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相似文献
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1.
氢电弧等离子体法制备纳米钛粒子脱硫性能研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
使用H2 Ar等离子体法制备纳米Ti粒子并用球磨法负载到载体上,500℃焙烧后制成纳米TiO2脱硫催化剂.利用TEM、BET、XRD等手段,对催化剂进行了表征.焙烧后纳米钛粒子主要以金红石型TiO2存在.在不同温度、空速、SO2/CS2和老化条件下,进行CS2的水解实验证明,物理法制备的纳米TiO2/Al2O3催化剂具有较高的耐硫酸盐化中毒能力.  相似文献   

2.
V2O5-CeO2/TiO2催化剂上低温氨选择性催化还原NO的性能   总被引:8,自引:5,他引:3  
考察了V2O5-CeO2/TiO2催化剂中V、Ce活性组分的担载量和焙烧温度对催化剂低温催化还原NO活性的影响及其在单独SO2、H2O和两者共存气氛下的抗毒化性能。结果表明,焙烧温度400℃下制备的5V30Ce/TiO2催化剂具有良好的低温催化还原NO活性,空速为10000h-1,165℃时NO转化率达99.2%;500℃以下低焙烧温度时,添加的Ce不与V相互作用,在催化剂表面主要以CeO2形式存在,有利于增大催化剂比表面积,增强V2O5在催化剂上的分散度,提高催化活性。而在500℃以上较高焙烧温度下,Ce与V会形成CeVO4,对活性提高不利。催化剂具有良好的低温抗水中毒性能,但受SO2毒化作用明显,其在SO2、H2O共存气氛下中毒程度较单独SO2下浅。  相似文献   

3.
考察了贫燃条件下Pt/SAPO-34催化剂低温(60~260℃)选择催化还原(H2-SCR)消除NO的催化性能,研究了载体、金属负载量和反应条件对催化性能的影响.结果表明,0.5%Pt/SAPO-34催化剂的活性高于相同金属负载量的Pt/SiO2和Pt/ZSM-5,其在高空速(80000h-1)时的最高NO转化率可达78.8%,N2选择性为75.2%,而在空速降低到10000h-1时,其NO转化率可达到100%.通过原外漫反射红外光谱初步研究了H2-SCR反应的机理,发现反应的中间物种主要是-NO3-.  相似文献   

4.
低温条件下二氧化碳存在时羰基硫催化水解本征动力学   总被引:6,自引:0,他引:6  
在自行设计和安装的一套微反-色谱联用装置上,以TGH为催化剂,进行了二氧化碳对羰基硫催化水解本征动力学影响的研究,得出了在低温50 ℃~70 ℃、高水汽摩尔比(H2O/COS=60~550),分别对原料气中有无存在CO2的条件下,采用非线性Marquart法对实验数据进行回归,所建立的本征动力学方程式为:  相似文献   

5.
用浸渍-热分解-氢还原法(IHDHR)和浸渍-热分解法(IHD)分别制备了两种纳米尺寸的Ni/Y2O3催化剂,并应用X-光电子能谱、X-射线衍射、BET比表面测试等分析技术对两种催化剂的结构进行了表征和比较。采用固定床反应器对两种催化剂的催化性能进行实验测试。结果表明,氢气预还原与否对该纳米Ni/Y2O3催化剂的催化性能有一定的影响,经过氢气预还原的催化剂对低温乙醇水蒸气重整反应表现出较高的活性和稳定性,250?℃时,乙醇的转化率达到81.9%;320 ℃时,乙醇的转化率达到95.3%,对氢气的选择性为53.6%。对经过氢预还原的Ni/Y2O3催化剂进行了60 h的稳定性测试。  相似文献   

6.
以MnOx为活性组分, CeO2为助剂, ZrO2-TiO2为载体制备了MnOx-CeO2/ZrO2-TiO2整体式催化剂,考察了焙烧温度对该催化剂上NH3低温选择性催化还原反应(NH3-SCR)的影响. 通过X射线衍射、比表面积测定、储氧量测定和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征. 结果表明,催化剂的织构性能和储氧量对低温NH3-SCR反应有较大的影响,活性组分锰以+3价和+4价共存时具有最好的低温活性. 该催化剂经600 ℃焙烧后,在空速为 36?000 h-1 时,反应有最低的起燃温度160 ℃和很宽的反应温度窗口176~393 ℃(转化率为60%~95%). 该催化剂在固定源,尤其在移动源柴油车上催化净化氮氧化物具有良好的应用前景.  相似文献   

7.
尹安远  郭秀英  戴维林  范康年 《化学学报》2009,67(15):1731-1736
采用原位合成法合成了介孔Cu/HMS催化剂, 并以草酸二甲酯催化加氢合成乙二醇为探针反应考察了不同焙烧温度对反应催化性能的影响, 结果表明焙烧温度为650 ℃时合成的催化剂在该反应中表现出最佳的催化性能. 在反应温度为200 ℃、压力为3 MPa、氢酯比为50、液时空速为0.74 h-1的条件下, 草酸二甲酯的转化率达到100%, 并且乙二醇的选择性达到97%. 采用X射线粉末衍射、N2低温吸附、H2-TPR、N2O滴定、X射线光电子能谱及傅利叶变换红外光谱对系列催化剂进行了系统表征, 阐述了焙烧温度对催化性能影响的本质原因. 研究表明焙烧温度能够影响活性铜物种的分散度和铜物种与载体间的相互作用, 从而影响草酸二甲酯催化加氢的催化性能.  相似文献   

8.
丙烯环氧化反应用Au/TiO2系列催化剂的制备与表征   总被引:3,自引:0,他引:3  
孙菲菲  钟顺和 《催化学报》2003,24(8):600-604
 用沉积-沉淀法制备了Au/TiO2系列催化剂,并用XRD,TG-DTA,BET,TEM和IR等技术对催化剂的物相、组成和表面结构进行了表征,利用微反对催化剂在丙烯环氧化反应中的活性进行了评价.结果表明,Au/TiO2催化剂的比表面积在100m2/g以上,Au粒子以纳米级超细颗粒均匀分散在锐钛矿型TiO2的表面.催化剂表面的活性相是Lewis酸位Tin+与Au粒子,Au可以吸附氢与氧并将其转化为过氧化物.在50~150℃温度范围内,丙烯的转化率为0.56%~1.16%,环氧丙烷的选择性在87%以上.原料气中H2或O2的含量增大时,丙烯的转化率随之升高.在催化剂中引入碱金属或碱土金属的硝酸盐作为助剂,可以不同程度地提高催化剂的活性.  相似文献   

9.
使用一种简易的无表面活性剂辅助的水热合成方法,在温度为140 ℃时实现了纺锤形β-FeOOH纳米结构向α-氧化铁亚微米/微米粒子的转变。研究表明,通过实验参数的简单调控,实现了单晶α-氧化铁亚微米粒子与β-FeOOH的纺锤形纳米结构和纳米棒的控制制备。基于实验结果,提出了该过程中的相转变机理。  相似文献   

10.
低温条件下羰基硫催化水解反应本征动力学研究   总被引:13,自引:0,他引:13  
 采用自行设计和安装的微反-色谱联用装置,在50~70℃,n(H2O)/n(COS)=60~550的条件下,以TGH为催化剂,对羰基硫催化水解反应本征动力学进行了研究.利用不同的目标函数,采用非线性Marquart法对实验数据进行回归,所建立的本征动力学方程式为r(COS)=-dXd(W/f(COS))=1.82·1014p(COS)p-0.5(H2O)exp-758008.374T.并对其反应机理进行了探讨.  相似文献   

11.
Catalysts using α-FeOOH nanoparticles as the active ingredient were tested by a microreactorchromatography assessing apparatus at atmospheric pressure between 25 and 60℃ with a gas hourly space velocity of 10,000h^-1,while the removal performance of H2S with catalysts was investigated using the thermal gravimetric method.The results show that the catalysts are highly active for COS hydrolysis at low temperatures(≤℃)and high gas hourly space velocity,and the highest activity can reach 100%.The catalyst is particularly stable for 12h,and no deactivation is observed.Nanoparticle α-FeOOH prepared using hydrated iron sulfate shows higher COS hydrolysis activity,and the optimum calcination temperature for the catalyst is 260℃.In addition,the catalysts can remove COS and H2S simultaneously,and 60℃ is favorable for the removal of H2S.The compensation effect exists in nanoparticle-based catalysts.  相似文献   

12.
Catalysts using a-FeOOH nanoparticles as the active ingredient were tested by a microreactor-chromatography assessing apparatus at atmospheric pressure between 25 and 60C with a gas hourly space velocity of 10,000 h-1, while the removal performance of H2S with catalysts was investigated using the thermal gravimetric method. The results show that the catalysts are highly active for COS hydrolysis at low temperatures (<60C) and high gas hourly space velocity, and the highest activity can reach 100%. The catalyst is particularly stable for 12 h, and no deactivation is observed. Nanoparticle a-FeOOH prepared using hydrated iron sulfate shows higher COS hydrolysis activity, and the optimum calcination temperature for the catalyst is 260C. In addition, the catalysts can remove COS and H2S simultaneously, and 60C is favorable for the removal of H2S. The compensation effect exists in nanoparticle-based catalysts.  相似文献   

13.
采用沉淀法或醇凝胶法、浸渍法制备Cu/ZrO2催化剂,在常压微型固定床石英管反应器上进行乙醇水蒸气重整反应,采用程序升温还原(TPR)技术表征催化剂的还原特性。考察了催化剂还原温度、反应温度、水醇比、空速等对反应的影响以及催化剂的稳定性。结果表明,在300℃~500℃,随反应温度升高,乙醇转化率增大,H2选择性下降。不同还原温度对转化率的影响不是很大,对于H2选择性,300℃、400℃还原的催化剂优于500℃还原的催化剂。高水醇比有利于提高转化率和H2选择性。随空速增大,转化率和H2选择性呈现下降的趋势。8%Cu/ZrO2催化剂在400℃或450℃反应22h显示出良好的稳定性。  相似文献   

14.
研究了一种新型的羰基硫水解催化剂——稀土氧硫化物.考察了稀土系列氧化物硫化后的水解活性,发现其活性顺序为La≈Pr≈Nd≈Sm>Eu>Ce>Gd≈Ho>Dy>Er.XRD物相分析表明,各种稀土氧化物经水合及硫化后呈现出不同的物相变化特性,稀土氧硫化物是COS水解的活性物质.在氧硫化镧和氧硫化钕催化剂上研究了O2和SO2对羰基硫水解反应的影响,与传统的氧化铝基和氧化钛基水解催化剂相比,稀土氧硫化物显示出良好的抗氧化性能,而SO2对催化活性的影响是可逆的.  相似文献   

15.
羰基硫(COS)广泛存在于以煤、焦炭、渣油和天然气等为原料生产的化工原料气中,不仅腐蚀管道设备,使下游催化剂发生硫中毒,而且还会造成环境污染.因此,COS脱除具有重要意义.在各种方法中,催化水解COS(COS+H2O→CO2+H2S)由于具有反应条件温和、转化率高和副反应少等优点越来越受重视.其关键在于发展高效的催化剂.近年来,金属-有机骨架材料(metal-organic frameworks,MOFs)由于其独特的物理化学性质引起人们广泛关注.与传统材料相比,MOFs不仅拥有超高的比表面积和规则的孔道结构,而且其结构具有可设计性强和易调变等特点,是一类非常有潜力的多相催化剂.然而,目前MOFs在催化水解COS方面的研究应用未见报道.此外,MOFs的合成方法主要有水/溶剂热法、扩散法和微波辅助加热法等.近年来新发展的电化学法具有合成效率高、操作方便和环境友好等优点,在材料合成中显示出巨大的优越性,但利用电化学法合成MOFs相关研究还较少. 本文采用快速温和的电化学方法制备了典型的Cu-MOFs(HKUST-1).该方法可以有效缩短反应时间,通过调节反应电压(15–30 V),在室温下电解3 h,可得到一系列HKUST-1样品.根据合成中设置的电压值,样品分别命名为HKUST-1-E15,HKUST-1-E20,HKUST-1-E25和HKUST-1-E30.XRD表征结果显示,不同电压下合成样品的XRD谱图与通过晶体数据拟合的HKUST-1图出峰位置基本一致.SEM结果表明,合成电压对样品形貌的影响很大.HKUST-1-E15主要呈长棒状结构,长约为15μm.随着电压的增大,HKUST-1-E20的形貌逐渐转变为较短的四棱柱体.当电压为25 V时,所得HKUST-1-E25呈八面体状.进一步提高合成电压,HKUST-1-E30颗粒变小,没有特殊形貌,并出现明显的团聚.COS水解测试结果显示,不同电压下合成样品的活性差异大,这主要是由于样品的形貌及比表面积差异引起的.其中,HKUST-1-E25样品的活性较好.在150°C下,该样品对COS的转化率接近100%,比水热法合成的HKUST-1-Hy的活性更高.在此基础上,进一步对活性测试过程的条件进行优化,发现当原料气流速为30 mL/min,水温为40°C时,催化剂的COS水解性能最优.此外,样品的活性稳定性测试结果显示,相比传统的氧化铜材料,HKUST-1是一类较稳定的COS水解催化剂.  相似文献   

16.
In this work, a series of coal-based active carbon(CAC) catalysts loaded by Al2O3were prepared by sol-gel method and used for the simultaneous catalytic hydrolysis of carbonyl sulfide(COS) and carbon disulfide(CS2) at relatively low temperatures of 30-70 ℃. The influences of calcinations temperatures and operation conditions such as: reaction temperature, O2concentration, gas hourly space velocity(GHSV) and relative humidity(RH) were also discussed respectively. The results showed that catalysts with 5.0 wt% Al2O3calcined at 300 ℃ had superior activity for the simultaneous catalytic hydrolysis of COS and CS2. When the reaction temperature was above 50 ℃, catalytic hydrolysis activity of COS could be enhanced but that of CS2was inhibited. Too high RH could make the catalytic hydrolysis activities of COS and CS2decrease. A small amount of O2introduction could enhance the simultaneous catalytic hydrolysis activities of COS and CS2.  相似文献   

17.
催化水解-氧化耦合一步法脱除二硫化碳的研究   总被引:2,自引:1,他引:1  
考察了低温下一步催化脱除二硫化碳的可行性,通过无氧,有氧试验设计, 对反应产物进行分析,推断出一步催化脱除二硫化碳的宏观反应历程。同时分析了温度、空速、硫密度、相对湿度、氧硫比等不同因素对催化脱除二硫化碳的影响。试验结果表明,催化水解-氧化耦合一步法脱除二硫化碳的反应,在130 ℃,相对湿度1.5%,氧硫比2 600 h-1下该催化剂工作硫容可达到2.64 mg/g。通过测定反应前后催化剂碱性的变化和反应后硫酸根离子的质量分数。认为催化剂的硫酸盐化是造成催化剂失活的主要原因。  相似文献   

18.
K2O-Fe2O3系催化剂的穆斯堡尔谱研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
利用穆斯堡尔谱在K2 O Fe2 O3催化剂中检出了α Fe2 O3(大晶粒及微晶 )、KFeO2 、K1 XFe11O17、α FeOOH和γ FeOOH等物相 ,它们的相对含量取决于催化剂的含钾量及煅烧温度 ,相对含量的改变导致样品的穆斯堡尔谱图出现了复杂的变化 .与XRD相比 ,穆斯堡尔谱可对钾与氧化铁的相互作用进行更有效的表征 ,穆斯堡尔谱和TPR研究都表明钾可延缓催化剂中Fe(III)的被还原 .  相似文献   

19.
Water-gas shift reaction catalyst at lower temperature (200—400℃) may improve the conversion of carbon monoxide. But carbonyl sulfide was found to be present over the sulfided cobalt-molybdenum/alumina catalyst for water-gas shift reaction. The influences of temperature, space velocity, and gas components on the formation of carbonyl sulfide over sulfided cobalt-molybdenum/alumina catalyst B303Q at 200—400℃were studied in a tubular fixed-bed quartz-glass reactor under simulated water-gas shift conditions. The experimental results showed that the yield of carbonyl sulfide over B303Q catalyst reached a maximum at 220℃with the increase in temperature, sharply decreased with the increase in space velocity and the content of water vapor, increased with the increase in the content of carbon monoxide and carbon dioxide, and its yield increased and then reached a stable value with the increase in the content of hydrogen and hydrogen sulfide. The formation mechanism of carbonyl sulfide over B303Q catalyst at 200—400℃was discussed on the basis of how these factors influence the formation of COS. The yield of carbonyl sulfide over B303Q catalyst at 200-400℃was the combined result of two reactions, that is, COS was first produced by the reaction of carbon monoxide with hydrogen sulfide, and then the as-produced COS was converted to hydrogen sulfide and carbon dioxide by hydrolysis. The mechanism of COS formation is assumed as follows: sulfur atoms in the Co9S8-MOS2/Al2O3 crystal lattice were easily removed and formed carbonyl sulfide with CO, and then hydrogen sulfide in the water-gas shift gas reacted with the crystal lattice oxygen atoms in CoO-MoO3/Al2O3 to form Co9S8-MoS2/Al2O3. This mechanism for the formation of COS over water-gas shift catalyst B303Q is in accordance with the Mars-Van Krevelen's redox mechanism over metal sulfide.  相似文献   

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