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相似文献
 共查询到18条相似文献,搜索用时 109 毫秒
1.
 通过改变导向剂的老化时间, 制备了一系列不同粒径的 HY 分子筛作为脱水催化剂, 考察了甲醇脱水反应性能; 将其与铜基甲醇合成活性组分 Cu-Zn-Mn 组成双功能催化剂, 考察了催化剂对合成气直接制二甲醚反应的催化性能. 结果表明, 粒径为 820 nm 的 HY 分子筛在甲醇脱水中表现出较高的催化活性; 以其作为脱水组分的双功能 Cu-Zn-Mn/HY 催化剂也表现出较高的催化活性和良好的稳定性.  相似文献   

2.
MCM-41-HY复合分子筛的合成及其在深度加氢脱硫中的应用   总被引:5,自引:0,他引:5  
在水热条件下合成了包覆型MCM-41-HY复合分子筛.采用XRD、N2气吸附和SEM等方法对其进行了表征.结果表明,MCM-41-HY复合分子筛和MCM-41与H型Y沸石(HY)的机械混合物明显不同,在复合分子筛MCM-41-HY中,中孔相MCM-41附晶生长在HY沸石上,将HY包覆起来.以二苯并噻吩为模型化合物,考察了该材料担载NiMo催化剂的加氢脱硫活性.结果表明,MCM-41-HY复合分子筛与MCM-41和HY的机械混合物担载NiMo催化剂的加氢脱硫(HDS)活性相当,但MCM-41-HY复合分子筛担载NiMo催化剂的裂化活性较低.其裂化活性不同的原因在于其载体孔道结构和酸性位的分布不同.  相似文献   

3.
合成气一步法制备液化石油气(LPG)可在甲醇合成催化剂和分子筛组成的复合催化剂上实现.本实验选用与Y分子筛孔径相近的SAPO-5分子筛(0.73 nm × 0.73 nm)作为研究对象,在335 ℃、3.0 MPa、空速1 500 h-1、Cu-Zn-Al/Pd-SAPO-5质量比为1/2的条件下获得了73.9%的CO转化率和73.0%的LPG选择性,该结果进一步证实了较大孔径的分子筛有利于LPG的合成.此外,研究结果还表明,合成气一步法制备LPG过程中甲醇/二甲醚向烃类的转化遵循烃池机理.  相似文献   

4.
在水热条件下合成了包覆型MCM-41-HY复合分子筛,采用XRD、N2气吸附和SEM等方法对其进行了表征.结果表明,MCM-11-HY复合分子筛和MCM-41与H型Y沸石(HY)的机械混合物明显不同,在复合分子筛MCM-41-HY中.中孔相MCM-41附晶生长在HY沸石上,将HY包覆起来,以二苯并噻吩为模型化合物,考察了该材料担载NiMo催化剂的加氧脱硫活性.结果表明,MCM-41-HY复合分了筛与MCM-41和HY的机械混合物担载NiMo催化剂的加氯脱硫(HDS)活性相当,但MCM-41-HY复合分子筛担载NiMo催化剂的裂化活性较低.其裂化活性不同的原因在于其载体孔道结构和酸性位的分布不同。  相似文献   

5.
浆态床反应器中生物质合成气合成二甲醚的研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
进行了浆态床反应器中,甲醇合成催化剂与分子筛混合制复合催化剂上,生物质制取的合成气(简称生物质合成气)一步法合成二甲醚的研究,重点考察了不同脱水组分和工艺条件对催化剂反应性能的影响,同时,结合NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,含有较弱酸性SAPO-11分子筛的复合催化剂更适合生物质合成气原料气杂质多、氢碳比低的特点,在合成二甲醚反应中具有更高的选择性和稳定性。250℃、5 MPa、500 h-1时,在甲醇催化剂与SAPO-11分子筛比例为3:1的复合催化剂上,合成气合成二甲醚反应35 h内,CO转化率稳定在40%以上,二甲醚在有机产品中的选择性保持在97%左右。  相似文献   

6.
用后合成法制备了微孔-介孔复合分子筛HY-SBA-15(y) (y表示HY与SBA-15的质量比)。并用XRD、FT-IR、N2吸脱附及NH3-TPD等技术对HY-SBA-15进行表征。结果表明,HY-SBA-15既具有微孔结构又具有介孔结构,当y=0.10时,微孔与介孔混合晶相显著,且HY-SBA-15(0.10)复合分子筛具有B酸和L酸,酸性强于HY。用浸渍法将Ni-W活性组分担载在HY-SBA-15(0.10)载体上,制备加氢脱芳烃催化剂Ni-W/HY-SBA-15(0.10),选用茂名石化FCC柴油为原料,考察了催化剂的加氢脱芳烃性能。实验结果表明,Ni-W/HY-SBA-15(0.10)催化剂具有良好的芳烃加氢饱和性能和开环活性。  相似文献   

7.
以生物质(葡萄糖、蔗糖、淀粉)为模板剂,通过水热合成法制备具有核壳结构的CuO-ZnO-Al2O3@Al2O3复合催化剂,该催化剂以甲醇合成催化剂CuO-ZnO-Al2O3为核,甲醇脱水催化剂Al2O3为壳.SEM-EDS对催化剂核壳结构的表征发现,通过改变水热合成温度和合成时间可以调变催化剂中Al2O3壳层的厚度.将该复合催化剂用于合成气直接制备二甲醚的反应,在空速1 500 mL/(h·gcat)、温度260 ℃、压力5.0 MPa的条件下,CO转化率和二甲醚选择性分别达到35.2%和61.1%.  相似文献   

8.
采用溶胶-凝胶结合CO2超临界干燥的方法制备了钛硅复合氧化物(CTS)载体基质材料。以不同方法将Y型分子筛与CTS混合制得Y/CTS复合载体,以Ni、W为活性金属组分,采用等体积溶液浸渍法制备了加氢处理催化剂。考察了Y型分子筛与CTS的复合方式及加入量对催化剂加氢精制性能的影响,进而研究了P改性对Y/CTS结构及酸性的影响。结果表明,Y型分子筛的加入提高了CTS复合氧化物的酸性和比表面积,适当的分子筛加入量没有破坏CTS原有的结构。当Y型分子筛的加入量大于20%,Y/CTS的总酸量高于CTS,尤其是B酸量提高幅度较大, B酸强度也明显增加;Y/CTS载体中加入P以后,载体的总酸量增加,L酸的比例提高。以胜利焦化蜡油为原料,对催化剂的加氢反应性能评价结果表明,Y型分子筛的加入以及P对Y/CTS的改性,能够在一定程度上提高催化剂的加氢脱硫和加氢脱氮活性。  相似文献   

9.
采用水热晶化法合成了硅铝比(SiO2/Al2O3)为60、120、200和晶粒粒径分别为1.00和0.25 μm的HZSM-5分子筛,并以其为甲醇脱水活性组分与铜基甲醇合成活性组分(Cu-ZnO-Al2O3)组成双功能催化剂(Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5),在连续流动加压固定床反应器上考察了Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5对合成气直接制二甲醚反应的催化性能。结果表明,随着分子筛硅铝比的提高,二氧化碳副产物的生成量逐渐减少,从而使目的产物二甲醚的选择性逐渐增大。与常规分子筛相比,小晶粒分子筛的反应活性接近,但二氧化碳和烃类副产物的选择性较低。  相似文献   

10.
 在Fe-Zn-Zr/分子筛复合催化剂上考察了不同类型的分子筛对CO2加氢反应性能的影响. 结果表明,不同分子筛对复合催化剂性能的影响不同,Fe-Zn-Zr/HY是合成异构烷烃有效的复合催化剂. 分子筛的酸性及酸强度对复合催化剂性能有较大的影响,中等强度和较高强度的酸性位有利于异构烃的生成.  相似文献   

11.
HZSM-5型分子筛硅铝比对一步法合成二甲醚的影响   总被引:13,自引:2,他引:11  
以Cu/Zn/Al(摩尔比为6∶3∶1)甲醇合成催化剂与HZSM-5型分子筛混合,制备了一步法二甲醚合成催化剂。通过改用三种不同Si/Al摩尔比(摩尔比为25、38和50)的HZSM-5型分子筛,考察了催化剂中脱水组分(HZSM-5分子筛)的酸性对二甲醚合成的影响。结果表明,随着催化剂Si/Al摩尔比的降低,分子筛的酸性增强,使得CO单程转化率提高。当催化剂Si/Al=38时,CO对二甲醚的选择性最高,可达到68.13%,其次是催化剂Si/Al=50,选择性最差的是Si/Al=25的催化剂。在553 K、 3 MPa和4 000 h-1的条件下,Si/Al=25和Si/Al=38的催化剂CO单程转化率和DME的选择性接近一致。在此条件下,两者的时空产率达到试验的最大值,分别为0.38 gDME/(gcat·h)和0.36 gDME/(gcat·h),在试验范围内,一步法合成二甲醚催化剂最佳的Si/Al摩尔比为25。  相似文献   

12.
对CO_2在Fe-Zn-M(M=Zr,Al,Ga和Cr)/HY复合催化剂上的加氢反应进行了研究。通过对复合催化剂的配比、反应温度以及气体空速的考察,确定了由CO_2加氢合成异丁烷的最佳反应条件。在对反应机理研究后发现,CO_2在复合催化剂上的加氢反应是一个混合了甲醇合成和甲醇制汽油(MTG)的反应过程,而不是传统的FT反应过程。实验结果指出,反应中生成的烯烃是产生异丁烷的重要中间产物。在所有的催化剂上,异丁烷的组成在烃类中是最高的。在H2/CO2=3,5 Mpa, 3000h~(-1)及360℃的反应条件下, CO_2在Fe-Zn-Zr/HY复合催化剂上进行加氢反应时,异丁烷在烃类中的选择性高达38%,异丁烷的时空产率可达3.0 C-mol%,这是迄今为止我们所知由CO_2加氢合成异丁烷所得的最好结果。  相似文献   

13.
以六亚甲基亚胺为模板剂,采用动态水热晶化法合成了不同硅/铝比的HMCM-22分子筛,并以其为甲醇脱水活性组分与铜基甲醇合成活性组分(Cu-ZnO-Al2O3)组成双功能催化剂,在连续流动加压固定床微型反应器上考察了其对合成气直接制二甲醚反应的催化性能. 结果表明,随着HMCM-22分子筛硅/铝比的增大, CO转化率变化不大,但CO2和烃类副产物的生成量逐渐减少,从而导致目的产物二甲醚的选择性和收率均逐渐升高. 氨程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱表征结果表明,随着分子筛硅/铝比的增大, HMCM-22分子筛的酸中心的数量逐渐减少.  相似文献   

14.
A series of γ-Al2O3 samples modified with various contents of sulfate (0–15 wt.%) and calcined at different temperatures (350–750 °C) were prepared by an impregnation method and physically admixed with CuO–ZnO–Al2O3 methanol synthesis catalyst to form hybrid catalysts. The direct synthesis of dimethyl ether (DME) from syngas was carried out over the prepared hybrid catalysts under pressurized fixed-bed continuous flow conditions. The results revealed that the catalytic activity of SO42−/γ-Al2O3 for methanol dehydration increased significantly when the content of sulfate increased to 10 wt.%, resulting in the increase in both DME selectivity and CO conversion. However, when the content of sulfate of SO42−/γ-Al2O3 was further increased to 15 wt.%, the activity for methanol dehydration was increased, and the selectivity for DME decreased slightly as reflected in the increased formation of byproducts like hydrocarbons and CO2. On the other hand, when the calcination temperature of SO42−/γ-Al2O3 increased from 350 °C to 550 °C, both the CO conversion and the DME selectivity increased gradually, accompanied with the decreased formation of CO2. Nevertheless, a further increase in calcination temperature to 750 °C remarkably decreased the catalytic activity of SO42−/γ-Al2O3 for methanol dehydration, resulting in the significant decline in both DME selectivity and CO conversion. The hybrid catalyst containing the SO42−/γ-Al2O3 with 10 wt.% sulfate and calcined at 550 °C exhibited the highest selectivity and yield for the synthesis of DME.  相似文献   

15.
分子筛改性对一步法合成二甲醚的影响   总被引:5,自引:2,他引:3  
采用浸渍法制备了MgO、CaO、ZnO改性的HZSM 5分子筛,并以改性HZSM 5为脱水剂与JC207甲醇合成催化剂组成双功能催化剂,在固定床反应器上考察了其对一步法合成二甲醚影响。结果表明,适量碱性氧化物的引入,引起分子筛表面的B酸中心(强酸中心)向L酸中心(弱酸中心)转变,而弱酸和中强酸中心是甲醇脱水生成二甲醚的活性中心,强酸中心会造成二甲醚进一步脱水生成烃类副产品,所以改性后产物中二氧化碳和烃类的选择性下降,二甲醚选择性升高。这种趋势在CaO/HZSM 5脱水剂上表现的更为明显。  相似文献   

16.
采用浸渍法(IM)和浸渍燃烧法(IMSC)制备了凹凸棒石(ATP)及凹凸棒石-多孔硅胶微球混合物(ATPS)负载CuFe-Co基改性费托催化剂,通过N_2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、H_2-程序升温还原(H_2-TPR)和CO_2-程序升温脱附(CO_2-TPD)等手段对催化剂进行了表征,并将它们应用于CO加氢制备低碳醇反应。结果表明,IMSC较IM制备催化剂更有利于CuO的负载、分散和还原,促进H_2和CO与Cu活性位的接触,但两者的最佳低碳醇合成温度均为280℃。通过对ATP和ATPS负载Cu-Fe-Co基催化剂(CFCK/ATP、CFCK/ATPS)与Cu/ZnO/Al_2O_3(CZA)甲醇催化剂的组合体系的优化,获得较理想的低碳醇合成催化剂组合体系CZA║CFCK/ATPS-IMSC。利用它们之间的"产物转化耦合效应",实现CO转化率为46.3%,低碳醇选择性为39.6%,C_(2+)醇含量为22.7%。  相似文献   

17.
采用silicalite-1对HY型分子筛进行修饰,得到具有核壳结构的复合分子筛HY/silicalite-1。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N2的吸附-脱附及吡啶吸附红外(Py-FTIR)等手段对不同晶化时间合成的HY/silicalite-1复合分子筛进行了表征,研究了复合分子筛对纤维素水解的催化性能。结果表明,晶化时间直接影响复合分子筛的晶体生长规律和两组分的相对含量,最佳晶化时间为16-24 h,所得到的复合分子筛外貌呈核壳结构,silicalite-1附晶生长在HY型分子筛的表面;随着晶化时间的延长,复合分子筛的表面由胶浊状变为光滑,最终变为鳞片状;其B酸量先减少后增加,而L酸量则先增加后减少。其中,晶化时间为24 h的HY/silicalite-1复合分子筛B酸量最大,L酸量最小,对纤维素水解反应具有良好的催化性能,葡萄糖收率由HY型分子筛催化获得的28.0%大幅提高至45.8%。  相似文献   

18.
通过对Y型分子筛负载Cu-Mn、Cu-Zn和Cu-Mn-Zn催化剂的结构、表面性质及其直接合成二甲醚反应活性的对比,发现Mn和Zn对催化剂还原性能的影响作用相反,对催化剂吸附H2和CO的影响也不同。Mn和Zn的单独添加或共同添加引起催化剂结构和组分之间相互作用程度的改变,是造成催化剂活性和选择性变化的主要原因。两者的协同作用,能调整催化剂的还原性能和吸附性能达到适合的状态,从而使得催化剂具有高的二甲醚合成活性。  相似文献   

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