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脉冲电晕等离子体下甲烷偶联反应研究(Ⅲ)──金属氧化物的多相催化作用 总被引:1,自引:0,他引:1
考察了常温常压脉冲电晕等离子体作用下金属氧化物对甲烷脱氢偶联反应的催化作用,观察到不同催化剂在脉冲电晕等离子体作用下的催化活性差别很大,且对C2产物的分布具有一定的调变作用.γ-MN2O3/γ-Al2O3催化剂的C2烃收率较空白载体提高了近2倍,C2烃选择性提高30%以上,该催化剂与脉冲电晕等离子体的结合可使其能量效率提高2倍以上.提出了一种等离子体催化作用促进甲烷脱氢偶联反应的初步模型. 相似文献
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脉冲电晕等离子体作用下甲烷偶联反应--Ⅰ.无氧气氛下 总被引:2,自引:0,他引:2
在常温常压下,对脉冲电晕等离子体应用于甲烷无氧气氛下脱氢偶联反应进行了研究.考察了脉冲电压极性和等离子体注入能量对甲烷脱氢偶联反应的影响,并引入能量效率对等离子体能量与甲烷脱氢偶联反应的耦合进行了讨论.结果表明,正电晕的能量效率高于负电晕.在正电晕条件下,当脉冲重复频率为 66 Hz和能量密度为 1788kJ/mol时,甲烷转化率可达44.6%, C_2烃单程收率可达31.6%,其中乙炔单程收率达30.1%.甲烷转化率与能量密度P/F的关系满足-ln(1—X)=k(P/F).在实验考察的能量范围内,C_2烃收率与能量密度P/F呈顺变关系,但能量效率随能量密度的增加而降低. 相似文献
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氧对非平衡等离子体甲烷脱氢偶联反应的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
氧对非平衡等离子体甲烷脱氢偶联反应的影响雷正兰陈栋梁刘万楹*(中国科学院成都有机化学研究所天然气开放实验室610041)甲烷偶联形成C2烃是甲烷直接转化的重要反应。非平衡等离子体条件下甲烷脱氢偶联是获得C2烃的一种新方法。不用催化剂,利用非平衡等离子... 相似文献
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甲烷氧化偶联MgO/BaCO3催化剂的表面结构与催化活性 总被引:2,自引:0,他引:2
用CO2-TPD,CO,CH4脉冲以及EPR,XPS等方法对MgO/BaCO3的表面结构及催化活性进行研究,结果表明,催化剂的碱性,氧扩散速率等对催化剂的活性均有影响。BaCO3和MgO的共同作用可以增强催化剂的碱性强度?增加强碱中心的量,调变晶格氧的移动性,提高C2烃的收率和选择性。EPR和XPS测试结果表明,表面吸附态的氧物种O^-2作为甲烷氧化偶联活性氧物种的前驱态在反应反应条件下可转化为活 相似文献
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本文考察了碱金属和氯离子对Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂甲烷氧化偶联反应性能的影响,结果表明,只有在氯离子和碱金属的共同作用下才能有效地提高C2烃的收率及其选择性.催化剂经NaCl改性后,C2烃收率为22%,并可获较高的烯烷比.在考察范围内增加接触时间(W/F),催化剂选择性保持不变,但乙烯的选择性呈上升趋势.钠盐Na2WO4、Na4P2O7、Na2SO4、Na2CO3及Na2B4O7对稳定催化剂的贡献按上述顺序逐渐减小.对NaCl-Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂进行了稳定性考察,使用XPS、XRD和红外光谱对经历不同反应时间的催化剂进行了表征. 相似文献
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利用DTA、TPD-MS、XRD、TPR及TPSR-MS等手段对La_2O_3和含La_2O_3的甲烷氧化偶联催化剂进行了研究。实验发现含La_2O_3的催化剂的一个特点是其容易吸水,此时,催化剂中除含La_2O_3外,还有La(OH)_3及La_2O_3CO_2存在。TPR及TPSR结果表明了催化剂的起始氢气还原温度与纯甲烷的程序升温反应开始温度的一致性,这说明催化剂的晶格氧参与了甲烷的活化过程。不同的氧化物由于其晶格氧的活性不同,因而其活化甲烷的温度不同。La_2O_3中的晶格氧非常活泼,它在730℃时即可以与甲烷或与H_2反应而本身被还原。甲烷和氧气共进料时的程序升温反应(TPSR-MS)表明甲烷氧化偶联反应中C_2烃的选择性有一最佳温度范围。 相似文献
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2%Mn2O3-5%Na2WO4/SiO2催化剂上的甲烷氧化偶联反应动力学 总被引:1,自引:0,他引:1
在Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂上的甲烷氧化偶联反应可用Rideal-redox机理描述,它包括均相及多相两个步骤。甲基自由基的生成是一个多相过程,C2烃的生成是一个均相过程。催化剂的活性同氧化速率和CH4与表面氧种的反应速率有关,C2烃的选择性与甲基自由基氧化速率常数和甲基自由基偶联速率常数的比值有关,这些常数均可从实验中求得。 相似文献
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研究了Fe-P-O催化剂对甲烷氧化偶联(OCM)的低温催化活性,考察了催化剂组分的优化,最适宜的反应温区,反应过程参数,助催化剂组分,催化剂的晶型结构和活性相以及F:元素键合状态的XPS谱.确定了8%LiNO3-0.8Fe/P催化剂在650℃,CH4:O2:Ar=2:1:2及GHSV=3000h-1条件下,可获得甲烷转化率为11.90%和C2烃选择性为69.81%的结果.添加LiNO3为助催成分,可有效改善催化剂表面酸活性中心的分布,防止OCM中深度氧化和表面积炭,提高C2和C2烃选择性.该催化剂为可变价型,是六方形和料方形两种晶型结构的复合磷酸铁,活性相为斜方形FePO4物相. 相似文献
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CO2选择性氧化甲烷制C2烃催化剂La2O3/ZnO的氧化还原和CO2吸附性能 总被引:6,自引:0,他引:6
La2O3/ZnO催化剂体系在以二氧化碳作为氧化剂的甲烷氧化偶联反应中具有很高的C2烃选择性和稳定性.采用CO2-TPD-MS和TPR技术考察了La2O3/ZnO对CO2的吸附性质及其氧化还原行为.结果表明:(1)La2O3/ZnO催化剂体系存在着强、弱两种碱中心,其中弱碱中心数量随样品中La2O3含量增加而减少,强碱中心强度随样品中La2O3含量增加而增强.(2)由于组分相互作用,高温下,La2O3/ZnO易产生晶格氧空位,使之对CO2的吸附增强,吸附后的CO2与晶格氧作用形成立方晶型La2O2CO3.(3)La2O3/ZnO表面的La3+和Zn2+可以部分被还原,由于组分间的相互作用,使得二者的还原都较单一组分存在时更难.(4)H2-CO2-H2氧化还原循环实验表明,La2O3/ZnO表面被部分还原后,CO2可以将部分被还原的表面再氧化.在此基础上对La2O3/ZnO催化剂上甲烷与CO2转化为C2烃的机制也进行了讨论. 相似文献
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利用电场作用通过交流和直流等离子体在低温、常压和低功率下催化反应将甲烷直接转化为碳二烃(乙烷、乙烯、乙炔)。考察了在对称电场作用下催化剂的催化性能。实验结果表明,在交流电场作用下,碳二烃选择性差别不大;甲烷转化率的大小顺序为: MnO_2/Al2O3>Ni/Al2O3>MoO_3/Al2O3>Al2O3>Ni/Al2O3>MoO_3/Al2O3>Ni/NaY>Pd/ZSM-5>Ni/H4Mg2Si3O4>Ni/ZSM-5>Co/ZSM-5>无催化剂:在直流电场作用下,碳二烃选择性差别也不大(除Ni/NaY外),甲烷转化率的大小顺序为: Ni/A12O3>Ni/H4Mg2Si3O4>Ni/ZSM-5>Co/ZSM-5>MnO2/A12O3>MoO3/A12O3>Ni/NaY>无催化剂>Pd/ZSM-5。 相似文献
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采用TG、XRD、SEM、EDAX和脉冲色谱技术,研究了Ni/Al2O3和Ni/ARM催化剂的甲烷脱氢积炭反应特征。结果指出,甲烷脱氢反应的积炭行为与催化剂上镍的分散状态有关。Ni-2催化剂上Ni的分散度小,晶粒大,甲烷脱氢形成的炭丝较长,主要以石墨型炭游离存在:而Ni/ARM催化剂上Ni的分散度大,镍晶粒小,甲烷脱氢形成的炭丝较短,主要覆盖在催化剂活性中心表面。甲烷脱氢主要产生无定型炭和石墨型炭,其中无定型炭可以被CO2部分消除。在催化剂制备时,通过提高镍在催化剂表面的分散度,减小镍的晶粒大小,不仅可以提高催化剂的活性,而且可以提高CO2对积炭的消炭性能。 相似文献
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甲烷氧化偶联La—Me—O(Me=Mg,Ca,Sr,Ba)系催化剂表面氧种的研究 总被引:2,自引:1,他引:2
利用CO2-TPD法考察了La-Me-O(Me=Mg,Ca,Sr,Ba)系催化剂的表面碱性,并用O2-TPD,C4-TPD法对该体系的表面活性氧种进行了表征,并与催化性能相关联,结果表明,La-Ba-O催化剂由于表面强碱性中心数目多,产生活性氧种的数目也多,有利于甲烷的活性,因而具有最高的甲烷转化率和C2烃选择性,脉冲反应表明,在无气相氧存在下,表面晶格氧参与了氧化偶联,而且是选择氧化的活性氧种。 相似文献
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考察了Na2WO4-Mn/SiO2催化剂上甲烷与二氧化碳反应制C2烃及其反应机理,820℃时,C2烃选择性可达94.5%,随着着温度继续升高,虽然甲烷的转化增加,但C2烃选择性逐渐降低。O2-TPD,CH4及脉冲实验表明,800℃脱附的表面昌格氧为活性氧物种,在催化甲烷活化的同时,CO2可在该催化剂上活化分解为活性氧物种。 相似文献