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相似文献
 共查询到20条相似文献,搜索用时 171 毫秒
1.
以稀土系列氧化物作为CO还原SO2和NO的催化剂,考察了催化剂的活化过程以及催化剂体相结构的变化.发现稀土系列氧化物的活化与其水合性能密切相关,而活化之后活性相为相应的稀土氧硫化物.探讨了稀土系列氧化物的活化机理.  相似文献   

2.
采用连续流动固定床石英反应器,在反应气体为1%SO2和2%CO, 流量为180 ml/min, 以及催化剂用量为0.5 g的条件下,考察了经活化处理的稀土系列氧化物对CO还原SO2的催化活性,探讨了空速、温度和水蒸气等因素对反应的影响.所研究的样品依据对SO2的转化能力可分为三组: 高活性的镧、镨、钕、钐、铕和钆氧化物; 低活性的铈、钬和铒氧化物; 无活性的铽和镝氧化物.在活性最高的钕和钐氧化物样品上, 450 ℃时SO2的转化率>98%.反应过程中,活性相为稀土氧硫化物,反应遵从COS中间物机理.  相似文献   

3.
负载型过渡金属氧化物催化剂上SO_2的还原   总被引:1,自引:0,他引:1  
研究了γ Al2 O3负载过渡金属氧化物催化剂上CO还原SO2 的反应 ,考察了系列过渡金属对该反应的催化活性 ,发现Fe系催化剂的性能最好。同时对还原反应的条件进行了选择 ,发现在较低温度下 ,大空速不利于SO2 的还原 ,而在较高温度下 ,气体空速对反应影响不大 ,不同的物料配比对反应结果有很大影响 ,当CO∶SO2 =2时 ,最有利于单质硫生成。研究证明 ,金属硫化物是催化SO2 还原反应的活性相 ,该活性相的形成与催化剂的氧化还原能力有关 ,整个还原反应的机理应为中间产物机理  相似文献   

4.
主要通过XPS表征、热力学计算以及一系列设计的评价实验等方法,对硫化CoMo/Al2O3催化剂上H2同时催化还原SO2和NO反应的活性相、吸附活性位以及反应机理进行了研究。结果表明,金属硫化物相是SO2和NO转化的主要活性相,并与载体Al2O3共同承担H2S转化为单质硫的作用。此外,反应过程中产生的晶格空位也对NO转化起着重要作用。催化剂表面的阴离子空位是SO2和NO共同的吸附活性位,SO2对NO的吸附有抑制作用,而催化剂表面的L碱位也是SO2的吸附活性位,NO可促进SO2的氧化吸附。最后,本文从反应分子的吸附与活化、NO的转化及晶格硫的流失、SO2还原到H2S、H2S的转化、晶格硫的补充等5个方面提出了反应机理。  相似文献   

5.
负载型过渡金属氧化物催化剂上SO2的还原   总被引:8,自引:1,他引:7  
研究了γ-Al2O3负载过渡金属氧化物催化剂上CO还原SO2的反应,考察了系列过渡金属对该反应的催化活性,发现Fe系催化剂的性能最好。同时对还原反应的条件进行了选择,发现在较低温度下,大空速不利于SO2的还原,而在较高温度下,气体空速对反应影响不大,不同的物料配比对反应结果有很大影响,当CO:SO2=2时,最有利于单质硫生成。研究证明,金属硫化物是催化SO2还原反应的活性阳,该活性相的形成与催化剂的氧化还原能力有关,整个还原反应的机理应为中间产物机理。  相似文献   

6.
稀土混合物CeO2-La2O3上的SO2催化还原研究   总被引:1,自引:1,他引:0  
在La2O3中加入变价稀土氧化物CeO2,组成一种稀土氧化物的混合物。通过浸渍方法,分别将CeO2,La2O3以及它们的混合物,负载于γ-Al2O3载体上,并把它们作为CO还原SO2的催化剂。实验研究了这些催化剂的活化过程以及温度和反应物浓度配比对活化过程的影响,用XRD对活化前后催化是行了表征,分析了相结构的变化。结果表明:CeO2和La2O3两种稀土氧化物的混合物,在CO还原SO2的催化反应中,活化温度比单组分的CeO2或La2O3氧化物下降了50~100℃,而且具有更高的活性。产生这种结果的原因,可能是La2O3进入CeO2的晶格中形成的固相复合物CeO2-La2O3,提高了CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化剂的储氧能力,为CeO2的redox反应提供了有利条件;同时,redox反应产生的单质硫,促使La2O3能在较低温度下转化为活性相La2O3S,可以说是redox反应和COS中间物反应机理共同作用所致。  相似文献   

7.
用TPD研究SO2对NO催化氧化过程的影响   总被引:6,自引:0,他引:6  
 针对活性氧化铝载体及过渡金属氧化物催化剂上SO2增强NO吸附并促进其氧化的实验事实,考察了反应温度对SO2发挥促进作用的影响.结果发现,在50~250℃间存在一适宜的温度范围,能使氧化铝上原本不氧化的NO在SO2气氛中发生氧化.对氧化铝预吸附不同组成的气体及在不同温度下吸附NO-O2-SO2后进行了TPD研究.结果表明,SO2的存在对NO氧化吸附生成NO2高温脱附物种有利.对Co3O4/Al2O3催化剂上吸附SO2-NO2的TPD研究结果显示,SO2先吸附或与NO2共吸附都能使NO2高温物种脱附增强,同时SO2的弱吸附物种转变成强吸附物种或表面硫酸盐物种,意味着弱吸附的SO2能与NO2形成稳定的物种;而后吸附的SO2竞争占据NO2的吸附位.推测表面上弱吸附的SO2与NO-O2或NO2之间形成了多分子的活性物种.  相似文献   

8.
主要通过XPS表征、热力学计算以及一系列设计的评价实验等方法,对硫化CoMo/Al2O3催化剂上H2同时催化还原SO2和NO反应的活性相、吸附活性位以及反应机理进行了研究.结果表明,金属硫化物相是SO,和NO转化的主要活性相,并与载体Al2O3共同承担H2S转化为单质硫的作用.此外,反应过程中产生的品格空位也对NO转化起着重要作用.催化剂表面的阴离子空位是SO2和NO共同的吸附活性位,SO2对NO的吸附有抑制作用,而催化剂表面的L碱佗也是SO2的吸附活性位,NO可促进SO2的氧化吸附.最后,本文从反应分子的吸附与活化、NO的转化及品格硫的流失、SO2还原到H2S、H2S的转化、晶格硫的补充等5个方面提出了反应机理.  相似文献   

9.
单一金属氧化物同时催化去除碳颗粒和NOx   总被引:2,自引:0,他引:2  
制备了系列金属氧化物催化剂,研究了富氧条件下单一金属氧化物同时催化去除碳颗粒和NOx的活性,考察了碳颗粒与催化剂之间的接触方式对催化活性的影响,并分析了碳颗粒和NO,催化同时去除的路径.结果表明,Cr,Mn、Co和 Ni 金属氧化物催化剂对碳颗粒和 NOx 同时去除具有较高的催化活性,并且在催化剂与碳颗粒之间"松散接触"方式下依然具有较高的活性;其同时催化去除碳颗粒和 NOx 的路径为,催化剂催化NO 氧化成NO2,NO2 促进碳颗粒氧化去除,而碳颗粒氧化的中间物 CO 还原 NO,促进 NO,还原去除.  相似文献   

10.
制备了系列金属氧化物催化剂, 研究了富氧条件下单一金属氧化物同时催化去除碳颗粒和NOx的活性, 考察了碳颗粒与催化剂之间的接触方式对催化活性的影响, 并分析了碳颗粒和NOx催化同时去除的路径. 结果表明, Cr、Mn、Co和Ni金属氧化物催化剂对碳颗粒和NOx同时去除具有较高的催化活性, 并且在催化剂与碳颗粒之间“松散接触”方式下依然具有较高的活性; 其同时催化去除碳颗粒和NOx的路径为, 催化剂催化NO氧化成NO2, NO2促进碳颗粒氧化去除, 而碳颗粒氧化的中间物CO还原NO, 促进NOx还原去除.  相似文献   

11.
研究了一种新型的羰基硫水解催化剂——稀土氧硫化物.考察了稀土系列氧化物硫化后的水解活性,发现其活性顺序为La≈Pr≈Nd≈Sm>Eu>Ce>Gd≈Ho>Dy>Er.XRD物相分析表明,各种稀土氧化物经水合及硫化后呈现出不同的物相变化特性,稀土氧硫化物是COS水解的活性物质.在氧硫化镧和氧硫化钕催化剂上研究了O2和SO2对羰基硫水解反应的影响,与传统的氧化铝基和氧化钛基水解催化剂相比,稀土氧硫化物显示出良好的抗氧化性能,而SO2对催化活性的影响是可逆的.  相似文献   

12.
王磊  马建新  路小峰  宗方 《催化学报》2000,21(6):542-546
以稀土系列氧化物作为CO还原SO2和NO的催化剂,考察了催化剂的活化过程以及催化剂体相结构的变化,发现稀土系列的活化与其水合性能密切相关,而活化之后活性相为相应的稀土氧硫化物,探讨了稀土系列氧化物的活性机理。  相似文献   

13.
硫化CoMo/Al2O3-TiO2催化剂上CO催化还原SO2的研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
报导了Al2O3、Al2O3-TiO2和TiO2担载的硫化CoMo催化剂上CO催化还原SO2的规律性,结果表明,反应物分别在350 ℃、350~400 ℃间和400 ℃完全转化为CO2和元素S.在含TiO2的催化剂上,CO-SO2反应可同时按COS中间物机理和Redox机理进行,从而使尾气中COS的含量大为降低,提高了生成元素S的选择性.对反应机理进行了讨论.  相似文献   

14.
Sn0.5Ti0.5O2催化剂上SO2、NO和CO反应的机理   总被引:7,自引:0,他引:7  
Sn0.5Ti0.5O2催化剂对NO+CO反应活性不高, 350 ℃时NO的转化率只有50%,但反应气中含有SO2时, NO的转化率接近100%,说明SO2对Sn0.5Ti0.5O2催化剂上的NO+CO反应具有促进作用. XPS表征发现,SO2+CO、SO2+NO+CO反应后催化剂表面有微量硫存在,而反应前没有检测到硫的存在.结合反应性能测定、瞬变应答实验、XRD、TPD研究等,发现催化剂上的表面硫参与了NO的催化还原反应,是NO+CO反应更重要的活性中心.据此,提出了SO2+NO+CO反应的氧化还原反应机理.  相似文献   

15.
以TiCl4为钛源合成钛硅分子筛   总被引:1,自引:0,他引:1  
Since titanium silicalite-1 (TS-1) was first prepared by Taramasso et al[1] in 1983,the synthesis of TS-1 and its application in partial oxidation have become a hotspot in the zeolite catalytic field.For the traditional synthesis route of TS-1,the key problem is its costly price and severe synthesis conditions,which hamper its industrial application.To avoid using costly alkali-free tetrapropylammonium hydroxide (TPAOH) as a template,Müller et al[2] reported that TS-1 could be synthesized using tetrapropylammonium bromide (TPABr) as a template with ammonia as the base to adjust the basicity of the gel.  相似文献   

16.
稀土氧化物上COS还原SO_2脱硫反应及机理   总被引:4,自引:0,他引:4  
设计了两级干法脱硫系统,在第一级脱硫器中用CO还原烟道气中的SO2,在第二级脱硫器中,让在第一级脱硫器中产生的副产物COS与未完全脱除的SO2进一步进行二级脱硫反应。考察了稀土氧化物对COS还原SO2脱硫反应的催化活性,发现氧化铈具有最高的脱硫活性,并且具有较大的反应物配比适用范围。对氧化铈催化COS还原SO2反应提出了redox还原氧化机理。  相似文献   

17.
《Comptes Rendus Chimie》2016,19(10):1254-1265
Recent progress in catalytic direct NO decomposition is overviewed, focusing on metal oxide-based catalysts. Since the discovery of the Cu-ZSM-5 catalyst in the early 1990s, various kinds of catalytic materials such as perovskites, C-type cubic rare earth oxides, and alkaline earth based oxides have been reported to effectively catalyze direct NO decomposition. Although the activities of conventional catalysts are poor in the presence of coexisting O2 and CO2, some of the catalysts reviewed in this article possess significant tolerance toward these coexisting gases. The active sites for direct NO decomposition are different depending on the types of metal oxide-based catalysts. In the case of perovskite type oxides, oxide anion vacancies act as catalytically active sites on which NO molecules are adsorbed. C-type cubic rare earth oxides contain oxide anion vacancies with large cavity space, enabling easy access of NO molecules and their subsequent adsorption. Surface basic sites on alkaline earth based oxides participate in NO decomposition as active sites on which NO molecules are adsorbed as NO2 species. The reaction mechanisms of direct NO decomposition are also discussed.  相似文献   

18.
IntroductionSynthesisgas(HZ CO)isproducedfrommethanemoshybysteamrefonningwhichsuffersfromlimitationssuchasveryhighenergyrequirements,complicatedequipmentandinstallations,highHZ/COproductratioandpoorselectivityforcarbonmonoxide.Recently,manyresearchershave…  相似文献   

19.
水滑石衍生复合氧化物的CO催化还原NO的性能   总被引:12,自引:0,他引:12  
研究了以含Co水滑石类化合物为前体、经焙烧制得的复合氧化物催化剂对CO催化还原NO的催化作用,结果表明,这样制得的催化剂的活性远远高于由传统方法制备的具有尖晶石结构的催化剂,反应分步进行,NO先与CO反应生成N2O和CO2,随着反应温度的升高,最终得到的是N2和CO2,在所考察的催化剂中,反应活性随催化剂中Co含量的增加而升高,随焙烧温度的升高而降低,催化剂中晶格缺陷对活性有重要影响。  相似文献   

20.
采用共沉淀法制备质量比为1:1的MOx-SiO2(M=Ce,Zr,Al)复合氧化物,以此为载体采用浸渍法制备了铂基氧化型催化剂.考察了该系列催化剂在模拟柴油车尾气条件下,经SO2硫化前后对C3H8和CO的氧化性能.用X射线衍射(XRD)、低温N2吸附-脱附、氨气/氧气/二氧化碳程序升温脱附(NH3/O2/CO2-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)等手段进行了表征.NH3-TPD证实催化剂表面存在多种酸中心,硫化后催化剂表面中强酸中心增多.O2-TPD证实催化剂表面存在α和β氧物种,硫化后催化剂表面氧脱附量减少.其中Pt/Al2O3-SiO2表面酸性最弱和表面氧脱附量最大.XPS结果表明新鲜催化剂经硫化后会使催化剂表面Pt的结合能降低.活性测试结果表明,三种催化剂对CO和C3H8的催化氧化活性均较好,其中Pt/ZrO2-SiO2抗SO2中毒性能最佳,具有良好的应用前景.  相似文献   

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