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共有20条相似文献,以下是第1-20项 搜索用时 249 毫秒

1.  担载的铂钴异核金属簇络合物催化剂的红外光谱研究  被引次数:1
   唐晓中  徐慧珍  黄友梅  瞿纬绪《分子催化》,1988年第2期
   采用原位红外光谱技术研究了担载于TiO_2、SiO_2和Al_2O_3上的Pt_2Co_2(μ-CO)_3(CO)_5(PPh_3)_2异核金属簇络合物在真空和空气中的脱羰基作用,结构变化过程及由此制得的分散型金属催化剂上CO的吸附态.结果表明,该金属簇络合物在担载后其结构没有发生明显变化.担载在TiO_2上的络合物在真空中加热时,随温度升高逐渐脱去羰基,其中桥羰基更易脱去,在100℃时便完全脱除,而端羰基在200℃时才完全脱除.样品完全脱羰基后可成为具有吸附CO能力的分散型铂金属催化剂,吸附的CO以线式存在,而且在真空中可逆吸附.    

2.  担载的Co_2(CO)_6(PBu_3)_2络合物的表面化学研究  
   唐晓中《应用化学》,1986年第1期
   本文采用红外光谱,紫外漫反射光谱,程序升温分解技术以及X-光电子能谱综合研究了Co_2(CO)(PBu_3)_2羰基络合物与Zr(OH)_4、ZrO_2、Al_2O_3、TiO_2和SiO_2等氧化物担体之间的相互作用及其在真空中加热分解和在He或H_2气流中的程序升温脱羰基过程。红    

3.  担载Fe2(CO)9络合物及其分散型Fe催化剂的CO吸脱附和催化作用  被引次数:1
   徐慧珍 汪海有《分子催化》,1995年第9卷第2期
   担载于Al2O3和ZrO2上的Fe(CO)9络合物的羰基在真空中极易脱附,在Ar或H2中250℃左右也可完全脱羰而成分散型催化剂。以ZrO2为载体者在Ar中低温下易发生表面岐化反应而生成CO2,高温下生成少量CH4。吸附于分散型催化剂上的CO在Ar或H2中均易发生岐化反应,以ZrO2为载体者在H2中发生加氢反应而生成CH4,在CO加氢中其反应物除了大量CO2外还有少量CH物。原位FT-IR谱表明以    

4.  担载的(π-C_5H_5)_2Fe_2(CO)_4及C_(10)H_(16)N[FeCo_3(CO)_(12)]络合物的表面表征  被引次数:1
   徐慧珍  卢根民  马清泉  付宏祥  罗玉忠《燃料化学学报》,1986年第2期
   本文采用红外光谱、紫外漫反射光谱、穆斯堡尔谱和程序升温分解等方法研究了担载的(π—C_5H_5)_2Fe_2(CO)_4(Ⅰ)及C_(10)H_(15)N[FeCo_3(CO)_(12)](Ⅱ)络合物的表面模型及脱羰基过程。实验结果表明,络合物(Ⅰ)担载于Al_2O_3上时,其端羰基的红外振频带向高波数位移,而桥羰基的振频带却向低波数方向位移。紫外光谱表明,担载后络合物的结构没发生明显变化,络合物中的羰基在真空中随温度的升高逐渐脱去。络合物(Ⅰ)担载于ZrO_2上时其性质与以Al_2O_3为载体时相似,但红外振频带位移较小。这两种表面络合物脱羰基后均以Fe~(+++)的的型式存在于载体表面上。担载于Al_2O_3上的表面络合物(Ⅱ),在真空中脱羰基时,端羰基比桥羰基易于脱去,且前者可部分转化为后者。在CO气氛中脱羰基时,端羰基与桥羰基同时脱去,脱羰基后的样品以Fe~(+++)及Co~(++)的型式存在于Al_3O_3表面上。根据实验结果提出了担载络合物可能的结构模型,并讨论了表面络合物的分解机理。    

5.  担载的Co2(CO)6(PBu3)2络合物的表面化学  
   唐晓中  徐慧珍  罗玉忠  付宏祥《物理化学学报》,1988年第4卷第2期
   红外光谱表明当Co_2(CO)_6(PBu_3)_2羰基络合物担载于不同的氧化物上后, 其羰基振动频带位置的波数顺序为: 络合物/SiO_2=络合物/TiO_2>络合物/Al_2O_3>络合物/ZrO_2。当这四种担载络合物在真空中加热脱羰基时, 以ZrO_2和Al_2O_3为载体者出现相当于桥式配位羰基的振动频带, 分别至300 ℃和200 ℃时羰基完全脱去。以TiO_2和SiO_2为载体者,基本没有出现桥羰基的频带, 而且在较低的温度下羰基即可脱去。紫外漫反射光谱表明担载络合物与担载前相比其表征Co-Co键和Co—Co配位键性质的特征带仍然存在, 脱羰基后出现相当于Co~(+2)或Co_3O_4的特征谱带。程序升温分解反应发现在H_2气氛中有表面加氢反应发生。    

6.  担载的Co_2(CO)_6(PBu_3)_2络合物的表面化学  
   唐晓中  徐慧珍  罗玉忠  付宏祥《物理化学学报》,1988年第2期
   红外光谱表明当Co_2(CO)_6(PBu_3)_2羰基络合物担载于不同的氧化物上后,其羰基振动频带位置的波数顺序为:络合物/SiO_2(?)络合物/TiO_2>络合物/Al_2O_3>络合物/ZrO_2。当这四种担载络合物在真空中加热脱羰基时,以ZrO_2和Al_2O_3为载体者出现相当于桥式配位羰基的振动频带,分别至300℃和200℃时羰基完全脱去。以TiO_2和SiO_2为载体者,基本没有出现桥羰基的频带,而且在较低的温度下羰基即可脱去。紫外漫反射光谱表明担载络合物与担载前相比其表征Co-Co键和Co—Co配位键性质的特征带仍然存在,脱羰基后出现相当于Co~(+2)或Co_3O_4的特征谱带。程序升温分解反应发现在H_2气氛中有表面加氢反应发生。    

7.  由担载 Pt_3(CO)_3(PPh_3)_4络合物制备的Pt催化剂表面性质的研究  
   卢根民  徐慧珍《燃料化学学报》,1987年第3期
   本文以CO为探针,采用红外光谱、电子自旋共振谱、化学吸附及其程序升温脱附等方法,研究了由担载于Al_2O_3和TiO_2上的Pt_3(CO)_3(PPh_3)_4络合物制成的分散型Pt 催化剂的表面性质和金属与载体间的相互作用。实验结果表明,由Pt_3(CO)_(PPh_3)_4/Al_2O_3表面络合物在真空中脱羰基后所得Pt催化剂吸附CO的IR谱带位于1800cm~(-1),2010cm~(-1)左右,分别对应于桥式(B-)和线式(L-)CO吸附态,B/L值与由无机酸制备之催化剂相比较大。当催化剂经过氧化-还原处理后,由于吸附CO 的B/L 值减小而与无机酸制得之催化剂相近。与此相反,对以TiO_2为载体的催化剂,不论在真空抑或CO中脱羰基时,吸附CO的IR谱不出现桥式态。IR与CO化学吸附量测定结果还表明,由TiO_2为载体的Pt催化剂随氢还原温度之升高CO化学吸附量减少,相应地其CO IR谱带强度逐渐减弱并向低波数方向位移,相应的TPD峰位置却向高温方向位移。    

8.  担载的C_3H_7CCo_3(CO)_9络合物及其分散型Co催化剂的表面化学  
   王利盛  施介华  吕丽昕《催化学报》,1992年第6期
   研究了担载C_3H_7CCo_3(CO)_9络合物的脱羰基过程,发现担载于Al_2O_3上的络合物在真空或CO中均出现相当于Co(CO)_4表面络合物的特征羰基吸收带,其强度随温度的升高而增强,相应地相当于原来担载络合物的特征羰基带逐渐变弱,在300℃左右可以完全脱羰基。担载于ZrO_2和ZnO上者易于脱羰基,尤以ZnO为载体者更甚。担载络合物在He中的TPDE-GC谱表明主要以CO形式脱附,并有少量CO_2逸出,在高温下以ZrO_2为载体者出现CH_4。脱羰基样品中钴以Co~(2+)形式存在于载体上。还研究了C0在担载Co催化剂上的吸脱附及其表面反应,讨论了载体对催化剂的吸附和表面加氢反应机理的影响。    

9.  CO在负载型Ru、Co和Ru-Co金属簇催化剂上的脱附及表面加H_2反应  
   徐慧珍  施介华  过中儒《燃料化学学报》,1994年第1期
   担载于Al_2O_3和ZrO_2上的三种金属羰基络合物在He气中进行程序升温分解(TPDE)时,其羰基发生表面歧化反应生成CO_2能力的次序为NaRuCo_3(CO)_(12)>>Ru_3(CO)_(12)>>C_3H_7CCo_3(CO)_9。吸附于担载Ru_3和Co_3上的CO在He气中进行程序升温脱附(TPD)时发生表面歧化反应生成CO_2。在H_2气中,吸附于担载Ru_3上的CO力H_2生成CH_4,吸附于担载Co_3上的CO却生成Co_2,在担载RuCo_3上的CO几乎完全力H_2生成CH_4。以ZrO_2为载体的Ru_3、Co_3和RuCo_3催化剂上的CO吸附和反应能力均大于以Al_2O_3为载体者。吸附于以ZrO_2为载体的RuCo_3催化剂上的CO在TPD和IR谱上并不显示CO物种的存在,分析了C_(ads)和O_(ads)物种存在的原因。根据实验结果还讨论了金属、载体对催化性能的影响和表面反应机理。    

10.  担载的NaRuCo_3(CO)_(12)络合物及其分散型Ru-Co双金属催化剂  
   徐慧珍  施介华  吕丽昕《催化学报》,1993年第2期
   担载于Al_2O_3上的NaRuCO_3(CO)_(12)络合物在IR光谱上出现类似于Ru(CO)_2O_2络合物特征带的羰基带,在300~400℃左右变强,在CO中尤为明显。在以ZrO_2为载体时出现与原来络合物相近的弱羰基带。当CO吸附于以Al_2O_3为载体的脱羰基催化剂上时,发现在氧化态催化剂上也出现了与担载络合物相似的吸收带,在还原态催化剂上只出现线式带。吸附于以ZrO_2为载体的脱羰基催化剂上的CO不出现CO的IR吸收带,在He中亦无TPD脱附物,在H_2中却可发生加氢反应生成CH_4。从Na~+和ZrO_2协同效应角度,探讨了CO在上述两种分散型催化剂上吸脱附行为不同的原因。    

11.  CO在负载型Ru,Co和Ru—Co金属簇催化剂上的脱附及表面加H2反应  
   徐慧珍 施介华《燃料化学学报》,1994年第22卷第1期
   担载于Al2O3和ZrO2上的三种金属羰基络合物在He气中进行程序升温分解(TPDE)时,其羰基发生表面岐化反应生成CO2能力的次序为NaRuCo3(CO)12>>Ru3(CO)12>>CCo3(CO)9。吸附于担载Ru3和Co3上的CO在He气中进行程序升温脱附(TPD)时发生表面岐化反应生成CO2。在H2气中,吸附于担载Ru3上的CO加H2生成CH4,吸附于担载Co3上的CO却生成CO2,在担    

12.  担载Ru3(CO)12-Fe2(CO)5混合簇的脱羰基作用和表面加氢反应  被引次数:1
   徐慧珍  过中儒  施介华  陈幼芳  王群  汪海有  林种玉《催化学报》,1995年第16卷第5期
   担载于ZrO2上的Ru3(CO)12-Fe2(CO)9混合簇的红外光谱表明,Ru3(CO)12以Ru-(CO)2O2表面络合物存在。混合簇在真空中随温度升高而发生脱羰基作用,500℃左右羰基完全脱掉;以Al2O3为载体者其羰基不易脱除,升高温度出现多种羰基带。混合簇中的Fe2-(CO)9极易脱羰基。    

13.  担载Ru_3(CO)_(12)-Fe_2(CO)_9混合簇的脱羰基作用和表面加氢反应  
   徐慧珍  过中儒  施介华  陈幼芳  王群  汪海有  林种玉《催化学报》,1995年第5期
   担载于ZrO2上的Ru3(CO)12-Fe(CO)9混合簇的红外光谱表明,Ru3(CO)12以Ru(CO)2O2表面络合物存在.混合族在真空中随温度升高而发生脱羰基作用,500℃左右羰基完全脱掉;以Al2O3为载体者其羰基不易脱除,升高温度出现多种羰基带.混合簇中的Fe2-(CO)9极易脱羰基.担载混合簇在Ar气中进行TPDE时,低温时以脱羰基为主,高于150℃时发生表面歧化反应而生成CO2;在H2气中,低温时仍以脱羰基为主,高于150℃时发生表面加氢反应而生成CH4.混合簇的脱羰基和表面反应能力与Ru/Fe比及载体有关.担载混合簇在CO加氢反应中以Ru(CO)2O2和分散Fe存在,还出现-CHx多种表面物种.    

14.  担载于Al2O3和TiO2上的Pt3(CO)3(PPh3)4络合物热分解过程中的结构变化  
   卢根民  徐慧珍《催化学报》,1988年第9卷第1期
   用电子自旋共振、紫外漫反射谱、红外光谱和程序升温分解等法研究了Al_2O_3和TiO_2担载的Pt_3(CO)_3(PPh_3)_4络合物的表面结构和在真空及CO中的热分解。当络合物担载于Al_2O_3上时,其桥羰基和Pt—Pt骨架未发生明显变化,ESR谱表明络合物的一个PPh_3基被Al_2O_3表面的化学基团取代,形成了Pt_3(CO)_3(PPh_3)_3(B)(B=—O—Al或HO—Al)。在真空或CO中,表面络合物随温度升高而逐渐脱去羰基,分别出现相当于Pt(CO)_2(PPh_3)(B)和Pt(CO)(PPh_3)(B)_2的碳基吸收带。当络合物担载于TiO_2上时,在真空、CO或氦中升温时,结合物均发生分解而分别形成相当于Pt_3(CO)_3(PPh_3)_3(B),Pt(CO)(PPh_3)(B),Pt(CO)(PPh_3)(B)_2和Pt(PPh_3)(B)_2表面络合物。    

15.  担载的Pt3(CO)3(PPh3)4络合物的红外光谱研究  
   徐慧珍  卢根民  翟维绪《催化学报》,1986年第7卷第4期
   在分子水平上,研究担载过渡金属簇羰基络合物在担载及活化时的结构变化过程,不但有助于系统了解固载的过渡金属簇羰基络合物的表面金属有机化学,还可以获得制备高分散金属簇催化剂的信息.目前研究比较多的担载过渡金属簇羰基络合物是Fe,Os,Rh等络合物,对Pt簇络合物的研究比较少.其中Ichikawa研究了担载的[Pt_3(CO)_6]_n·NEt_4(n=1—5)的红外光谱和络合物分解后CO的吸附态及金属分散度.    

16.  氧化铝担载的贵金属铱基催化剂的制备及其对甲醇裂解反应的催化性能  被引次数:3
   张雄伟  储伟  王晓东  杨维慎  盛世善  张涛《催化学报》,2006年第27卷第10期
    以ZrO2, La2O3或MgO为助剂制备了氧化铝担载型铱基催化剂,考察了其对甲醇裂解反应的催化性能,并用X射线光电子能谱、程序升温还原、 H2程序升温脱附和CO程序升温脱附等技术对催化剂进行了表征. 结果表明, ZrO2, La2O3和MgO助剂的引入均能提高主产物氢气和CO的选择性. ZrO2是甲醇裂解反应的优良助剂,可以显著提高甲醇的转化率和氢气的收率. 氧化铝担载型贵金属铱基催化剂上存在强的氢溢流现象,这使催化剂具有良好的反应性能,同时有利于产物的脱附,氧化物助剂的加入能够进一步促进氢的溢流.    

17.  CO在担载Ru催化剂上的吸脱附作用及其表面加氢反应  被引次数:1
   徐慧珍  施介华  王利盛  吕丽昕《催化学报》,1993年第14卷第4期
   研究了担载于Al_2O_3和ZrO_2上的以Ru_3(CO)_(12)为前体的[Ru]和以RuCl_3为前体的Ru催化剂的TPR特性、CO吸脱附行为及其表面加H_2反应。担载于Al_2O_3上的[Ru]和Ru催化剂上部分物相较担载于ZrO_2上者难于还原。CO在氧化[Ru]催化剂上主要以Ru(CO)yO_2表面络合物形式存在,在还原[Ru]和Ru、以及氧化Ru催化剂上CO以吸附物种形式存在。在Ru离子上的CO比在Ru原子上者难于脱附。以ZrO_2为载体的[Ru]和Ru催化剂上的CO加H_2生成CH_4的性能显著优于以Al_2O_3为载体者,担载[Ru]催化剂上的CO加H_2性能略优于担载Ru催化剂。    

18.  Cu/TiO_2和Cu/ZrO_2催化甲醇脱氢反应的对比研究(英文)  
   张荣  孙子罕  彭少逸  胡天斗  刘涛  谢亚宁《天然气化学杂志》,2000年第9卷第2期
   考察了TiO_2和ZrO_2担载的铜基催化剂的结构及其催化甲醇脱氢的反应性能。氮吸附和EXAFS结果显示,两个催化剂的结构性质以及铜所处的配位环境比较接近。但X-射线光电子能谱测试结果显示,催化剂Cu/TiO_2中铜周围的电子密度较催化剂Cu/ZiO_2中的高。TiO_2结果表明,TiO_2能够降低与之接触的较大CuO的还原温度。催化剂电子结构的不同导致反应性能的差异,在Cu/TiO_2催化剂上甲酸甲酯是主要产物,而Cu/ZrO_2催化剂则催化甲醇深度脱氢生成CO。此外,Cu/ZrO_2催化剂失活较Cu/TiO_2催化剂慢得多。    

19.  以Au(PPh3)(NO3)为前体的Au/NiO催化剂的制备及其对CO的催化氧化  被引次数:8
   邹旭华  齐世学  贺红军  索掌怀  徐秀峰  安立敦  段雪《分子催化》,2000年第14卷第3期
   采用有机金属配合物固载法,将金的有机配合物Au(PPh3)(NO3)沉积于刚制备出的Ni(OH)2沉淀上,与其表面的-OH基反应,再于注动空气中程序升温焙烧,制和轩出了颗粒度小,分散度高的金催化剂,改变制备条件,研究其对催化剂活性的影响。结果表明,以K2CO3作为制备Ni(OH)2的沉淀剂,金担载量为3%(质量分数),在焙烧温度为300℃的条件下,制备出的负载型金催化剂Au/NiO对CO的低温氧化    

20.  担载液相催化剂的研究——Ⅳ.催化剂的原位红外光谱表征  被引次数:1
   特木勒  焦凤英  殷元骐《分子催化》,1992年第3期
   本文利用原位红外光谱方法对铑基担载液相催化剂(SLPC)在接近于实际反应条件下进行了表征。结果表明,新鲜催化剂上,铑膦络合物主要以二聚物的形式存在,如Rh_2(CO)_2(PPh_3)_4而在合成气或反应气氛中,催化剂铑膦络合物以单核络合物HRh(CO)_2(PPh_3)_2的形式存在。文中还对SLPC在CO,H_2,C_2-H_4,空气和HCl中处理时铑络合物种的变化进行了原位观察。实验结果表明,SLPC上活性铑络合物与对应的均相过程完全一致,进一步证实了SLPC催化在微观上就是一个均相催化过程。    

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