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1.
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选择氧化物载体调变乙醇重整和1,3-丁二烯加氢反应双金属催化剂
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王铁峰 William Lonergan 陈经广《催化学报》,2013年第34卷第11期
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研究了不同载体负载的Pt-Ni双金属和单金属催化剂上乙醇重整和1,3-丁二烯加氢反应性能, 以考察氧化物载体对双金属结构和催化活性的影响. 所用的氧化物载体包括γ-Al2O3, SiO2, TiO2, CeO2以及高比表面积(HSA)和低比表面积(LSA)ZrO2. 采用共浸渍法制备催化剂, 用CO化学吸附、透射电镜和扩展X射线吸收精细结构光谱进行催化剂表征, 采用傅里叶变换红外间歇反应器进行化学反应评价. 对于乙醇重整反应, Pt-Ni双金属催化剂优于单金属催化剂, Pt-Ni双金属催化剂活性顺序为TiO2 > SiO2 > γ-Al2O3 ≈ LSA-ZrO2 > CeO2 > HSA-ZrO2. 对于1,3-丁二烯加氢反应, 在SiO2, TiO2和HSA-ZrO2载体上双金属催化剂优于单金属催化剂, Pt-Ni双金属催化剂活性顺序为SiO2 > CeO2 > γ-Al2O3 > LSA-ZrO2 > HSA-ZrO2 ≈ TiO2.
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2.
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负载Ni催化剂用于乙二醇蒸汽重整制氢催化性能研究
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赵星岭 吕衍安 廖卫平 金明善 索掌怀《燃料化学学报》,2015年第43卷第5期
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采用等体积浸渍法和共沉淀法制备了Ni催化剂,在固定床反应器上考察了Ni负载量、焙烧温度、反应温度等因素对乙二醇低温重整制氢反应活性和选择性的影响。应用X射线衍射、氮物理吸附、H2程序升温还原等技术对负载型Ni催化剂进行了表征。结果表明,共沉淀法制备的Ni/CeO2催化剂具有较小的NiO颗粒与CeO2载体颗粒粒径,催化活性较高。添加少量氧化钴到Ni/CeO2催化剂中可使H2收率达72.6%,EG转化率达93.1%。在CeO2中添加Al2O3能提高负载Ni催化剂的活性,乙二醇转化率达94.0%,H2收率达67.0%;但添加SiO2则使其活性明显变差。
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3.
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Ni基催化剂催化燃油重整耦合选择性催化还原NOx反应
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赵娇娇 余运波 韩雪 贺泓《催化学报》,2013年第34卷第7期
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分别以La2O2CO3, CeO2, ZrO2和Al2O3为载体, 采用浸渍法制备了Ni基重整催化剂, 并以正十二烷模拟车载燃油进行催化重整反应以同时制备小分子碳氢化合物(HCs)和H2, 考察了其在4wt%Ag/Al2O3上选择性催化还原(HC-SCR)氮氧化物(NOx)的性能. 采用N2吸附-脱附、X射线粉末衍射、H2程序升温还原和热重等手段对Ni基催化剂进行了表征. 结果表明, 随着重整催化剂氧化还原性能增强, 产物中H2浓度增加, 可参与SCR反应的HCs含量减少, 从而导致重整-SCR耦合体系上NOx净化活性温度窗口向低温移动, NOx最高转化率降低. Ni/ZrO2+Ag/Al2O3耦合体系中H2/HCs符合SCR反应所需的最优比例, 在柴油车典型排气温度范围内表现出良好的NOx净化能力. 同时, 在Ni/ZrO2+Ag/Al2O3耦合体系上考察了其燃油重整-SCR的活性稳定性. 结果显示, 重整催化剂的耐久性有待进一步提高.
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4.
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K-MnO/γ-Al2O3和Cu/SiO2催化剂应用于苯甲酸甲酯连续加氢合成无氯苯甲醇
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徐华龙 黄静静 杨新艳 杜俊明 沈江 沈伟《化学学报》,2006年第64卷第16期
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以K-MnO/γ-Al2O3和Cu/SiO2为催化剂, 利用固定床串联反应器实现了苯甲酸甲酯连续加氢合成无氯苯甲醇反应过程. K-MnO/γ-Al2O3和Cu/SiO2催化剂对于苯甲酸甲酯连续加氢合成苯甲醇具有良好的加氢活性, 反应转化率可达89.2%, 苯甲醇的选择性为84.1%. 在苯甲酸甲酯加氢连续步骤中的氢醛比得到提高, 有效地抑制了副产物甲苯的生成. XRD, SEM和TPR表征结果表明: 采用吸附沉淀法制备的Cu/SiO2-C15.2催化剂, 氧化铜在载体上具有良好的分散性能, 并且易于还原, 表现出最佳的苯甲醛加氢活性.
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5.
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Ni基催化剂在邻甲酚原位加氢反应中的催化性能
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李雁斌 徐莹 马隆龙 王铁军 张琦 陈冠益《化学物理学报》,2014年第27卷第6期
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采用等体积浸渍法制备了一系列负载型Ni基催化剂，利用XRD、H2-TPR、NH3-TPD 等技术表征了催化剂的理化特性，考察了载体(CMK-3、SiO2ZrO2、MgO、Al2O3)、助剂(Cu、Ce、Fe)对Ni基催化剂理化特性的影响，测试了230 oC、0.1 MPa冷压下催化剂对邻甲酚原位加氢反应的性能．结果表明，在负载型镍基催化剂作用下，甲醇水相重整制氢反应可以与邻甲酚的原位加氢反应相耦合；以CMK-3为载体的催化剂活性明显优于其他三种载体，邻甲酚的转化率为45.35%；助剂的添加对催化剂性能影响显著，Fe 的引入使原位加氢体系的转化率降至40.49%，助剂Ce、Cu的加入提高了Ni/CMK-3催化剂的原位加氢反应性能，转化率分别提高至64.6%、66.8%，Cu的添加改变了产物的分布，在产物中出现了新产物甲苯；同时探讨原位加氢反应路径及反应机理．
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6.
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催化量OP乳化剂促进THF-FER沸石晶化作用的研究
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高放 程晓维 汪靖 郭娟 周伟正 龙英才《化学学报》,2006年第64卷第14期
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以四氢呋喃(THF)为模板剂, 在添加催化剂量OP乳化剂(C8H17C6H5O(CH2CH2O)10OH, 分子量662)的THF-Na2O-SiO2-Al2O3-H2O反应物体系中研究纯相FER沸石的结晶, 并通过粉末X射线衍射(XRD), 扫描电子显微镜(SEM), 13C交叉极化(CP)及27Al魔角旋转核磁共振谱(MAS NMR), X射线荧光散射光谱(XRF), 氮吸附等手段进行表征. 体系中催化剂量OP乳化剂对THF-FER沸石结晶过程具有促进作用, 可明显降低结晶温度, 缩短晶化时间, 有效抑制杂晶相MOR沸石的共生.
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7.
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镍基催化剂上稻草水蒸气重整制富氢合成气
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李庆远 季生福 胡金勇 蒋赛《催化学报》,2013年第34卷第7期
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采用浸渍法制备了SiO2, γ-Al2O3, CaO和TiO2负载的Ni催化剂, 以及不同MgO含量的MgO-7.5%Ni/γ-Al2O3催化剂,利用X射线衍射和N2吸附-脱附技术表征了催化剂的结构,在固定床反应器上评价了它们在稻草水蒸气催化重整制合成气反应中的催化性能,考察了反应条件对催化剂性能的影响.结果表明, 以γ-Al2O3为载体时Ni催化剂活性最高,其中7.5%Ni/γ-Al2O3催化剂的H2收率可达1071.3ml/g,H2:CO的体积比为1.4:1;同时,MgO的添加进一步提高了该催化剂的性能,当MgO含量为1.0%时,H2收率可达1194.6ml/g,H2:CO体积比可达3.9:1.可见MgO的加入促进了Ni基催化剂上稻草水蒸气催化重整制合成气反应的进行,同时使得合成气中CO发生水-汽转换反应,从而大大提高了合成气中H2含量.
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8.
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等离子体作用下甲烷氢化偶联 被引次数：4
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代斌 张秀玲 张琳 宫为民 何仁 陆文琪 邓新禄《中国科学B辑》,2001年第31卷第2期
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在常温常压下,研究了脉冲放电等离子体及其协同催化剂强化CH4氢化偶联反应.结果表明:脉冲电晕等离子体条件下,甲烷中引入氢气可以实现偶联,而且随着氢气引入量的增加甲烷的转化率以及C2收率增大,积碳减少;脉冲电压和重复频率影响CH4的转化;引入Ni/γ -Al2O3催化剂后可改善产物C2烃的分布,等离子体法制备的Ni/γ -Al2O3催化剂性能优于化学法制备的Ni/γ -Al2O3催化剂.开辟了一条甲烷偶联新技术路线.
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9.
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Ni/SiO2-ZrO2催化剂焙烧温度对其催化愈创木酚加氢脱氧性能的影响简
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张兴华 张琦 陈伦刚 徐莹 王铁军 马隆龙《催化学报》,2014年第35卷第3期
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采用化学沉淀法合成了SiO2-ZrO2复合氧化物载体，并以浸渍法制备了Ni/SiO2-ZrO2双功能催化剂，考察了焙烧温度对催化剂结构及其催化愈创木酚加氢脱氧制环己烷性能的影响. 结果表明，经500℃焙烧催化剂的加氢脱氧活性最高，在Ni金属中心和SiO2-ZrO2载体材料的协同作用下，愈创木酚转化率为100%，环己烷选择性为96.8%. 对催化剂进行N2物理吸附、H2化学吸附、X射线衍射分析、H2程序升温还原、NH3程序升温脱附与Raman光谱等表征后发现，合成的SiO2-ZrO2为无定形的酸碱两性氧化物；经500℃焙烧的催化剂样品的有效比表面积和孔体积均明显增大，表面酸量最多，硝酸镍分解成小颗粒的NiO较易被H2还原，这些特性是该催化剂样品具有高效加氢脱氧活性的原因.
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10.
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Cs取代对Ni-H3PW12O40/SiO2催化剂结构性质和催化性能的影响
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金浩 孙晓丹 董澍 吴义志 孙素华 刘杰 朱慧红 杨光 伊晓东 方维平《物理化学学报》,2014年第30卷第3期
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采用两步浸渍法和载体上的原位反应制备了一系列Cs部分取代的Ni-CsxH3-xPW12O40/SiO2催化剂，并用N2吸附比表面积测定(BET)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、原位X射线衍射(in situ XRD)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、H2程序升温脱附(H2-TPD)、吡啶吸附傅里叶变换红外(FTIR)光谱等分析测试技术对催化剂进行了表征. 以正癸烷为模型化合物，对催化剂的加氢裂化性能进行了评价. 结果表明，8%Ni-50%Cs1.5H1.5PW/SiO2催化剂具有最高的C5+收率，明显优于8%Ni-50%H3PW/SiO2催化剂和工业催化剂. 随着Cs 在CsxH3-xPW中比例的增加，正癸烷的转化率逐渐降低，而C5+选择性则逐渐提高. 当催化剂具有合适的孔径时，选择性的提高是由于催化剂酸性的减弱，而转化率的降低则是由于催化剂加氢能力的减弱.
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11.
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CoMo/ZrO2-Al2O3催化剂的制备及其加氢脱氧性能 被引次数：1
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包建国 杨运泉 王威燕 蒋新民 李娅《燃料化学学报》,2011年第39卷第1期
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以ZrOCl2·6H2O和Al2(SO4)3为原料，采用超声波共沉淀法制得一系列不同ZrO2质量分数的ZrO2- Al2O3复合氧化物载体；并以该复合氧化物为载体，采用等体积浸渍法制得Co和Mo质量分数分别为6.0%和16.0%的CoMo/ZrO2-Al2O3催化剂。BET、XRD、H2-TPR和NH3-TPD等表征结果表明，ZrO2-Al2O3复合氧化物载体具有较高的比表面积与较大的孔容、孔径，随着复合载体中ZrO2质量分数的增加，复合载体比表面积逐渐减小。ZrO2-Al2O3复合载体能高度分散活性组分，钴钼负载量接近其在载体上的单层分散阈值。相比于CoMo/Al2O3，CoMo/ZrO2-Al2O3催化剂具有较高的还原性能和较多的表面酸性活性中心,由此导致其在苯酚加氢脱氧(HDO)反应中，具有较高的加氢脱氧活性和苯选择性。
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12.
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Ni/CeO2-SiO2催化剂的制备、表征及其甲烷部分氧化制合成气性能
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胡久彪 余长林 毕亚东 魏龙福 陈建钗 陈喜蓉《催化学报》,2014年第35卷第1期
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以硝酸亚铈（Ce（NO3）3·6H2O）和正硅酸四乙酯（C8H20O4Si）为前驱体，采用溶胶-凝胶法合成了系列具有大比表面积的xCeO2-（1-x）SiO2（x = 0，0.25，0.50，0.75，1）复合氧化物载体，然后浸渍活性组分Ni制得用于甲烷部分氧化制合成气的Ni催化剂。运用N2物理吸附-脱附、X射线粉末衍射、扫描电镜、紫外-可见漫反射光谱、氢程序升温还原、氨程序升温脱附和热重等手段对所得催化剂的组织结构、还原性、表面酸性和积炭行为等进行了表征；同时考察了催化剂的组成、焙烧温度和反应时间等对催化剂在甲烷部分氧化制合成气中催化性能的影响。表征结果表明，该系列Ni/CeO2-SiO2催化剂具有大比表面积，CeO2晶粒较小，NiO的分散性好且易被还原，表面酸性弱，不容易积炭。当Ce/Si摩尔比为1：1，活性组分Ni的质量分数为10%，焙烧温度为700℃时，所制备的Ni/CeO2-SiO2催化剂表现出较好的稳定性、最高的CH4转化率（~84%）和对产物CO及H2的选择性（>87%）。
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13.
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Ni2P/TiO2-Al2O3催化剂的制备及其加氢脱硫、脱氮性能
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宋华 郭云涛 李锋 于洪坤《物理化学学报》,2010年第26卷第9期
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采用溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体, 采用浸渍法制备了Ni2P/TiO2-Al2O3催化剂, 并用X 射线 衍射(XRD)、N2吸附比表面积(BET)测定、热重-差热分析(TG-DTA)、X 射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂的 结构和性质进行了表征. 催化剂加氢脱硫(HDS)和脱氮(HDN)活性评价在实验室固定床连续反应装置上, 以噻吩 和吡啶为模型反应物进行. 考察了不同载体、Ni2P 负载量、标称Ni/P 摩尔比、催化剂焙烧温度对Ni2P/TiO2-Al2O3 催化剂上同时进行的噻吩加氢脱硫和吡啶加氢脱氮性能的影响. 结果表明, TiO2含量为80%(w)的TiO2-Al2O3复 合氧化物为载体, Ni2P负载量为30.0%(w), 标称Ni/P 摩尔比为1/2, 催化剂焙烧温度为500oC时, TiO2-Al2O3 催化剂加氢脱硫脱氮活性最高. 在360oC, 3.0 MPa, 氢油比800(V/V), 液时体积空速1.5 h-1 的条件下, 噻吩HDS 和吡啶HDN 转化率分别为61.32%和64.43%.
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14.
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分子筛硅铝比及晶粒粒径对 Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂直接合成二甲醚反应性能的影响
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毛东森 夏建超《燃料化学学报》,2012年第40卷第2期
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采用水热晶化法合成了硅铝比(SiO2/Al2O3)为60、120、200和晶粒粒径分别为1.00和0.25 μm的HZSM-5分子筛,并以其为甲醇脱水活性组分与铜基甲醇合成活性组分(Cu-ZnO-Al2O3)组成双功能催化剂(Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5),在连续流动加压固定床反应器上考察了Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5对合成气直接制二甲醚反应的催化性能。结果表明,随着分子筛硅铝比的提高,二氧化碳副产物的生成量逐渐减少,从而使目的产物二甲醚的选择性逐渐增大。与常规分子筛相比,小晶粒分子筛的反应活性接近,但二氧化碳和烃类副产物的选择性较低。
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15.
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Pt/ZrO2-Al2O3催化剂催化氧化C3H6和CO性能
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杜君臣 马江丽 王凤军 杨冬霞 郑婷婷 赵云昆《无机化学学报》,2013年第29卷第18期
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采用共沉淀法合成了ZrO2与Al2O3的不同质量比的ZrO2-Al2O3复合氧化物，并以此为载体通过等体积浸渍法制备了1.5% Pt/ZrO2-Al2O3（w/w）催化剂。以C3H6和CO为反应物的催化性能评价显示，在系列催化剂中以Pt/Zr（0.4）-Al2O3催化剂催化氧化活性最为优异，其C3H6和CO的起燃温度（T50）小于125℃，完全转化温度（T90）小于150℃。采用XRD、低温N2吸附、H2-TPR、CO脉冲吸附等分析表征技术探索了催化剂物相结构、比表面积、颗粒尺寸等对催化活性的影响规律。结果发现，ZrO2-Al2O3复合氧化物具有Al2O3材料的介孔织构和大比表面积特性，且产生了AlxZr1-xOy固溶体新物相。适当的ZrO2与Al2O3的质量比，是改善Pt与ZrO2-Al2O3的相互作用强度，促进贵金属Pt的分散，提升Pt/ZrO2-Al2O3催化剂的低温氧化活性的关键。
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16.
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负载金属催化剂Ir(γ-Al2O3)对阿维菌素选择加氢反应研究
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杨鹏 樊光银 马晓艳 李瑞祥 李贤均《物理化学学报》,2007年第23卷第10期
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分别采用氢气、NaBH4、醇水混合溶剂还原, PVP(聚乙烯吡咯烷酮)保护和微乳液法制备了γ-Al2O3负载的Ir金属催化剂, 通过XPS、XRD、TEM对催化剂的结构进行了表征, 考察了催化剂对阿维菌素选择加氢制备伊维菌素的性能, 探讨了催化剂制备方法对催化剂活性和选择性的影响. 实验结果表明, 在不同金属催化剂Ru/γ-Al2O3、Pd/γ-Al2O3、Pt/γ-Al2O3、Ir/γ-Al2O3中, Ir/γ-Al2O3的活性和选择性最好. 用PVP保护的Ir/γ-Al2O3, 其催化活性和选择性比没有PVP保护的催化剂有显著提高; 采用微乳液法制备的Ir/γ-Al2O3催化剂显示出最好的活性, 但反应选择性比PVP保护的催化剂差.
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17.
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溶液燃烧法制备的Ni基催化剂及其浆态床甲烷化催化性能
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吉可明 孟凡会 高源 李忠《无机化学学报》,2013年第29卷第18期
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分别以硝酸铝、硝酸氧锆、硝酸镧和硝酸铈为载体前驱体,与硝酸镍和尿素配制水溶液,采用溶液燃烧法制备了Ni-Al2O3、Ni-ZrO2、Ni-La2O3和Ni-CeO2催化剂,研究了浆态床CO甲烷化催化性能,并进行了低温N2吸附-脱附、XRD、SEM、TEM、H2-TPR和H2化学吸附等表征分析.结果表明,以硝酸铝为前驱体制备Ni-Al2O3催化剂时燃烧火焰稳定且持续时间长,达23 s,样品比表面积(468 m2·g-1)和金属Ni表面积(10 m2·g-1)均较大、Ni粒径小(3~5 nm)且分散度高,CO甲烷化催化活性和稳定性好,CO转化率和CH4选择性分别达到94%和95%,在100 h的甲烷化反应中未出现明显失活;以硝酸氧锆和硝酸镧为前驱体制备样品时未出现明显的燃烧火焰,持续时间仅为12 s和5 s,催化剂比表面积、金属表面积及催化活性均较低;以硝酸铈为前驱体制备样品时燃烧过程迅速而剧烈,样品比表面积(22 m2·g-1)和金属Ni表面积(5 m2·g-1)小、Ni粒径大且分散性差,甲烷化催化性能最差,CO转化率仅为41%,CH4选择性仅为89%.
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18.
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Pt/ZrO2-Al2O3催化剂催化氧化C3H6和CO性能
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杜君臣 马江丽 王凤军 杨冬霞 郑婷婷 赵云昆《无机化学学报》,2018年第34卷第4期
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采用共沉淀法合成了ZrO2与Al2O3的不同质量比的ZrO2-Al2O3复合氧化物，并以此为载体通过等体积浸渍法制备了1.5% Pt/ZrO2-Al2O3（w/w）催化剂。以C3H6和CO为反应物的催化性能评价显示，在系列催化剂中以Pt/Zr（0.4）-Al催化剂催化氧化活性最为优异，其C3H6和CO的起燃温度（T50）小于125℃，完全转化温度（T90）小于150℃。采用XRD、低温N2吸附、H2-TPR、CO脉冲吸附等分析表征技术探索了催化剂物相结构、比表面积、颗粒尺寸等对催化活性的影响规律。结果发现，ZrO2-Al2O3复合氧化物具有Al2O3材料的介孔织构和大比表面积特性，且产生了AlxZr1-xOy固溶体新物相。适当的ZrO2与Al2O3的质量比，是改善Pt与ZrO2-Al2O3的相互作用强度，促进贵金属Pt的分散，提升Pt/ZrO2-Al2O3催化剂的低温氧化活性的关键。
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面向异丁烷脱氢介孔γ-Al2O3基催化剂的合成及其高催化性能
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郑小琴 刘越洋 杨建华 Waseem Raz 鲁金明 殷德宏 张艳《无机化学学报》,2013年第29卷第18期
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采用溶剂蒸发自组装法调控载体形貌及孔道结构，成功制备了有序介孔氧化铝载体。以铬氧物种为活性组分，碱金属钾为助剂，采用浸渍法制备负载型催化剂，用于异丁烷催化脱氢反应，研究了反应温度、原料流速、催化剂粒径等因素对催化性能的影响。采用X射线粉末衍射、透射电子显微镜、N2物理吸附、氢气程序升温还原及热重等表征方法探讨了载体形貌、孔道结构与催化性能的构效关系，结果表明，低温下有利于控制异丙醇铝的水解和缩合及介孔γ-Al2O3的研制。与常规的γ-Al2O3相比，所制备的介孔γ-Al2O3的有更大的比表面积和良好的有序性，在600℃、101.325kPa、GHSV=1 000 h-1的条件下，10%（w/w）Cr2O3/γ-Al2O3催化剂性能最佳，异丁烷的转化率达63.1%，异丁烯的选择性达到85.5%。与传统的催化剂相比，介孔Cr2O3/γ-Al2O3催化剂具有大的比表面积，高度分散的活性组分，优良的催化性能和良好的抗积碳能力。
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20.
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面向异丁烷脱氢介孔γ-Al2O3基催化剂的合成及其高催化性能
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刘越洋 郑小琴 杨建华 Waseem Raz 鲁金明 殷德宏 张艳《无机化学学报》,2017年第33卷第8期
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采用溶剂蒸发自组装法调控载体形貌及孔道结构，成功制备了有序介孔氧化铝载体。以铬氧物种为活性组分，碱金属钾为助剂，采用浸渍法制备负载型催化剂，用于异丁烷催化脱氢反应，研究了反应温度、原料流速、催化剂粒径等因素对催化性能的影响。采用X射线粉末衍射、透射电子显微镜、N2物理吸附、氢气程序升温还原及热重等表征方法探讨了载体形貌、孔道结构与催化性能的构效关系，结果表明，低温下有利于控制异丙醇铝的水解和缩合及介孔γ-Al2O3的研制。与常规的γ-Al2O3相比，所制备的介孔γ-Al2O3的有更大的比表面积和良好的有序性，在600℃、101.325kPa、GHSV=1 000 h-1的条件下，10%（w/w） Cr2O3/γ-Al2O3催化剂性能最佳，异丁烷的转化率达63.1%，异丁烯的选择性达到85.5%。与传统的催化剂相比，介孔Cr2O3/γ-Al2O3催化剂具有大的比表面积，高度分散的活性组分，优良的催化性能和良好的抗积碳能力。
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