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本文报道用相转移催化作用合成异核金属簇络合物的新方法。在研究Co_2(CO)_8与Pt[P(C_6H_5)_3]_2Cl_2的反应时,除了得到异核金属簇Pt_2Co_2(μ_2-CO)_3(CO)_5[P(C_6H_5)_3]_2外,还分离出一种新的异核金属簇Pt_3Co_2(μ_2-CO)_5(CO)_4[P(C_6H_5)_3]_3和五核铂簇Pt_5(μ_2-CO)_5(CO)[P(C_6H_5)_3]_4. 考察了Pt_2Co_2(μ_2-CO)_3(CO)_5[P(C_6H_5)_3]_2对1-己烯的催化醛化活性,发现它是一种在温和条件下,有较高活性的催化剂。 相似文献
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本文合成了数个以有机磷作桥基配位体的同核钴和异核铁钴原子簇羰基化合物.通过元素分析、IR谱和~1H-NMR谱测定,确定三核钴簇合物Co_5(CO)_9-(μ_3-PR)和异核铁钴簇合物Co_2Fe(CO)_9(μ_3-PR)的分子骨架Co_3P和Co_2FeP具有三角锥构型,而四核钴簇合物Co_4(μ-CO)_2(CO)_8(μ_4-PR)_2的分子骨架Co_4P_2为八面体构型. 相似文献
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金属原子簇的催化作用—乙烯氢甲酰化反应 总被引:1,自引:1,他引:0
本文报导了羰基金属原子簇均相催化乙烯氢甲酰化反应。考察了三核羰基钴簇ClCCo_3(CO)_9(Ⅰ)、PhCCo_3(CO)_9(Ⅱ),四核羰基钴簇Co_4(CO)_3(μ_2-CO)_2(μ_4-PPh)_2(Ⅱ)、钴膦络合物Co_2(CO)_6(PBu_3)_2(Ⅳ)、环戊二烯羰基铁络合物Fe_2(CO)_4(C_5H_5)_2(Ⅴ)、异核金属簇化合物[PhCH_2Me_3N][FeCo_3(CO)_12](Ⅵ)和[PhCH_2Me_3N)(RuCo_3(CO)_(12)](Ⅶ)的催化恬性。其中异核金属簇(Ⅵ)和(Ⅶ)对乙烯氢甲酰化反应有较高的催化活性和选择性。研究了温度、压力等反应条件对异核金属簇(Ⅵ)催化剂的催化性能的影响,在130℃、4MPa、CO/H_2=1的条件下,反应1小时,乙烯的转化率和丙醛的选择性均大于90%。还考察了三核钴簇(Ⅱ)和异核金属簇(Ⅵ)的热稳定性和均相反应机理。 相似文献
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本文报道Co-Ru簇的合成与表征的研究.由Et_4N[RuCl_4(CH_3CN)_2]和Co_2(CO)_8制备了Et_4N[Co_3Ru(CO)_(12)]·1/3THF,它与等摩尔的NOBF_4反应得到Co_3Ru(CO)_(11)(NO)(1)和Co_2Ru(CO)_(11)(5).簇合物1分别与乙炔、苯基乙炔和二苯基乙炔进一步反应得到(HC≡CH)Co_3Ru(CO)_9(NO)(2),(PhC≡CH)Co_3Ru(CO)_9(NO)(3)和(PhC≡CPh)Co_3Ru(CO)_9(NO)(4).在上述反应中还分离得到(HC≡CH)Co_2Ru(CO)_96),(PhC≡CH)Co_2Ru(CO)_9(7)和(PhC≡CPh)Co_2Ru(CO)_9(8).对所得族合物1,2,3,4进行了IR,UV,~1H NMR,m.p.,元素分析和单晶X射线衍射分析等性质表征.簇合物3的晶体属单斜晶系,Pa_1/n空间群,晶胞参数为:a=1.1438(9),b=1.3033(6),c=1.4345(9)nm.β=100.72(4)°.每个晶胞中有四个分子. 相似文献
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金属簇络合物YCCo3(CO)9的合成与醛化性能的研究 总被引:4,自引:0,他引:4
本文提出一种常压下由硝酸钴和三卤化物经相转移催化合成钴簇络合物YCCo_3(CO)_9的新方法,并用该法合成了HCCo_3(CO)_9,ClCCo_3(CO)_9,PhCCo_3(CO)_9和EtOOCCo_3(CO)_9等四种络合物。考察了这些络合物对己烯的酸化活性和PhCCo_3(CO)_9对各种烯烃醛化时结构与活性的关系,以及它们的异构化和加氢活性。实验结果表明它们是一类在较缓和条件下具有较高活性和选择性的醛化催化剂。当反应温度130℃和压力40公斤/厘米~2时,己烯转化率达90%以上,选择性在80%以上。 相似文献
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本文报导用加温加压原位红外光谱法在1:1的CO+H_2气氛中跟踪铁—钴异核金属簇催化剂[K_4N][FeCo_3(CO)_(12)](R=乙基、丁基、十六烷基、苄基三甲基、苄基三乙基等)在三种不同极性的溶剂(甲醇、甲苯、正庚烷)中的热分解反应。实验证明,在烯烃醛化条件下(120—150℃,4.0MPa),这些金属簇合物均分解生成Fe(CO)_5、Co_2(CO)_3、HCo(CO)_4和Co(CO)_4~-的盐。HCo(CO)_4和Co(CO)_4~-均为醛化活性物种。在甲苯中升温不超过150℃,并增加CO分压,再降至室温时,发现簇的吸收复出。R_4N~+的存在对催化剂体系有稳定作用。 相似文献
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