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相似文献
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1.
Ni/Al2O3催化剂上甲烷三重整制合成气   总被引:7,自引:4,他引:3  
姜洪涛  李会泉  张懿 《分子催化》2007,21(2):122-127
制备了负载于大孔容、高比表面的γ-Al2O3载体上的Ni基催化剂.采用固定床流动反应装置,考察了催化剂焙烧温度、反应条件(反应温度、压力、空速以及反应原料气组成)对甲烷三重整反应(TRM)制合成气的催化性能的影响.结果表明,650℃焙烧的催化剂具有较好的稳定性.在常压、850℃、10080h-1、n(CH4)/n(CO2)/n(H2O)/n(O2)=1/0.48/0.54/0.1的条件下,CH4转化率达到95.4%,CO2转化率达到84.6%,在此条件下连续运行9h未见活性下降.TRM反应适宜于在高温、低压下进行,原料组成的变化不会影响CH4转化率,但会影响CO2转化率和产物合成气的n(H2)/n(CO)比.  相似文献   

2.
以蜂窝陶瓷为载体、γ-Al2O3为惰性涂层、C301/HZSM-5为活性组分制备出一种整体式合成二甲醚催化剂。BET、XRD和SEM分析结果表明,活性组分均匀负载在载体表面上,催化剂具有良好的结构和织构特点。在固定床反应器中考察了整体式催化剂上CO加氢一步法合成二甲醚的反应性能,并与C301/HZSM-5颗粒(粉末)催化剂进行了比较。在温度260℃、压力4.0MPa、合成气空速1500mL/(g·h)的条件下,整体式催化剂上CO转化率达到79.62%,二甲醚选择性为70.58%,分别比C301/HZSM-5颗粒催化剂高出7.78%和9.44%。100h的稳定性实验结果表明,整体式催化剂可以保持较高的活性和选择性,而颗粒状催化剂的活性有明显的下降。
  相似文献   

3.
制备了整体式Ni/γ-Al2O3和添加稀土等碱性助剂的整体式Ni/γ-Al2O3催化剂. 研究了温度、烷氧比、空速和助剂等因素对甲烷部分氧化反应性能的影响,并利用XRD和TPR对催化剂进行了表征. 结果表明,催化剂活性随着温度的升高而增加;CH4转化率随着烷氧比的增加而降低;当空速为1×105 h-1时,整体式催化剂的催化性能最佳. 添加碱性助剂Ce,La,Na,Sr均有利于改善催化剂的还原性能,提高催化剂的活性. 其中添加稀土Ce,La可使副反应CH4+2 O2→CO2+2H2O 完全被抑制,从而使H2选择性达到100%.  相似文献   

4.
郭建忠  侯昭胤  郑小明 《催化学报》2010,31(9):1115-1121
 在流化床反应器中, 考察了 Ni/SiO2 催化剂上 CH4 或 CH4-C3H8 临氧 CO2 重整 (自热重整) 制合成气反应性能. 结果表明, 在 CH4-C3H8 混合气自热重整反应中, Ni 粒径较小催化剂的活性和抗积炭性能较高, CH4 和 CO2 转化率分别达 75.5% 和 72.6%. C3H8 比 CH4 更易解离及被氧化, 部分 C3H8 解离出来的中间产物 CHx 物种可与吸附 H 结合为 CH4, 因而降低了 CH4 的表观转化率; CHx 也可与吸附的 CO2 物种反应生成 H2 与 CO, 从而促进了 CO2 的转化.  相似文献   

5.
 采用浸渍法制备了Ni含量为2.5%~20%的系列Ni/SBA-15催化剂,在常压连续流动固定床反应器上考察了催化剂对二氧化碳重整甲烷制合成气的催化性能,并用X射线衍射和N2吸附法研究了Ni/SBA-15催化剂的结构特征. 结果表明, Ni/SBA-15催化剂具有很高的CH4和CO2转化率, 12.5%Ni/SBA-15催化剂在800 ℃反应600 h后活性没有明显下降,但反应710 h后CH4的转化率下降了约50%, CO2的转化率下降了约25%. 其活性下降的主要原因是催化剂积炭. 在高温条件下反应时, SBA-15的介孔结构也没有遭到破坏,分子筛的孔壁能有效阻止活性组分Ni的团聚. SBA-15孔中组装一定量的Ni活性组分后,除了SBA-15的介孔外,还会形成另外一种较小的孔,但这不影响SBA-15的有序介孔结构,只是其孔径、孔容和BET比表面积降低.  相似文献   

6.
李春林  伏义路  屠兢 《催化学报》2004,25(6):450-454
 采用水热合成-负载法制备了Ni/Ce-Zr-Al-Ox催化剂,测试了该催化剂上CO2重整CH4反应的活性和稳定性,并考察了添加少量水蒸气对CO2重整CH4反应的影响. 结果表明,在不含水蒸气的反应气中反应198 h后CH4和CO2的转化率分别为89%和98%,H2/CO摩尔比约为1.00,且没有任何失活. 添加3.2%的水蒸气后,CH4转化率提高到94%,CO2转化率不变,H2/CO摩尔比约提高0.06,同时稳定性也很好. 计算结果表明,添加少量水蒸气后,CO2重整CH4被促进,逆水煤气反应被抑制,而水蒸气重整CH4没有明显变化.  相似文献   

7.
李春林  伏义路  屠兢 《催化学报》2004,25(6):450-454
采用水热合成-负载法制备了Ni/Ce-Zr-Al-Ox催化剂,测试了该催化剂上CO2重整CH4反应的活性和稳定性,并考察了添加少量水蒸气对CO2重整CH4反应的影响.结果表明,在不含水蒸气的反应气中反应198 h后CH4和CO2的转化率分别为89%和98%,H2/CO摩尔比约为1.00,且没有任何失活.添加3.2%的水蒸气后,CH4转化率提高到94%,CO2转化率不变,H2/CO摩尔比约提高0.06,同时稳定性也很好.计算结果表明,添加少量水蒸气后,CO2重整CH4被促进,逆水煤气反应被抑制,而水蒸气重整CH4没有明显变化.  相似文献   

8.
用常压高频冷等离子体射流还原Ni/γ-Al2O3催化剂的新方法   总被引:1,自引:0,他引:1  
采用大气压高频冷等离子体炬,对用于甲烷和CO2重整反应的Ni/γ-Al2O3催化剂进行还原.考察了还原后催化剂的反应活性和选择性,并与常规方法还原的催化剂进行了对比.结果表明,采用这种新方法还原催化剂只需10 min,操作快速简便,并且还原后的催化剂的活性和选择性都明显优于常规催化剂.在850℃,原料气CH4和CO2的摩尔比为4/6的条件下反应时,可获得95.77%的甲烷转化率、75.65%的CO2转化率、100%的H2选择性和94.79%的CO选择性.此外,该新型催化剂具有较好的稳定性,连续反应36 h后,活性基本不下降.XRD表征结果发现,采用该方法还原的催化剂只有金属镍和γ-Al2O3相,没有检测到Ni Al2O4以及其它镍氧化物.与常规催化剂相比,采用等离子体还原的新型催化剂具有较小的镍晶粒尺寸,金属活性组分的分散度大大提高.  相似文献   

9.
采用浸渍法制备了Ni基整体式催化剂,考察了不同条件(温度、时间、空速、水蒸气添加等)对催化剂上生物质粗燃气重整反应性能的影响。结果表明,催化剂在较低温度下(≤500 ℃)只具有CO加氢反应活性,随着反应温度的升高粗燃气重整反应逐渐进行,在800 ℃以上,CH4和C2转化率均高达95 %以上,CO2转化率达到92%,但随着反应空速和水蒸气添加量的增加,CH4和CO2等转化率呈现缓慢降低的趋势。此外,通过改变水蒸气添加量可对合成气中H2/CO体积比在0.85~4.00进行较好调节。结合XRD表征发现,Ni基整体式催化剂中Ni°的生成可较好地促进重整反应的进行。  相似文献   

10.
以γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了不同P添加量的负载型NiW加氢催化剂,采用固定床加氢装置,对模型化合物萘和低温焦油富集的芳烃组分进行了催化加氢。催化剂采用N2吸附、XRD、H2-TPR、XPS以及NH3-TPD的方法进行表征,加氢产物采用GC-MS和GC×GC-TOFMS进行分析。结果表明,P助剂能够扩大催化剂的孔径并促进活性金属组分在载体表面的分散;当P含量为1.0%~1.5%时,能够促进Ni-W-O混合相生成,并提高催化剂表面弱酸的含量;萘加氢反应的转化率和十氢萘的选择性也在添加1.0%的P时达到最高,分别为80%和50%左右;低温焦油芳烃组分的催化加氢结果显示,芳烃饱和加氢反应占优,绝大部分芳烃转化为环烷烃,且催化剂具有显著的脱除杂原子效果。  相似文献   

11.
Ni/ZrO2催化剂上甲烷水蒸气重整反应的研究   总被引:6,自引:2,他引:4  
研究了Ni/ZrO2催化剂对甲烷水蒸气重整制合成气的反应性能。考察了催化剂的还原温度、载体焙烧温度以及反应温度、原料配比和空速等对催化剂性能的影响。利用XRD、TEM、XPS等手段对催化剂的织构形貌进行了表征。研究表明,Ni/ZrO2催化剂用于甲烷水蒸气重整制合成气不仅具有较高的活性,也具有较好的稳定性。水蒸气比增加,CH4转化率增大、CO选择性下降。CH4转化率及CO选择性均随空速增大而下降。使用10%Ni/ZrO2催化剂,在650 ℃、空速1.984×104 h-1、原料气配比H2O∶CH4∶N2=2∶1∶2.67的条件下,获得CH4转化率85%、CO选择性70%的结果。  相似文献   

12.
采用浸渍-还原法制备的Ni/MgO/Al2O3在CH4与CO2重整制合成气反应中显示出良好的催化性能和一定的抗积炭能力;在1023K下流动反应气氛中连续运转100h,未见活性下降,CH4及C弦均为90%左右,CO收率高于90%,实验还发现,CH4转化率随着原料气中CO2浓度的增加而升高,当V(CO2)/V(CH4)=2时CH4转化率可达100%,通过BET比表面积测定及XRD,TEM等分析手段,比  相似文献   

13.
二甲醚部分氧化重整制氢的实验研究   总被引:2,自引:1,他引:1  
应用自制二甲醚(DME)部分氧化重整制氢实验装置,研究了温度、空醚比、DME进气流量、催化剂用量和重整器管内径对DME转化率和H2产率的影响。结果表明,常压下,在300℃~500℃,随着温度升高,DME转化率和H2产率增大,DME转化率的最大值接近100%,H2产率的最大值约为95%,产气中H2、CO和CH4的体积分数增大,CO2和DME的体积分数减小。空醚比从0.5增大到3.0时,DME转化率和H2产率增大,产气中H2和CO的体积分数先增后减。增大DME进气流量,DME转化率、H2产率、产出的气体中H2和CO的体积分数都减小。增加催化剂用量、减小重整器管内径都能增大DME转化率和H2产率。  相似文献   

14.
采用共沉淀法制备了CuO/ZnO/CeO2-ZrO2甲醇水蒸气重整制氢催化剂,探讨了前驱体和沉淀剂浓度对催化剂性能的影响,并采用BET、XRD、H2-TPR和XPS等手段对催化剂进行了表征。结果表明,前驱体和沉淀剂浓度对催化剂的结构和性能影响很大,当前驱体浓度为0.1mol/L,沉淀剂浓度为0.5mol/L时,所得催化剂CO选择性最小,催化活性最佳。在360h稳定实验中,甲醇最高转化率达100%,重整尾气中H2含量保持在74.5%以上,CO含量低于0.8%,催化剂稳定性良好。  相似文献   

15.
李凝 《分子催化》2012,(4):300-307
以尾矿为载体原料,经不同温度焙烧预处理、等体积浸渍制备了一系列负载型Ni/SiO2-CaO-Fe2O3催化剂并用于CO2重整CH4制合成气,重点考察了载体原料的焙烧温度对催化剂性能的影响.用ICP-AES,XRD测定了有色金属尾矿的成分,用H2-TPR,CO2-TPD,TPO等对催化剂的还原性能、吸附性能、抗积炭性能进行了表征.结果表明,载体原料经850℃焙烧后所负载的镍催化剂在800℃条件下CO2转化率为78.5%,CH4转化率为71.2%,CO和H2选择性分别达到92.2%,89.5%.  相似文献   

16.
A series of Ni/SBA-15 catalysts with Ni contents ranging from 5 wt% to 15 wt%, as well as another series of 10%Ni/MgO/SBA-15 catalysts, in which the range of the MgO content was from 1 wt% to 7 wt%, were prepared, and their catalytic performances for the reaction of combined steam and carbon dioxide reforming of methane were investigated in a continuous flow microreactor. The structures of the catalysts were characterized using the XRD, H2-TPR and CO2-TPD techniques. The results indicated that the CO selectivity for this reaction was very close to 100%, and the H2/CO ratio of the product gas could be controlled by changing the H2O/CO2 molar ratio of the feed gas. The simultaneous and plentiful existing of steam and CO2 had a significant influence on the catalytic performance of the 10%Ni/SBA-15 catalyst without modification. After reacting at 850 °C for 120 h over this catalyst, the CH4 conversion dropped from 98% to 85%, and the CO2 conversion decreased from 86% to 53%. However, the 10%Ni/3%MgO/SBA-15 catalyst exhibited a much better catalytic performance, and after reacting for 620 h, the CO2 conversion over this catalyst dropped from 92% to around 77%, while the CH4 conversion was not decreased. Oxidation of the Ni0 species as well as carbon deposition during the reaction were the main reasons for the deactivation of the catalyst without modification. On the other hand, modification by the MgO promoter improved the dispersion of the Ni0 species, and enhanced the CO2 adsorption affinity which in turn depressed the occurring of carbon deposition, and thus retarded the deactivation process.  相似文献   

17.
在固定床反应器中,以甲苯作为生物质气化焦油模型化合物,橄榄石作为甲苯裂解催化剂,结合XRD、SEM、BET、H2-TPR等表征手段,考察了不同重整反应温度、CO_2浓度、橄榄石煅烧温度以及载镍量对甲苯催化重整性能的影响。结果表明,甲苯转化率随着重整反应温度的升高而增加,橄榄石对甲苯具有较高的催化活性,经900℃煅烧后的橄榄石活性最高。相比于橄榄石直接催化裂解甲苯,CO_2的加入能够显著降低催化剂表面的积炭率,当CO_2/C_7H_8物质的量比为4时,橄榄石催化剂表面的积炭率降低至17.0%。橄榄石载镍后,对C_7H_8/CO_2的催化重整性能进一步提高,甲苯转化率最高达到99.4%,但是积炭率也会随之增加。  相似文献   

18.
湿混法制备甲醇氧化重整制氢CuZnAlZr催化剂   总被引:4,自引:1,他引:3  
用简易湿混法制备了用于甲醇氧化重整制氢的CuZnAlZr催化剂,与共沉淀法制备的催化剂比较,结果表明,湿混法制备的催化剂具有相当的中高温活性和略低的低温活性,有较高的CO2选择性。XRD、TPR、TG-DSC等表征结果显示,湿混法制备的催化剂中铜组分易于向表面迁移和富集,并可能与氧化铝作用生成铜铝复合氧化物,具有了更高的Cu分散度和Cu0比表面浓度。湿混法制备的催化剂对甲醇氧化重整反应有较好的稳定性,经100 h的连续反应,在275 ℃时甲醇转化率在90%以上,重整气中氢气体积分数大于60%,CO2选择性接近99%。  相似文献   

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