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共有20条相似文献,以下是第1-20项 搜索用时 187 毫秒

1.  生物质炭和富二氧化碳合成气制取二甲醚  被引次数:1
   徐勇  颜世志  叶同奇  张钊  李全新《物理化学学报》,2011年第27卷第8期
   研究了一种利用富二氧化碳合成气和生物质炭联合制取二甲醚的方法, 其过程包括两个步骤: 富二氧化碳合成气调整以及调整后合成气合成二甲醚. 在合成气调整过程中, 利用生物质炭为原料在Ni/Al2O3催化剂上将富二氧化碳合成气调整为富一氧化碳合成气. 经过800 °C合成气调整后, 合成气中CO2含量大幅降低而CO含量大幅提高, CO2/CO的摩尔比从原始合成气的6.33降至0.21. 然后, 分别用调整前后的合成气合成二甲醚, 结果表明, 经过调整后, C转化率得到很大的提高, 二甲醚产率比调整前高4倍. 本工作提供了一种可利用富二氧化碳生物质合成气制取燃料的途径, 并且提供了一种新的利用生物质炭的方法.    

2.  天然铁矿石为氧载体的生物质化学链气化制合成气实验研究  
   黄振  何方  李海滨  赵增立《燃料化学学报》,2012年第40卷第3期
   在一个小型鼓泡流化床反应器上以Ar气为流化介质,对以天然铁矿石为氧载体的生物质化学链气化制合成气过程进行了研究。考察了反应温度对合成气组分、气体产率、碳转化率以及气化效率的影响,反应时间对合成气组分的影响;探讨了氧载体存在对生物质气化过程的影响。结果表明,天然铁矿石可以作为生物质化学链气化制合成气反应过程的氧载体,代替富氧空气或高温水蒸气作为生物质气化的气化剂;随着温度的升高,产物气体中CO、H2的浓度逐渐增加,CO2、CH4浓度缓慢降低;随着反应时间的延长,合成气中H2、CO、CH4的相对浓度缓慢增加,而CO2相对浓度逐渐降低;氧载体的存在能显著提高气体产率和碳的转化率及气化效率。扫描电镜-能谱(SEM-EDS)分析表明,当超过850℃时,铁矿石氧载体颗粒表面烧结现象明显,但反应前后,颗粒表面的成分及含量基本保持不变。    

3.  浆态床反应器中生物质合成气合成二甲醚的研究  
   马俊国  葛庆杰  马现刚  徐恒泳《燃料化学学报》,2012年第40卷第7期
   进行了浆态床反应器中,甲醇合成催化剂与分子筛混合制复合催化剂上,生物质制取的合成气(简称生物质合成气)一步法合成二甲醚的研究,重点考察了不同脱水组分和工艺条件对催化剂反应性能的影响,同时,结合NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,含有较弱酸性SAPO-11分子筛的复合催化剂更适合生物质合成气原料气杂质多、氢碳比低的特点,在合成二甲醚反应中具有更高的选择性和稳定性。250℃、5 MPa、500 h-1时,在甲醇催化剂与SAPO-11分子筛比例为3∶1的复合催化剂上,合成气合成二甲醚反应35 h内,CO转化率稳定在40%以上,二甲醚在有机产品中的选择性保持在97%左右。    

4.  利用双段床反应器从生物油重整合成气合成甲醇  
   叶同奇  颜世志  徐勇  仇松柏  刘勇  李全新《化学物理学报》,2011年第24卷第4期
   一种组合了合成气在线调整和甲醇合成的双段床反应器,成功应用于由生物油重整得到的富CO2合成气的高效合成甲醇.在前段催化床反应器内,富含CO2的原始生物质合成气在CuZnAlZr催化剂的催化作用下可以有效地转化为含CO的合成气.经过450 oC的合成气在线调整之后,CO2/CO的比率由6.3大幅降至1.2.经过调整后的生物质基合成气在后段催化床反应器内由工业CuZnAl催化剂催化合成甲醇,当反应条件为260 oC 和5.5 MPa时得到每小时每kg催化剂的最大甲醇    

5.  生物质定向气化制合成气—气化热力学模型与模拟  被引次数:1
   周密  阎立峰  王益群  郭庆祥  朱清时《化学物理学报》,2005年第18卷第1期
   通过对气化炉内反应的热力学模型构建和模拟,探讨了实现生物质定向气化为合成气(H2∶CO=2∶1) 的条件,以便使用该合成气直接合成液体燃料—甲醇.在考虑气化过程中物质平衡、能量平衡和化学反应平衡的 基础上,建立了生物质气化模型,并使用PASICAL语言及其外挂DELPHI程序,编写了FBGB程序,用于模拟生物 质、水蒸气输入量与产气中各种气体组分含量之间的关系.通过模拟,发现水蒸气与生物质输入速率的比值 (S/B)是影响H2/CO值的关键参数.模拟结果显示当其它反应条件确定时,S/B与H2/CO呈线性递增关系,通 过调节S/B,H2与CO的比例可以得到控制.    

6.  甲烷三重整制合成气  被引次数:7
   姜洪涛  Li Huiquan  李会泉  张懿《化学进展》,2006年第18卷第10期
   甲烷三重整是利用CO2-H2O-O2 同时重整甲烷的过程。该工艺既可以生产H2/CO 为1.5 —2.0的合成气,又可以缓解甚至消除催化剂的积炭,适合于更廉价地生产用于合成甲醇、二甲醚以及清洁燃料等下游产品的合成气。本文重点评述了近年来国内外甲烷三重整制合成气在热力学、催化剂、反应器、动力学等方面的研究进展,指出甲烷三重整反应在电厂烟气、煤层气、天然气综合利用方面具备良好前景,但要通过该过程实现廉价合成气的生产,仍需研制高活性、抗积炭性能强的催化剂,并对反应器进行改进,以及进行反应机理和反应动力学的深入研究。    

7.  生物质空气-水蒸气气化制取合成气热力学分析  被引次数:5
   冯杰  吴志斌  秦育红  李文英《燃料化学学报》,2007年第35卷第4期
   基于Gibbs自由能最小化原理,计算了包括H2O(l)和C(s)在内的,生物质空气-水蒸气气化体系热力学平衡,对比分析了常压气化和加压气化的特点,通过回归分析得到了不同压力下,气化产物中可燃气体分率最高时的水蒸气/生物质质量比(S/B,Steam to Biomass Ratio)与空气当量比(ER,Equivalence Ratio)的关系曲线,为探讨适于制取合成气的气化工艺和条件提供初步的理论指导.研究表明,相对于常压气化,加压气化体系的平衡温度较高,平衡状态下可燃气体分数较低,但CH4含量明显增加;一定温度和当量比下,加压气化使得气化产物中可燃气体分数达到最高所对应的S/B比增大,即需要消耗更多水蒸气;通过调节S/B比,可以比较方便地控制产物中H2和CO的比例.以常压为例,T=1 173 K,S/B=0.17时,气化产物中H2/CO约为1.11,而S/B=1.02时,气化产物中H2/CO约为21;不同压力下最佳S/B比和ER有很好的线性关系,温度为1 173 K时,最佳S/B比与压力及ER的关系为S/B=-1.48×ER-4.49 E×10-5×p2 + 5.83 E×10-3×p + 0.32.    

8.  等离子体催化耦合重整生物质燃气研究  
   王晨光  王铁军  马隆龙  高妍  张琦  吴创之《工程热物理学报》,2008年第29卷第10期
   采用分步浸溃法制备了Ni-Mg整体式催化剂,加入萘作为焦油模型化合物考察了低温等离子体耦合催化重整生物质粗燃气的性能,研究了放电条件及反应温度对催化重整制备合成气的调变作用.结果表明:高压高频放电产生等离子体耦合催化重整,对重整净化生物质粗燃气有明显效果.在重整温度为750℃,放电频率为22 kHz时CH4的转化率可由催化重整时的86%提高到94%左右,放电条件下可以将合成气的H2/CO比由1.06提高至1.15.温度对耦合重整影响较为显著,CH4、CO2的转化率均随温度的升高而升高,最高可分别达到94%和89%.加入脉冲电晕后生物质粗燃气中的焦油等复杂有机化合物的转化率达到99%以上.    

9.  生物油部分氧化气化制备合成气研究  
   李洁  熊莲  丁飞  陈新德  陈勇《燃料化学学报》,2012年第40卷第7期
   以生物油为原料,在常压和空气氛围下进行非催化部分氧化气化实验制备合成气,考察了气化温度、氧油比对合成气形成特性及合成气品质的影响,并对生物油非催化部分氧化气化制备合成气的主要反应过程进行了讨论。结果表明,升高温度可以促进生物油经非催化部分氧化气化制合成气过程中相关转化反应的进行,合适的氧油比有利于合成气的增加。当温度为1 050℃,空气量为0.2 L/min,进料量为72 g/h时,生物油经部分氧化产生的气体中H2含量最高,CH4、CO和CO2很少;H2/CO和H2/(CO+CO2)均达到最大值,分别为4.3和3.2。    

10.  生物质间接液化合成燃料二甲醚  
   许庆利  蓝平  周明  颜涌捷《燃料化学学报》,2010年第38卷第3期
   在双功能催化剂JC207/HZSM-5上,对流化床内制备的生物质气脱碳后合成二甲醚进行了研究.结果表明,二甲醚时空产率在260℃达到最大;随反应压力升高而增大;随空速的增加,时空产率先增加后降低.同时发现,在合成二甲醚的生物质气中须把生物质气中二氧化碳降低到5%后才可以提高甲醇合成反应速率,进而提高二甲醚合成反应速率.    

11.  CO2与CH4催化反应合成气研究  被引次数:10
   余长春 丁雪加《分子催化》,1993年第7卷第2期
   CO_2与液化天然气(98%为C_3-C_4烃)催化重整制合成气,八十年代初期在当时的西德已建立了工业生装置.近年来,由于石油资源日趋短缺,促进世界各国重视探讨和研究天然气资源利用的新途径.除甲烷氧化偶联制乙烯,甲烷氧化制甲醇和甲醛等直接转化过程已引起广泛的重视外,研究和开发由甲烷制取合成气的新过程也正日益受到人们的关注,其中利用CO_2与甲烷催化重整制合成气,可将造成温室效应,破坏人类生存环境的CO_2气体转化为宝贵的化工原料,所制得的合成气中CO/H_2=1,特别适合做羰基合成和合成有机含氧化合物的原料,近年来对该反应的研究已引起人们的重视.其反应表示如下:    

12.  合成气一步法制备二甲醚核壳结构催化剂的制备及其反应性能  
   王文丽  王琰  陈月仙  赵文超  李瑞丰《燃料化学学报》,2013年第8期
   以生物质(葡萄糖、蔗糖、淀粉)为模板剂,通过水热合成法制备具有核壳结构的CuO-ZnO-Al2O3@Al2O3复合催化剂,该催化剂以甲醇合成催化剂CuO-ZnO-Al2O3为核,甲醇脱水催化剂Al2O3为壳。SEM-EDS对催化剂核壳结构的表征发现,通过改变水热合成温度和合成时间可以调变催化剂中Al2O3壳层的厚度。将该复合催化剂用于合成气直接制备二甲醚的反应,在空速1 500 mL/(h.gcat)、温度260℃、压力5.0 MPa的条件下,CO转化率和二甲醚选择性分别达到35.2%和61.1%。    

13.  流化床反应器中Ni/γ-Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气  被引次数:5
   季亚英  李文钊  徐恒泳  陈燕馨《催化学报》,2000年第21卷第6期
   催化甲烷部分氧化(POM)制合成气已成为替代水蒸气重整最有希望的工艺过程之一[1]. 该过程是个温和的放热反应,反应速度非常快,在高空速下可实现高甲烷转化,并且制得的合成气V(H2)/V(CO)=2, 可直接用于合成甲醇及F-T合成烃类、合成二甲醚等后续工业过程. 到目前为止,大部分POM的研究工作在固定床反应器中进行[2~4]. 由于反应速度极快,导致催化剂表面存在热点[2,5], 不仅影响实验的准确性[6,7], 而且工业应用困难. 热点的存在还会导致活性组分Ni的烧结和流失. 在固定床反应器中,催化剂积炭也是导致其活性下降的重要原因[8,9]. Bharadwaj等[10]发现,流化床反应器Rh和Ni催化剂上甲烷转化率高达90%, 反应后催化剂未发现积炭. Santos等[11]曾报道采用流化床催化剂床层几乎可以实现等温分布,而且甲烷转化率接近热力学平衡值, 反应10 h后催化剂表面积炭量仅为0.6%. 本文采用流化床反应器考察了不同反应条件下Ni/γ-Al2O3催化剂上甲烷部分氧化的反应性能,同时对催化剂积炭及稳定性作了初步研究.    

14.  气化介质对生物质多孔床料流化床气化产气特性的影响  被引次数:1
   孙洋  杨天华  刘耀鑫  李延吉  李润东《燃料化学学报》,2009年第37卷第1期
   在自制小型常压流化床内采用多孔介质为床料,对生物质进行气化实验,分别考察了富氧气氛下温度和氧气浓度、水蒸气气氛下温度和水蒸气流量及不同种类床料对生物质产气特性的影响.结果表明,多孔床料下气化产气中可燃气体积分数随气化温度的提高而增大;随氧气浓度的增加,产气中H2的体积分数从14.52%增加到19.71%,CO的体积分数从43.41%降低到36.41%;气化剂水蒸气流量对生物质气化影响存在最佳范围;多孔床料种类不同对H2和CO的生成以及对低碳氢化合物(CxHy)的催化裂解强度的促进作用也不同.    

15.  钾催化的石油焦/水蒸气气化反应活性及产氢特性  
   黄胜  吴诗勇  吴幼青  高晋生《燃料化学学报》,2012年第8期
   在固定床反应器中考察了钾盐对金山石油焦/水蒸气气化反应活性和产氢特性的影响,并与石油焦/水蒸气非催化气化反应特性进行了对比研究。研究结果表明,钾盐不仅能有效降低气化反应温度、改善石油焦的气化反应活性,而且能够促进气化反应过程中发生的各种反应(碳/水反应、水煤气变换和甲烷/水蒸气重整反应)。随着气化温度的升高,非催化气化的产物气中H2的含量逐渐增加,而催化气化的产物气中H2的含量则有所降低,这是由于非催化和催化气化条件下水煤气变换反应处于不同的状态。与非催化气化相比,催化气化条件下单位质量石油焦完全气化生成的产物气中H2不仅产率高,而且含量也高(非催化和催化气化条件下H2的含量分别为47.2%~54.1%和55.0%~60.4%)。各种钾盐对石油焦/水蒸气气化反应的催化活性顺序为:K2CO3>KAc>KNO3>K2SO4>KCl,但不同的钾盐对气体产物分布的影响较小。    

16.  生物质合成气一步法合成二甲醚的在线分析系统  
   鲁皓  付严  常杰《分析测试学报》,2005年第24卷第3期
   建立了一套由生物质合成气一步法制取二甲醚的在线分析系统.针对生物质合成气一步法合成二甲醚特征,采用两台分别装有TCD和FID检测器的色谱仪分析反应产物.利用原料气中N2作为内标物,来确定TCD上检测到的永久性气体组分浓度;通过CH4作内标物,来确定FID上检测到的有机物组分浓度.TCD和FID之间通过CH4来关联,从而确定反应产物中主要组分的浓度.该系统在压力3 MPa,温度250℃,空速(流速与催化剂体积的比值)分别为1 000、2 000、3 000 h-1的条件下用C306和HZSM-5催化剂进行评价测试,发现系统分析效果好,重复性高,并且反应前后主产物碳平衡到达90%以上.    

17.  生物质气催化合成甲醇的研究  被引次数:16
   汪俊锋  常杰  阴秀丽  付严《燃料化学学报》,2005年第33卷第1期
   在高压微型反应装置上进行了生物质气合成甲醇的研究。利用组成为H2 /CO/CO2 /N2 (体积比 ) =52. 5 /21. 5 /22. 8 /3. 2的富CO2原料气考察了不同温度、压力和空速条件时甲醇的时空产率和质量分数。结果表明,在所考察的范围内,甲醇的产率和质量分数在 260℃达到最大。产率和质量分数随反应压力升高而增大,空速增加使产率增大,甲醇的质量分数降低。当p=4MPa,t=260℃,WHSV=5 280h-1时, 甲醇的时空产率为 0. 79g·(mL·h)-1,质量分数为 96. 2%,与工业合成气相比,分别下降 25. 8%和 1. 64%。    

18.  一种适用于生物油低温制氢的碳纳米纤维促进的镍催化剂  
   徐勇  姜沛汶  李全新《物理化学学报》,2013年第29卷第5期
   氢气作为一种高热值的清洁能源广泛地应用于工业中. 研究证明: 生物质通过化学过程可以转化为多种气体燃料(氢气), 液体燃料以及高附加值的化学品. 生物质作为一种环境友好型再生洁净能源, 其研究越来越受到关注. 本文旨在探讨利用生物油为原料, 通过水蒸汽重整方法制备富氢合成气的过程. 利用均匀浸渍的方法制备了一种高分散的碳纳米纤维促进的镍(Ni/CNFs)催化剂, 并将普通的Al2O3作为载体的Ni/Al2O3催化剂和Ni/CNFs作对比. 研究了重整温度以及水蒸汽和碳摩尔比(nS/nC)对生物油水蒸汽重整制氢的影响. 结果表明: 碳纳米纤维作为载体用于生物油水蒸汽重整制氢的效果要远优于普通的Al2O3载体, 利用22% Ni/CNFs 催化剂时, 在实验温度范围内(350-550℃), 最高生物油转化率和氢气产率分别达到了94.7%和92.1%, 通过研究重整条件以及对催化剂进行表征探讨了生物油在水蒸汽重整过程中催化剂的构效关系.    

19.  液相中镍催化剂催化合成气甲烷化的初步研究  
   黄国宝  王志青  李庆峰  黄戒介  房倚天《燃料化学学报》,2014年第8期
   采用液相还原法制备非负载型镍催化剂,将非负载型镍催化剂分散在液相供氢溶剂十氢萘中,催化合成气甲烷化反应。在高压反应釜内,考察了反应温度、物质的量比等操作条件下,镍催化剂催化合成气甲烷化反应的反应活性。并对催化剂进行XRD、SEM、H2-TPR表征分析。研究结果表明,在330℃、催化剂用量为2%时,产品气中甲烷含量可达89.39%,CO和H2的转化率分别为94.56%和92.60%;催化剂用量为4%时,产品气中甲烷含量可高达94.26%,CO的转化率可达到99%以上。合成气甲烷化反应的最佳操作温度为330℃,H2/CO物质的量比最佳为2.20~2.67。    

20.  Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应CO2主要来源  被引次数:1
   李春义  余长春  沈师孔《物理化学学报》,2000年第16卷第2期
   负载型金属催化上甲烷催化部分氧化剂合成反应机理存在着燃烧-重整机理和直接氧化之争,如果反应按燃烧-重整机理进行,则CO2则是反应的一次产物而CO2是二次产物;如果反应按直接氧化机理进行,则CO是一次产物。本文采用同位素瞬变技术,对Ni/Al2O3催化上甲烷部分氧化制合成气反应中CO2的来源进行了研究,结果表明CO2同CO-样,主要来源于催化剂表面NiO与甲烷分解生成的NixC的反应,这就有力地证明    

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