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相似文献
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1.
甲烷在Mo/HZSM-5催化剂上的脱氢聚合反应   总被引:1,自引:0,他引:1  
对不同Mo含量的Mo/HZSM-5催化剂的结构进行了表征,并对这些催化剂的甲烷非氧气氛下的转化反应进行了考察.催化剂的BET比表面积及酸性随Mo含量的增加而降低,当Mo含量大于5%时,Mo对ZSM-5分子筛的晶型有影响,并出现MoO3物相.甲烷在700℃时可高选择性地生成苯和乙烯,最佳Mo含量大约为2%.纯的MoO3或HZSM-5上该反应几乎不进行,因此,可能是分散的钼氧离子和分子筛的酸中心是甲烷转化的活性中心,只有二者的协同作用才能促进甲烷的转化.反应后催化剂中的钼物种被还原了.催化剂上的积炭可能是催化剂失活的主要原因之一,烧炭后催化剂活性基本恢复.  相似文献   

2.
铕对Pt—Sn/γ—A12O3重整催化剂性能的影响   总被引:4,自引:0,他引:4  
研究了添加RE2O3(RE=Eu)的Pt—Sn/γ—A12O3重整催化剂的反应性能.研究结果表明添加稀土后,催化剂的液收增加,芳产增加,积炭降低.采用氢氧滴定(TPT)、程序升温还原(TPR)、吡啶红外光谱(IRS)、程序升温氧化(TPO)等对催化剂进行了物化表征.结果表明,催化剂中添加RE2O3之后,催化剂中Pt的两种活性中心不变,但改变了两种活性中心的相对比率,低温活性中心降低,高温活性中心增加;稀土与Pt和Sn之间发生相互作用,产生了电子效应,使得它们的还原峰温向低温移动;载体的酸量减少,酸性减弱.  相似文献   

3.
稀土对HZSM—5上正己烷芳构化性能的影响   总被引:5,自引:0,他引:5  
以正己烷为原料,在连续流动常压反应装置上考察了稀土改性HZSM-5沸石催化剂的芳构化和裂解性能,用红光谱,X射线衍射,X光电子能谱等研究了这些离子改性的沸石催化剂的表面性质,比较了机械混合法和浸渍法引入稀土对催化剂性能的影响,稀土可提高混合法制备的改性催化剂的芳构化性能,B酸中心是正已烷构化的活性中心,L酸中心则对正己烷的裂解起重要作用。  相似文献   

4.
甲烷在Mo/HZSM-5催化剂上的脱氢聚合反应   总被引:1,自引:0,他引:1  
对不同Mo含量的Mo/HZSM-5催化剂的结构进行了表征,并对这些催化剂的甲烷非氧气氛下的转化反应进行了考察.催化剂的BET比表面积及酸性随Mo含量的增加而降低,当Mo含量大于5%时,Mo对ZSM-5分子筛的晶型有影响,并出现MoO3物相.甲烷在700℃时可高选择性地生成苯和乙烯,最佳Mo含量大约为2%.纯的MoO3或HZSM-5上该反应几乎不进行,因此,可能是分散的钼氧离子和分子筛的酸中心是甲烷转化的活性中心,只有二者的协同作用才能促进甲烷的转化.反应后催化剂中的钼物种被还原了.催化剂上的积炭可能是催化剂失活的主要原因之一,烧炭后催化剂活性基本恢复.  相似文献   

5.
对合成的12%CuO/15%TiO2/γ-Al2O3催化剂进行了BET和XRD表征,并结合等离子体与催化协同脱除NO的反应装置,考察了单一等离子体、单一催化剂以及等离子体与催化协同脱除NO+CH4+O2的反应结果,研究了上述三种条件下NO和CH4的转化率。BET表征结果表明,15%TiO2/γ-Al2O3的孔径分布在微孔和介孔之间;XRD结果表明,催化剂表面有CuO晶相;反应活性数据表明,单一等离子体存在时,NO和CH4的转化率随着等离子体的输入功率增大而逐渐增加,反应体系引入体积分数为2.5%的O2气促进了NO和CH4的转化;使用单一催化剂时,NO和CH4的转化率随温度升高而分别增大至30%和20%。同时NO转化率随O2气浓度的增加先增加后降低,CH4随O2气浓度的增加转化率逐渐增大;等离子体与催化剂协同作用NO+CH4+O2反应中,NO和CH4的转化率随O2气浓度的增加与只有催化剂存在条件下的变化趋势一致,但是增大了NO的低温转化率,同时CH4的转化率提高到了90%。  相似文献   

6.
超细负载型Ni/SiO2 催化剂用于虫白蜡加氢反应   总被引:1,自引:0,他引:1  
用醇盐法制备了超细负载型催化剂Ni/SiO2,并应用于虫白蜡的高压催化加氢反应。通过TEM,XRD考察了催化剂的物相及结构特征。结果表明该催化剂载体物相为非晶态,催化剂活性中心高度分散于载体上,粒径小于10nm。催化剂的加氢活性随Ni负载量的增加而提高,负载量为20%时氢化效果最佳。  相似文献   

7.
铕对Pt-Sn/γ-Al2O3重整催化剂性能的影响   总被引:2,自引:0,他引:2  
研究了添加RE2O3(RE=Eu)的Pt-Sn/γ-Al2O3重整催化剂的反应性能. 研究结果表明添加稀土后, 催化剂的液收增加, 芳产增加, 积炭降低. 采用氢氧滴定(TPT)、程序升温还原(TPR)、吡啶红外光谱(IRS)、程序升温氧化(TPO)等对催化剂进行了物化表征. 结果表明, 催化剂中添加RE2O3之后, 催化剂中Pt的两种活性中心不变, 但改变了两种活性中心的相对比率, 低温活性中心降低, 高温活性中心增加; 稀土与Pt和Sn之间发生相互作用, 产生了电子效应, 使得它们的还原峰温向低温移动; 载体的酸量减少, 酸性减弱.  相似文献   

8.
研究了乙醇在双功能Pd-Cu/分子筛催化剂上一步合成乙酸乙酯的反应,发现Pd是氧化活性中心的主组分,CU主要对Pd的氧化功能起调变作用,以减少乙醇深度氧化副反应,提高酯化选择性.分子筛的酸性强弱对活性,特别是对酯化选择性有明显的影响,酯化要求在较强的酸中心上进行.探讨了氧化活性中心和酸中心的匹配关系以及CU对Pd的调变作用,提出了乙醇氧化酯化机理.  相似文献   

9.
La/HZSM—5催化剂上丙烷的芳构化反应研究   总被引:5,自引:0,他引:5  
采用浸渍法和离子交换法制备了La/HZSM-5分子筛催化剂,用于丙烷芳构化反应,利用XRD,SPS,FT-IR,NH3-TPD技术考察了La对HZSM-5分子筛结构和表面酸性的影响,引入La后能显著提高HZSM-5的丙烷芳构化活性,其中由离子交换法得到的催化剂效果最佳,在反应温度550度,空速600h^-1条件下,丙烷转化率和芳烃选择性分别达到94.58%,68.99%,在La/HZSM-5中分子筛结晶度下降,B酸中心减少,L酸中心增多,离子交换法制备的催化剂比浸渍法催化剂的这种变化更显著,同时更有利于La3 进入分子筛孔道内,并与分子筛产生强相互作用,新增加的L酸中心可能是芳构化反应的活性中心。  相似文献   

10.
V2O5-Ag2O/η-Al2O3催化剂上甲苯氧化制苯甲醛的研究   总被引:10,自引:0,他引:10  
制备了一系列负载型V—Ag—Al—O催化剂并用于甲苯的气相选择氧化制苯甲醛反应,考察了催化剂组成对反应性能的影响.研究发现,V205负载量为12.5%、Ag2O负载量为7.5%并经773K活化的4号催化剂,在空速467.6h-1,温度663K时反应,得到了甲苯转化率49.58%、苯甲醛选择性29.22%的较好结果.用XRD、XPS、SEM等测试手段,对催化剂进行了结构表征.  相似文献   

11.
采用非均匀沉淀法制备了Al1P1.30TiaSib(a=0-0.51,b=0-0.90)复合催化剂,研究了邻苯二酚与甲醇在该催化剂上的气相o-甲基化反应。结果表明,催化剂组成、相结构和表面性质对催化剂的活性和选择性有很大影响。其中Al1P1.30Ti0.30si0.17催化剂的愈创木酚收率最高,在反应温度为553K时,邻苯二酚转化率和愈创木酚收率分别为92%和86%。  相似文献   

12.
In this paper, the kinetical study of catalytic hydrogenation of catechol over platinum metal catalysts in liquid phase under room temperature and one atmospheric pressure was investigated. Simple models “straight line” model 1 together with “triangle” model 2 were used to interpret for the change of compositions of samples traced during the reaction process, and the interpretation was found to be satisfactory. These models are as following: Model 1: consecutive reaction path catechol→2-hydroxycyclohexanone→cyclohexane-1,2-diol Model 2: catechol→cyclohexane-1, 2-diol directly was added to reaction path of model 1. The relative reaction rates during hydrogenation processes over ruthenium, rhodium, palladium and platinum were calculated too. It was also found that the strength of oxygen affinity with catalysts was the factor influenced the selectivity of reaction path and the stereoselectivity of cis and trans diol products.  相似文献   

13.
IntroductionThe monoalkylethers of catechol,for exam-ple,guaiacol( O- methoxyphenol) and guathol( O-ethoxyphenol) are important synthetic intermedi-ates for the production of various perfumes,medicines,the antioxidants and the stablizers ofsynthetic resins[1— 4] ,especially,they are widelyused for the synthesis of vanillin[1,2 ] .It is conven-tionally synthesized by the alkylation of O- ni-trylphenol with an alkyl halide in the presence ofbenzyl trialkyl ammonium bromide as a phase tran-siti…  相似文献   

14.
A series of supported molybdenum phosphide catalysts were prepared by impregnation method. XRD, TG-DTG, XPS and BET were used to study the phase, compositions and surface areas of the prepared catalysts. A model reactant containing thiophene, pyridine and cyclohexene was used for the measurements of catalytic activities. The effect of reduction temperature on catalytic activities was investigated. The analysis results by XRD and BET are very different when the reduction temperature is changed from 400 to 900 ℃. MoP/γ-Al2O3 catalysts and CoMoP/γ-Al2O3 catalysts prepared at the reduction temperature of 500 ℃ are the most active ones.  相似文献   

15.
Pyridine(Py)-modified Keggin-type vanadium-substituted heteropoly acids(PynPMo10V2O40,n=1 to 5) were prepared by a precipitation method as organic/inorganic hybrid catalysts for direct hydroxylation of benzene to phenol in a pressured batch reactor and their structures were detected by FT-IR.Among various catalysts,Py3PMo10V2O40 exhibits the highest catalytic activity(yield of phenol,11.5%),without observing the formation of catechol,hydroquinone and benzoquinone in the reaction with 80 vol% aqueous acetic ...  相似文献   

16.
采用以尿素水解为基础的水热合成法制备了La和Mn取代的六铝酸盐催化剂(Ba1-xLaxMn3Al9O19-α).在Mn含量达到阈值时,研究了不同量的La取代Ba对Ba1-xLaxMn3Al9O19-α的相组成、结构、热稳定性及甲烷催化燃烧活性的影响.当x≥0.4时,水热合成过程中生成的La2(CO3)3在530-580℃分解,800-900℃时与-γAl2O3反应生成LaAlO3钙钛矿相,可抑制由BaCO3分解而生成的Ba2+的固相扩散,从而阻止了BaAl2O4尖晶石相的生成,使Ba2+在固相中保持较高的分散性,促进了六铝酸盐(-βAl2O3)相的形成.当x<0.4时,BaAl2O4尖晶石相的存在引起催化剂比表面积和催化燃烧活性的降低.La3+取代Ba2+后,六铝酸盐结构发生一定程度的扭变.这种扭变越大,所形成的六铝酸盐催化剂的热稳定性越差.Ba1-xLaxMn3Al9O19-α催化剂的甲烷催化燃烧活性随x的增大而增加,x=0.8时催化剂的活性最佳.  相似文献   

17.
Mo对猝冷Ni-Mo骨架催化剂结构和催化性能的影响   总被引:1,自引:0,他引:1  
采用猝冷法制备了不同Mo含量的Ni-Mo-Al合金,经碱处理活化后得到猝冷Ni-Mo骨架催化剂.以ICP,N2物理吸附,XRD,H2-TPD等手段对合金及催化剂的物化性质进行了表征.结果表明,随着Mo含量的增加,合金中依次出现Ni16Mo10Al74,MoAl3物相,同时NiAl3相减少,Ni2Al3相增加.Mo的存在使合金中更多的铝被抽提,减少了催化剂中残留的Ni2Al3物相,催化剂的比表面积、平均孔径、孔容和晶粒尺寸均随Mo含量增加而减小.将催化剂用于2-乙基蒽醌加氢反应,发现Mo加快了反应速率,同时抑制了降解产物的产生.在催化剂中Mo含量达到2.47wt%时,双氧水的得率可达到100%.结合M晶粒大小、表面吸附氢状态、Mo的化学态,进一步讨论了Mo对猝冷Ni-Mo骨架催化件能的修饰作用.  相似文献   

18.
以脱硫选择性不同的2组催化裂化汽油加氢脱硫催化剂为研究对象,采用CO吸附原位红外光谱表征了2组催化剂的活性相特征,并通过分子模拟计算方法比较了助剂Co加入前后噻吩和1-己烯在催化剂表面的电荷分布、吸附能及其加氢反应的活化能等,探讨了助剂Co的加入对选择性加氢脱硫催化剂脱硫选择性的作用机理.结果表明,加氢脱硫催化剂CoMoS活性相的增加有利于提高催化剂的加氢脱硫/加氢降烯烃(HDS/HYD)选择性.与1-己烯加氢位相比,Co的加入显著提高了噻吩分子加氢位的缺电子性,噻吩在催化剂表面的吸附度增强,显著降低噻吩加氢反应的能垒,从而使噻吩加氢反应更易进行.这也表明CoMoS为高HDS活性、高HDS/HYD选择性的活性相.  相似文献   

19.
A series of alumina supported cobalt oxide based catalysts doped with noble metals such as ruthenium and platinum were prepared by wet impregnation method.The variables studied were difference ratio and calcination temperatures.Pt/Co(10∶90)/Al2O3 catalyst calcined at 700 ℃ was found to be the best catalyst which able to convert 70.10% of CO2 into methane with 47% of CH4 formation at maximum temperature studied of 400 ℃.X-ray diffraction analysis showed that this catalyst possessed the active site Co3O4 in face-centered cubic and PtO2 in the orthorhombic phase with Al2O3 existed in the cubic phase.According to the FESEM micrographs,both fresh and spent Pt/Co(10∶90)/Al2O3 catalysts displayed small particle size with undefined shape.Nitrogen Adsorption analysis showed that 5.50% reduction of the total surface area for the spent Pt/Co(10∶90)/Al2O3 catalyst.Meanwhile,Energy Dispersive X-ray analysis(EDX) indicated that Co and Pt were reduced by 0.74% and 0.14% respectively on the spent Pt/Co(10∶90)/Al2O3catalyst.Characterization using FT-IR and TGA-DTA analysis revealed the existence of residual nitrate and hydroxyl compounds on the Pt/Co(10∶90)/Al2O3 catalyst.  相似文献   

20.
采用不同手段研究了催化剂反应前后及在H2O和N2介质中再生时催化剂性质和表面原子浓度及其颁的变化。BET结果表明,N2介质中再生,催化剂的孔径基本没有变化,而H2O介质中再生的催化剂孔径明显增大,化学组成分析结果说明,长期运转使用后的催化剂在2和H2O介质中再生后其活性组分均有少量流失。电子探针的结果表明,结炭后的催化剂活性组分很不均匀,在N2和H2O介质中再生后其分布得到了明显改善,但仍不如新鲜  相似文献   

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