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相似文献
 共查询到18条相似文献,搜索用时 125 毫秒
1.
采用共沉淀-浸渍法制备了不同Ni含量的Ni/Mg(Al)O催化剂并用于液化石油气(LPG)的低温水蒸气重整反应.X射线衍射和程序升温还原结果表明,在800℃焙烧的Ni/Mg(Al)O催化剂中,NiO与MgO反应生成Mg-Ni-O固溶体,还原后形成金属Ni纳米颗粒.详细研究了Ni含量(质量分数)、反应温度和水/碳摩尔比(nH2O/nC)等对催化剂性能的影响.实验结果表明,15%Ni/Mg(Al)O催化剂对LPG低温重整反应具有最佳的催化性能.提高反应温度能显著提高Ni/Mg(Al)O催化剂的催化性能.当nH2O/nC=2时,在400~500℃的温度范围使LPG完全转化的最大反应空速从28900 mL.h-1.g-1 Cat提高到86800 mL.h-1.g-1Cat.适当增大水/碳摩尔比有利于LPG转化为小分子气体,但在LPG摩尔流量不变的情况下,反应气中水含量过高会导致LPG转化率降低.反应后催化剂的X射线衍射谱(XRD)和热重分析(TG)结果表明,Ni/Mg(Al)O催化剂优良的催化活性和反应稳定性可归因于催化剂表面Ni晶粒较高的稳定性和抗积炭性能.  相似文献   

2.
采用浸渍法,以γ-Al2O3为载体,稀土(Ce,Nd)氧化物为助剂,金属Ni为活性物,制备了用于乙醇水蒸气重整制氢的复合催化剂.该类催化剂在400~550 ℃的较低温度范围内具有较高的氢气产率.不管助剂为何种稀土(Ce,Nd)氧化物,当其含量一定时,活性组分Ni的含量为15%的催化剂均具有最佳活性;当活性组分Ni一定,助剂的含量为10%时,催化剂的产氢率最大.采用10%CeO2/15%Ni/γ-Al2O3催化剂时,乙醇重整制氢的产氢率可达5.2以上.  相似文献   

3.
制备高效稳定CO2重整甲烷Ni/ZrO2催化剂的新方法   总被引:11,自引:2,他引:11  
李艳  叶青  魏俊梅  徐柏庆 《催化学报》2004,25(4):326-330
 用超临界乙醇干燥ZrO(OH)2醇凝胶,可以制备出高效稳定的纳米复合型CO2重整甲烷Ni/ZrO2-AS催化剂; 在常压流动N2中加热处理ZrO(OH)2醇凝胶制备ZrO2前体,同样可以得到高效稳定的纳米复合型Ni/ZrO2-AN催化剂. 在270~650 ℃范围内改变ZrO(OH)2醇凝胶的热处理温度,对最终的Ni/ZrO2-AN催化剂的性能影响不大. 用这种方法制备纳米复合型Ni/ZrO2催化剂避免了复杂的超临界工艺,从而容易获得实际应用.  相似文献   

4.
王玉和  刘红梅  徐柏庆 《催化学报》2005,26(12):1117-1121
 以在流动N2中热处理的Mg(OH)2醇凝胶制得的纳米氧化镁(MgO-AN)为载体,浸渍Ni(NO3)2后经不同温度焙烧得到Ni含量为8.8%的NiO/MgO样品,还原后制得Ni/MgO-AN催化剂. 采用XRD和TPR技术对NiO和MgO之间形成的NiO-MgO固溶体进行了表征,并将Ni/MgO-AN催化剂用于催化CO2重整CH4反应. 结果表明,在低于650 ℃焙烧时, NiO不能完全溶入MgO中,NiO/MgO样品中存在自由的NiO粒子,还原态Ni/MgO-AN催化剂在CO2重整CH4反应中的稳定性低; 当样品焙烧温度等于或高于650 ℃时,NiO可以完全溶入MgO中形成NiO-MgO固溶体,还原态Ni/MgO-AN催化剂具有高稳定性.  相似文献   

5.
 采用硝酸镍和硝酸铈水溶液共浸渍薄水铝石制备了 Ni/CeO2/Al2O3 催化剂, 并将其用于低水碳摩尔比条件下商用液化石油气 (LPG) 预重整反应. 考察了 Ni 含量和反应温度对催化剂性能的影响. 结果表明, 在 300~400 oC 和水碳摩尔比为 1.0 的条件下, 该催化剂具有很高的催化 LPG 预重整反应活性. 15%Ni/CeO2/Al2O3 催化剂在 350 oC, 3 000 ml/(g•h) 和水碳摩尔比 1.0 的条件下, 反应 105 h 后 LPG 转化率和产气组成均保持不变, 表现出较高的稳定性. 反应后催化剂表面没有明显的积炭.  相似文献   

6.
采用浸渍法制备了Ni基整体式催化剂,考察了不同条件(温度、时间、空速、水蒸气添加等)对催化剂上生物质粗燃气重整反应性能的影响。结果表明,催化剂在较低温度下(≤500 ℃)只具有CO加氢反应活性,随着反应温度的升高粗燃气重整反应逐渐进行,在800 ℃以上,CH4和C2转化率均高达95 %以上,CO2转化率达到92%,但随着反应空速和水蒸气添加量的增加,CH4和CO2等转化率呈现缓慢降低的趋势。此外,通过改变水蒸气添加量可对合成气中H2/CO体积比在0.85~4.00进行较好调节。结合XRD表征发现,Ni基整体式催化剂中Ni°的生成可较好地促进重整反应的进行。  相似文献   

7.
采用La2(CO3)3空气焙烧法制备了La2O2CO3载体、采用浸渍法制备了Ni,Fe不同比例的Ni-Fe双金属催化剂及Ni/La2O2CO3,Fe/La2 O2 CO3催化剂,考察了各催化剂从300~700℃催化乙醇水蒸气重整反应的性能,并用BET,XRD,TPR等技术对催化剂进行表征。结果表明,相对单一金属催化剂,Ni-Fe双金属催化剂均表现出更高的活性,这可能是因为高分散的Ni,Fe和LaFeyNi1-yO3的共存作用。其中Ni含量为10%,Fe含量为5%时的Ni-Fe/La2O2CO3表现出最高的活性,400℃时乙醇的转化率为100%,H2的选择性最高达到94.1%,而CO的选择性则低至1.2%。  相似文献   

8.
甲烷干重整催化剂Ni/Al2O3表面积炭表征与分析   总被引:4,自引:0,他引:4  
用蒸发法制备了Ni/Al2O3催化剂及浸渍法制备了Ni/α-Ni/Al2O3和Ni/γ-Al2O3催化剂,并与商品天然气水蒸气重整催化剂Z118Y一起进行了甲烷干重整实验,考察了各催化剂上表面积炭行为.通过H2程序升温还原(H2-TPR)、BET(Brunauer-Emmett-Teller)比表面积分析、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、热重-差式扫描量热(TG-DSC)、程序升温氧化(TPH)等表征手段对催化剂表而沉积炭的特性进行了表征.结果表明,各催化剂上至少存在三种形式的碳物种:无定形碳、丝状碳及石墨碳.由于载体性质不同,各催化剂上沉积炭的种类及其含量有所差别.Z118Y、Ni/Al2O3及Ni/α-Al2O3催化剂上主要沉积丝状炭,而Ni/γ-Al2O3催化剂上则主要是石墨碳.Ni/γ-Al2O3催化剂中金属Ni颗粒较小(小于15 nm)、粒径分布范围较窄、分散性较好,能减少催化剂表面炭的沉积,有效地抑制丝状碳的生长.  相似文献   

9.
负载Ni催化剂上低温甘油蒸汽重整制氢   总被引:1,自引:0,他引:1  
采用等体积浸渍法制备了Al2O3、CeO2、TiO2及MgO负载Ni催化剂,考察了它们对甘油蒸汽重整制氢反应的催化性能。采用X射线衍射、N2吸附、透射电镜及H2程序升温还原等方法对催化剂进行了表征。结果表明,载体对Ni催化剂的活性有显著影响。在400 ℃下Ni/CeO2的催化活性明显好于其他催化剂,活性次序为Ni/CeO2> Ni/Al2O3 > Ni/TiO2 ~ Ni/MgO。Ni/CeO2也具有好的稳定性,反应20 h未见活性下降,甘油转化率70%,氢气收率69.2%。这与CeO2的本性及其与活性组分的相互作用有关。Al2O3具有较大的比表面积与孔体积,有利于CO吸附及甲烷化反应的进行,使得Ni/Al2O3催化剂在较高温度下具有很高的甘油转化率85.7%,但H2选择性较差。由于MgO载体与活性组分强的相互作用而生成NiMgO2固溶体,导致Ni/MgO低温活性差。  相似文献   

10.
用蒸发法制备了Ni/Al2O3催化剂及浸渍法制备了Ni/α-Al2O3和Ni/γ-Al2O3催化剂, 并与商品天然气水蒸气重整催化剂Z118Y一起进行了甲烷干重整实验, 考察了各催化剂上表面积炭行为. 通过H2程序升温还原(H2-TPR)、BET(Brunauer-Emmett-Teller)比表面积分析、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、热重-差式扫描量热(TG-DSC)、程序升温氢化(TPH)等表征手段对催化剂表面沉积炭的特性进行了表征. 结果表明, 各催化剂上至少存在三种形式的碳物种: 无定形碳、丝状碳及石墨碳. 由于载体性质不同, 各催化剂上沉积炭的种类及其含量有所差别. Z118Y、Ni/Al2O3及Ni/α-Al2O3催化剂上主要沉积丝状炭, 而Ni/γ-Al2O3催化剂上则主要是石墨碳. Ni/γ-Al2O3催化剂中金属Ni颗粒较小(小于15 nm)、粒径分布范围较窄、分散性较好, 能减少催化剂表面炭的沉积, 有效地抑制丝状碳的生长.  相似文献   

11.
采用焙烧记忆法分别制备Ni/Mg Al O和NiRu/Mg Al O类水滑石催化剂用于甲烷干重整反应.利用XRD、TPR、TG、XPS、CO2-TPD、TEM等表征催化剂的结构及失活特征,发现在Ni/Mg Al O中添加Ru,有利于增加催化剂表面Ni含量,并促进Ni2+的还原.不同Mg/Al比双金属催化剂中,7Ni-0.15Ru/Mg2.5Al催化剂具有较高的催化活性,这归结为该催化剂适宜的碱性、较高表面Ni含量以及小尺寸的Ni0物种.添加Ru明显抑制Ni/Mg Al O催化剂表面的丝状碳的形成.而7Ni-0.15Ru/Mg2.5Al较强的抗积碳性能与其较小Ni0晶粒尺寸及适宜催化剂碱性有关.  相似文献   

12.
Hydrogen production by catalytic reforming of simulated hot coke oven gas (HCOG) with toluene as a model tar compound was investigated in a fixed bed reactor over Ni/Mg(Al)O catalysts. The catalysts were prepared by a homogeneous precipitation method using urea hydrolysis and characterized by ICP,BET, XRD, TPR, TEM and TG. XRD showed that the hydrotalcite type precursor after calcination formed (Ni,Mg)Al2O4 spinel and Ni-Mg-O solid solution structure. TPR results suggested that the increase in Ni/Mg molar ratio gave rise to the decrease in the reduction temperature of Ni2+ to Ni0 on Ni/Mg(Al)O catalysts. The reaction results indicated that toluene and CH4 could completely be converted to H2 and CO in the catalytic reforming of the simulated HCOG under atmospheric pressure and the amount of H2 in the reaction effluent gas was about 4 times more than that in original HCOG. The catalysts with lower Ni/Mg molar ratio showed better catalytic activity and resistance to ceking, which may become promising catalysts in the catalytic reforming of HCOG.  相似文献   

13.
The Aldol condensation of furfural (Fur) with acetone (Ac) to 4-(2-Furyl)-3-buten-2-one (FAc) is one of the most important processes in the aqueous-reforming of oxygen-containing biomass derivatives and has been carried out in the presence of solid-base catalysts, calcined-rehydrated Layered Double Hydroxides (LDH). The Mg-Al Layered Double Hydroxides has been prepared by the coprecipitation, calcination and regeneration from mixed oxides by rehydration. The catalyst prepared with different Mg/Al molar ratios showed different catalytic performance and the best catalyst was with the Mg/Al molar ratio of 2.5. Phenol adsorption showed that the best catalyst had the largest numbers of accessible basic sites. The appropriate rehydration temperature and time for mixed oxides obtained by calcination were also investigated. The Mg-Al LDH catalysts can be regenerated by calcination at 773 K and rehydration in decarbonate water, but the regeneration is complex and incomplete. In addition, the catalyst calcined at high temperature also had activity, which was attributed to the formation of the Mg-Al spinels.  相似文献   

14.
采用不同方法制备了一系列Ni/Al_2O_3催化剂,在无NH_3、无碱条件下对其己二腈催化加氢制1,6-己二胺的反应性能进行研究.通过XRD、 BET、 TEM、 XPS及程序升温实验等结果表明,采用沉淀剂有利于细小Ni纳米颗粒在催化剂介孔内的分散。然而较强的Ni与载体间相互作用不利于氢气的吸附活化,还原处理后催化剂中仍存在较高含量的氧化态Ni物种.采用浸渍法制备的Ni/Al_2O_3-I催化剂中颗粒的平均尺寸为18.5 nm, Ni颗粒暴露在载体表面,生成较高含量的还原态Ni0物种及有利于反应物吸附的中等强度酸性位点.该Ni/Al_2O_3-I催化剂表现出优良的低温活性,在60℃时,己二腈转化频率(TOF)可达39.7 h~(-1);80℃时转化率为100%, 1,6-己二胺收率可达73.0%.然而,由于Ni/Al_2O_3-I催化剂中Ni与Al_2O_3间相互作用较弱,经过3次循环性能测试,催化剂活性明显下降.进一步以少量Cu元素修饰低含量Ni/Al_2O_3-I催化剂, Cu助剂的引入有效改善了Ni纳米颗粒的分散性,并与部分Ni组分形成双金属纳米颗粒.Ni_(15)Cu_3/Al_2O_3催化剂经5次循环反应后无明显失活现象,催化剂的形貌及化学结构亦无明显变化, Cu的引入在保持Ni基催化剂低温活性的同时有效提升了催化剂的循环稳定性,催化剂的TOF为52.1 h~(-1).  相似文献   

15.
The calcined Mg‐Al layered double hydroxides (LDHs) with a Mg/Al molar ratio of 3:1 were synthesized and characterized thoroughly by X‐ray diffraction (XRD), temperature‐programmed desorption (TPD) of CO2, and thermogravimetric analysis (TGA). Thus the calcined Mg‐Al LDHs were used as catalyst for the catalytic synthesis of disubstituted ureas from amines and CO2. The effects of reaction time, reaction temperature, pressure, solvent and calcined temperature on activity have been investigated. The results indicated that aliphatic amines, cyclohexylamine and benzylamine can be converted to the corresponding ureas selectively over the calcined Mg‐Al LDHs catalysts with N‐methyl‐2‐pyrrolidone (NMP) as solvent without using any dehydrating regent. The catalyst can be recycled several times with only slight loss of activity.  相似文献   

16.
以氢氧化铜、醋酸镍和拟薄水铝石为原料,通过固相法合成了Cu-Ni-Al尖晶石催化剂。采用N2物理吸附、XRD、H2-TPR和XPS等表征方法,研究Cu/Ni/Al的物质的量比和焙烧温度对催化剂的比表面积、物相、还原性能以及表面性质的影响,并以甲醇水蒸气重整制氢为探针反应,考察催化剂的缓释催化性能。结果表明,随着焙烧温度的升高,Cu-Ni-Al催化剂的尖晶石含量增加,但尖晶石晶粒增大,且比表面积下降。不同的焙烧温度和Cu/Ni/Al物质的量比,所得催化剂的比表面积、还原性能和表面性质不同,从而表现出不同的缓释催化性能。与计量比Cu/Al=1∶2的合成比较,Cu/Al=1∶3形成了非计量比的富Al尖晶石固溶体,生成的晶体粒子小、比表面积和孔容大、难还原的尖晶石部分增多,呈现出更好的缓释催化性能。甲醇制氢反应性能评价结果显示,Cu-Ni-Al尖晶石在反应条件下逐渐释放活性铜而催化反应的进行,其中,CNA3-1000催化剂表现中最高的催化活性和稳定性。  相似文献   

17.
段林海 《分子催化》2014,(5):418-426
采用共沉淀方法合成了不同Ni/Al比的镍铝类水滑石,将其作为催化剂前驱体,制备了Ni/Al2O3加氢脱硫催化剂.通过X射线衍射法(XRD),程序升温还原(H2-TPR),热重分析(TG),傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等技术对催化剂进行了表征.利用10 mL固定床装置在不同温度,压力,体积空速和氢油比条件下对Ni/Al2O3催化剂的加氢脱硫活性进行了评价.结果表明,XRD图和FT-IR图中均出现了Ni-Al类水滑石的特征峰,TG图呈现出两个明显阶段的失重,在Ni-Al2O3-HT的XRD图中最强的衍射角对应单质金属Ni粒子的(111)晶面.脱硫结果显示Ni-Al类水滑石作为前驱体在适当的条件下,FCC汽油的硫含量降至10 ppm以下.类水滑石作为前驱体的Ni/Al2O3加氢脱硫活性很好,说明类水滑石作为前驱体在加氢脱硫领域有好的应用前景.  相似文献   

18.
以共沉淀法合成了硅铝系载体(AS和SA),并采用改性天然高铝石为原料合成了矿物质载体(MC-1和MC-2),采用浸渍法合成了镍负载型催化剂。用常压固定床管式反应器,考察了液化石油气水蒸气重整反应活性,通过XRD、物理吸附等手段对催化剂进行了表征。结果表明,以MC-1、MC-2和SA、AS为载体的催化剂的水蒸气重整活性明显高于目前普遍使用的Ni/α-Al2O3催化剂。以SA为载体,负载5%镍的催化剂具有最好的水蒸气重整活性。在750 ℃,水碳比为2.0的条件下转化率达100%,C1选择性达94.46%。XRD分析结果表明1 300 ℃焙烧后的SA载体中存在α-Al2O3晶型和莫来石结构。硅、铝添加次序对水蒸气重整活性影响较大,硅-铝添加次序的催化剂样品的活性高于铝-硅添加次序的样品,C1选择性提高12.7%。  相似文献   

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