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相似文献
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1.
CuO/CeO2-Al2O3催化剂中CuO高温迁移和固相反应的研究   总被引:3,自引:2,他引:1  
采用原位XRD、激光Raman光谱和TPR技术研究了不同温度焙烧的CuO/CeO2-Al2O3催化剂中CuO物种的存在形式及其高温固相反应。结果表明,300℃焙烧催化剂CuO以晶相和非晶相形式存在于CeO2-Al2O3的表层。600℃焙烧催化剂,表层CuO部分迁移到CeO2内层,并与载体Al2O3反应生成CuAl2O4。800℃焙烧催化剂,除了极少景CuO以晶相和非晶相形式存在于CeO2-Al2O3的表层外,大部分CuO迁移到CeO2内层,与载体反应生成CuAl2O4的量明显增加。900℃焙烧催化剂。所有的Cu物种都以CuAl2O4形式存在。表明高温焙烧有利于CuO向CeO2内层迁移及内层CuO与载体Al2O3反应生成CuAl2O4。  相似文献   

2.
采用色谱-微反流动法反应装置考察了w%CuO/15%TiO2/γ-Al2O3催化剂对NO+CO的反应活性;催化剂经空气氛或氢气氛预处理后,NO转化率达100%的反应温度分别是325和275℃;XRD仅能检测到γ-Al2O3晶相,负载15%CuO后可以检测到微弱的CuO晶相;H2-TPR能检测到2个CuO的还原峰(α和β峰),将其归属于高度分散的CuO分别在裸露的γ-Al2O3和TiO2/γ-Al2O3载体上的还原;原位红外分析结果表明催化剂经空气氛或氢气氛预处理后,吸附NO+CO反应气后,反应的中间产物N2O出现的温度分别为200和150℃。  相似文献   

3.
CuO/γ-Al2O3脱除烟气中SO2的研究   总被引:6,自引:5,他引:6  
将CuO/γ-Al2O3用于烟气脱硫研究。考查了脱硫剂制备参数及反应条件对CuO/γ-Al2O3脱硫活性的影响。并对不同载铜量的脱硫剂进行了XRD表征。结果表明,载铜量的质量分数为8%~10%时,脱硫剂具有较高的脱硫活性,高于10%的载铜量致使活性组分CuO在Al2O3表面发生多层覆盖,活性位的利用率下降;在350 ℃~500 ℃的烟气温度及 3 000 L/kg·h~56 000 L/kg·h的操作空速范围内,CuO/γ-Al2O3具有较高的脱硫活性,烟气中的O2对于CuO/γ-Al2O3的脱硫活性是必需的,水的影响不大。  相似文献   

4.
CeO2和Pd在Ni/γ-Al2O3催化剂中的助剂作用   总被引:3,自引:0,他引:3  
采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2-TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4裂解积炭活性,提高CO2消炭活性,添加少量贵金属Pd可以进一步改变载体Al2O3、助剂CeO2和活性组分Ni之间的相互作用,从而改善Ni/γ-Al2O3催化剂的抗积炭性能.通过Ni-Ce-Pd/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭模型对上述作用机制作出了新的解释.  相似文献   

5.
CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化还原SO2反应机理的研究   总被引:5,自引:0,他引:5  
胡辉  李胜利  张顺喜  李劲 《催化学报》2004,25(2):115-119
 采用浸渍法制备了负载型CeO2/γ-Al2O3,La2O3/γ-Al2O3和CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化剂,并用XRD和XPS对催化剂进行了表征,在n(SO2)/n(CO)=1/3,载流气体为N2,气体流量为1 L/min,催化剂用量为15 g的条件下,考察了催化剂催化CO还原SO2反应的性能,研究了催化剂的活化过程、催化活性和反应物配比对活性的影响. 结果表明,CeO2-La2O3/γ-Al2O3在催化还原SO2反应中的活化温度比单组分催化剂CeO2/γ-Al2O3或La2O3/γ-Al2O3下降了50~100 ℃,而且具有更高的活性. 这可以解释为由CeO2的redox反应与La2O3的COS中间物反应之间的协同作用所致. 还对SO2还原反应机理进行了探讨,发现CeO2的redox反应所生成的单质硫是整个过程中COS中间物反应的重要来源. 在此基础上,对CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化CO还原SO2反应提出了redox-COS叠加反应机理.  相似文献   

6.
采用程序升温还原技术(TPR)研究CuO-Ag2O/γ-Al2O3双组分及其单组分催化剂的还原特性以及热处理温度对其还原性能的影响。发现不同负载量的Cuo-Ag2O/γ-Al2O3催化剂的还原特性有明显差异, 反映出催化剂表面存在着不同种类的铜物种。Ag2O的存在, 使催化剂的TPR峰位与单组分CuO/γ-Al2O3的TPR曲线产生明显差异, 还原峰发生位移, 随Ag2O添加量的增加, 位移增大。对苯的完全氧化反应结果表明, 催化剂的氧化活性次序为:CuO-Ag2O/γ-Al2O3>CuO/γ-Al2O3>Ag2O/γ-Al2O3。热处理温度升高, 使催化剂表面铜物种分散状态及其还原性能发生变化。从500~900℃, 存在一个使铜物种达到最佳分散态的温度。讨论了负载于γ-Al2O3载体上的CuO-Ag2O双组分及其单组分催化剂在还原过程中金属与载体, 金属与金属间的相互作用以及热处理温度对其还原性能的影响。  相似文献   

7.
CeO2稳定Ru/γ-Al2O3湿空气氧化催化剂的研究   总被引:9,自引:0,他引:9  
用CeO2作添加剂,对以γ-Al2O3为载体、RuO2为活性组成分的Ru/Al2O3湿空气氧化催化剂掺杂改性,用分步浸渍的方法制备出Ru/CeO2/Al2O3三元复合氧化物催化剂。经XRD分析,证明CeO2进入了γ-Al2O3的晶格,并且有效抑制了高温时γ-Al2O3向α-Al2O3的相变及RuO2向γ-Al2O3晶格的渗入,在270℃、5.5MPa条件下,对苯酚的催化氧化降解结果表明,CeO2的加入可明显提高催化剂活性,其中Ru:CeO2:Al2O3(质量比)=0.6:6:100的催化剂性能最佳,反应30min,苯酚的去除率为96.0%。  相似文献   

8.
采用XRD、TPR和催化活性评价等技术,考察了负载型CoO催化剂的表面特征和其对CH4与CO2重整制合成气反应的催化性能.实验结果表明,采用浸渍法和焙烧温度为400℃时制备的11.0%CoO/γ-Al2O3催化剂,在反应温度为750 ℃和空速(GHSV)为2 500 h-1下,对CH4和CO2转化反应具有最佳的催化初活性,而大量的Co3O4晶粒的存在能导致催化剂因积炭而快速失去活性.CaO、MgO和La2O3助剂的添加能有效地改善其催化剂的抗积炭能力和还原性能,CoO/(CaO-γ-Al2O3)催化剂显示出最佳的催化反应稳定性,在750 ℃、GHSV=2 500 h-1、CH4/CO2原料比为1:1下,连续反应100 h催化剂活性较为稳定.CoO/(CaO-γ-Al2O3)和CoO/γ-Al2O3催化剂的表面特性本质上是不相同的.  相似文献   

9.
Pd/γ-Al2O3三效催化剂中CeO2-ZrO2-La2O3的作用   总被引:1,自引:0,他引:1  
用浸渍法制备了CeO2-ZrO2-La2O3复合氧化物,用XRD,TG-DTA,拉曼光谱、H2-TPR和BET表面积测定等方法对合成的样品进行了表征,研究了在单钯Pd/γ-Al2O3催化剂中添加CeO2-ZrO2-La2O3对催化剂活性和热稳定性的影响.结果表明,在Pd/γ-Al2O3中加入三元复合氧化物有利于提高三效催化剂的热稳定性,有利于阻止γ-Al2O3在高温时的相变以稳定Al2O3结构,防止在高温条件下催化剂表面积的损失.在Pd的负载量为1 g*L-1条件下,测定了Pd/CeO2-ZrO2-La2O3/γ-Al2O3/蜂窝陶瓷催化剂对CO,C3H6和NO净化的三效活性,研究了催化剂的结构和三效催化活性之间的关系.结果表明,CeO2-ZrO2-La2O3的存在能明显提高Pd基催化剂对CO,C3H6和NO的三效净化活性,扩大催化剂的操作窗口,提高在富氧条件下对NOx的还原性能.  相似文献   

10.
采用XRD,TPR,CO吸附in-situIR,CO氧化反应等对CuO/γ-Al2O3催化剂经CO处理前后的结构、组成和催化性能进行了研究。结果表明,经CO在250℃下处理1h后CuO/γ-Al2O3催化剂中出现了分散态Cu 物种,该物种的产生使催化剂的活性明显提高。  相似文献   

11.
采用色谱-微反流动法反应装置考察了w%CuO/15%TiO2/γ-Al2O3催化剂对NO+CO的反应活性;催化剂经空气氛或氢气氛预处理后,NO转化率达100%的反应温度分别是325和275 ℃;XRD仅能检测到γ-Al2O3晶相,负载15%CuO后可以检测到微弱的CuO晶相;H2-TPR能检测到2个CuO的还原峰(α和β峰),将其归属于高度分散的CuO分别在裸露的γ-Al2O3和TiO2/γ-Al2O3载体上的还原;原位红外分析结果表明催化剂经空气氛或氢气氛预处理后,吸附NO+CO反应气后,反应的中间产物N2O出现的温度分别为200和150 ℃。  相似文献   

12.
钛铝载体的合成及负载CuO对NO催化性能研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
以TiCl4为原料合成了TiO2/[[alpha]]-Al2O3载体. 在色谱-微反流动法反应装置上考察了CuO/15%(w, 下同)TiO2/[alpha]-Al2O3系列催化剂对NO+CO 的反应性能. 结果表明上述催化剂对NO+CO 反应表现出较好的活性, 其中12%CuO/15%TiO2/[alpha]-Al2O3反应活性最佳. 空气和H2 预处理后, NO 完全转化的温度分别为300C[[deg]]和275C[deg].通过H2-TPR、XRD 和FT-IR 等技术表征, 发现适量TiO2能促进CuO 在钛铝载体上的分散. TPR 结果显示12%CuO/15%TiO2/[alpha]-Al2O3在整个TPR 过程中出现四个还原峰, 琢和酌还原峰分别是钛铝载体表面裸露的TiO2上高度分散的CuO 和晶相CuO 的还原;茁和啄还原峰为钛铝载体上高度分散的CuO 和晶相CuO 的还原. FT-IR实验表明NO和CO 在经H2气氛预处理的催化剂表面上吸附较强, 且生成了N2O 和NO2等物种;NO+CO混合气在经空气和H2预处理的催化剂表面吸附时, 出现了N2O吸收峰, 峰温分别为200C[deg]和150C[deg].  相似文献   

13.
CeO2-MOx(M=La^3+,Ca^2+)改性Pd/γ-Al2O3催化甲烷燃烧性能   总被引:1,自引:0,他引:1  
采用沉积-沉淀法制备了固溶体CeO2-MOx=(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,利用XRD、Raman和XPS对催化剂进行了表征.结果表明,金属(M)离子进入CeO2的晶格,形成CeO2-MOx固溶体,Raman谱上463cm-1处对应于Ce-O键的F2g对称伸缩振动强度降低.其中,样品Pd/γ-Al2O3CeO2-CaO在615 cm-1处出现一小峰,样品Pd/γ-Al2O3-CeO2-La2O3在320cm-1处出现的肩峰,都表明固溶体CeO2-MOx的形成使O2-亚晶格结构对称性降低.XPS分析表明,固溶体改性的Pd/γ-Al2O3催化剂中Pd的3d5/2结合能比正常价态的PdO的结合能高出0.5-0.6 eV,形成了一种高度离子化的.与载体具有强相互作用的Pd物种.催化甲烷燃烧实验证明,固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂的低温活性和稳定性均高于未经改性的Pd/γ-Al2O3催化剂和仅用CeO2改性的Pd/γAl2O3催化剂,在空速为50000 h-1时,可使1%CH4-99%空气(体积分数)混合气中甲烷的10%转化温度降至254℃,转化率100%时的转化温度降至340℃.  相似文献   

14.
以γ-Al2O3为载体,钼酸铵为氧化钼前驱体,采用在N2-H2气氛下的程序升温还原氮化反应,制备β-Mo2N0.78/γ-Al2O3催化剂,以噻吩为模型化合物,考察了该催化剂的加氢脱硫反应性能,以及反应温度、氢还原预处理和钴、镍助剂的引入等因素对催化剂活性的影响。结果表明,在320 ℃~400 ℃之间,随着反应温度的升高,催化剂的活性逐渐增加;预还原则降低了催化剂的活性;添加钴、镍均在一定负载量范围内可以改善β-Mo2N0.78/γ-Al2O3催化剂的加氢脱硫活性,但镍对催化剂活性的影响要小于钴。  相似文献   

15.
CuO/γ-Al2O3 catalysts were prepared by plasma treatment and conventional impregnation methods. The catalytic combustion of two kinds of volatile organic compounds (VOCs), toluene and benzene, were carried out over these CuO/γ-Al2O3 catalysts. The surface properties of these catalysts were characterized by X-ray Diffraction (XRD) and Scanning Electron Microscopy (SEM). The experimental results showed that in catalytic combustion the activity of the CuO/γ-Al2O3 catalyst prepared via plasma was much higher than that of the CuO/γ-Al2O3 catalyst prepared by conventional impregnation method. XRD results showed that an enhanced dispersion had been achieved with the plasma treatment. SEM results indicated that the size became much smaller and the surface became more uniform with the plasma treatment.  相似文献   

16.
研究了CuO与γ-Al2O3和CeO2的相互作用,并由此制备出能有效脱除CO,C3H6和NO的催化剂,考察了不同载体表面CuO簇的分散稳定性和耐老化性能.结果发现,随CuO负载量的增加,CuO簇因与CeO2载体的强相互作用而稳定存在;而在γ-Al2O3表面,CuO簇易聚集成较大的颗粒.另一方面,由于CeO2本身较差的热稳定性,表面分散的CuO在950oC高温处理后烧结.因此,基于γ-Al2O3载体优越的耐老化性能,在γ-Al2O3载体分散CeO2,然后再担载CuO,从而得到了稳定的CuO簇,所得催化剂比CuO/γ-A12O3和CuO/CeO2具有更好的催化性能和抗热老化性能.  相似文献   

17.
采用同时共沉淀法制备了(CeO2-ZrO2-Al2O3)-(La2O3-Al2O3)新型复合氧化物(CZA-LA),考察了焙烧温度对CZA-LA负载的Pd密偶催化剂的影响,并采用N2吸附-脱附法和X射线衍射对其进行了表征.结果表明,随着焙烧温度的升高,尽管CZA-LA样品的比表面积降低,但即使在1000°C焙烧5h后,其比表面积仍能保持在122m2/g左右;另外,CZA-LA样品的孔体积降低幅度不大,当在700℃及更高温度下焙烧后基本上保持稳定.以不同温度焙烧5h后的样品为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列整体式Pd/CZA-LA密偶催化剂(Pd含量2.0g/L).催化剂对消除模拟汽油车尾气中C3H8活性测试结果表明,各新鲜催化剂的活性相差不大,均具有较低的起燃温度T50和完全转化温度T90.当催化剂经老化处理后,以1000°C焙烧的载体负载的Pd催化剂活性最高,T50和T90分别为310和341℃,ΔT仅为31℃,仅比新鲜催化剂的高7℃.可见,该催化剂表现出优异的催化活性和抗老化性能,可以满足欧Ⅳ及更高标准的用于汽油车尾气净化的密偶催化剂的性能要求.  相似文献   

18.
采用两相法合成出含活性组分Au的辛烷基硫醇单层保护Au纳米粒子(C8AuNPs)的正己烷溶胶, 用“逐次浸润”法将C8AuNPs负载在γ-Al2O3上, 经真空干燥及活化处理制得Au/γ-Al2O3催化剂. 所制得的Au催化剂前体C8AuNPs/γ-Al2O3表面Au粒子平均粒径可控制在2-3 nm范围内, 且分布比较单一; 催化剂活性评价600 h后, 其表面Au的粒径仍主要分布在2-4 nm范围内; 真空干燥温度影响Au催化剂的粒子尺寸和催化活性, 随着真空干燥温度的提高, Au纳米粒子的粒径增大. 将所制备的催化剂用于低温CO氧化反应, 催化活性评价结果表明, 经25 ℃真空干燥制得的2.5%(质量分数, w)Au/γ-Al2O3具有较高的活性和长期稳定性, 其催化CO完全转化的最低温度为-19 ℃, 在15 ℃下CO完全转化时Au/γ-Al2O3的单程寿命至少900 h; 4.0%(w) Au/γ-Al2O3在15 ℃和进料中含水条件下对CO完全氧化的单程寿命不低于2000 h, 可见催化剂具有强的抗潮湿中毒特性. 综合上述实验结果, 讨论了影响Au/γ-Al2O3催化剂活性的可能因素.  相似文献   

19.
The effect of vanadium addition to Cu/γ-Al2O3 catalyst used in the hydrogenation of CO2 to produce methanol was studied. It was found that the catalytic performance of the Cu-based catalyst improved after V addition. The influence of reaction temperature, space velocity and the molar ratio of H2 to CO2 on the performance of 12%Cu-6%V/γ-Al2Oa catalyst were also studied. The results indicated that the best conditions for reaction were as follows: 240 ℃, 3600 h-1 and a molar ratio of H2 to CO2 the dispersion of the supported CuO species, which resulted in the enhanced catalytic performance of Cu-V/γ-Al2O3 binary catalyst.  相似文献   

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