原和透射电子显微镜对催化剂进行了表征,结果表明,超声波处理可以增大催化剂的比表面积,减小金属Co的粒径,并使其较为均匀地分散于载体表面,其中以高功率超声波作...     

铌改性的Pd/Al2O3催化剂催化苯燃烧反应简

采用浸渍法制备了Nb改性的Pd/Al2O3催化剂,考察了该催化剂催化苯燃烧反应性能,并研究了催化剂的稳定性. 结果表明,Nb的添加明显提高了Pd/Al2O3催化剂性能,在195 ℃时苯转化率达到90%,苯的完全燃烧温度降低了40 ℃. 采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、H2 程序升温还原(H2-TPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和氮气吸附等手段对催化剂进行了表征,结果表明,Nb的加入不仅提高了Pd物种的分散度,同时改变了部分Pd的价态,形成适宜反应的PdO-Pd物种,并促进了催化剂表面氧浓度的增加,使氧物种氧化能力增强,从而提高了催化性能. 1%Pd-5%Nb/Al2O3催化剂的催化活性高于2.0%Pd/Al2O3催化剂.