Theory of elasticity for the polyethylene crystal Part II: Linear theory

Summary Basing on part I of this paper (non-linear theory), we give a static, local, and linear theory of elasticity, which takes into account the complete microstructure of the polyethylene crystal. Structural defects such as dislocations and disclinations are considered. Linear constitutive equations are established and the linear equations of elastic equilibrium are quoted. The theory states, that homogeneous deformations are possible only in restricted cases.

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Zusammenfassung Auf der Grundlage der nichtlinearen Theorie (Teil I der Arbeit) wird eine lokale, lineare, statische Elastizitätstheorie entwickelt, welche die volle Mikrostruktur des Polyäthylenkristalls berücksichtigt. Als Strukturfehler sind Versetzungen und Disklinationen zugelassen. Die linearen Zustandsgleichungen werden angegeben und Gleichgewichtsbedingungen abgeleitet. Wie die Theorie zeigt, sind im Polyäthylenkristall homogene Deformationen nur unter sehr eingeschränkten Bedingungen möglich.

     

Elektronenmikroskopische Untersuchungen an Kristallen von Amylosekomplexen und Polyäthylen

Zusammenfassung Es wird das Kristallisationsverhalten des Polyäthylens, der Amylose-Alkohol-Komplexe und des Amylose-Jod-Komplexes verglichen.Polyäthylen und die Amylose-Alkohol-Komplexe verhalten sich ähnlich; es bilden sich flächige Einkristalle oder Kristallite. Die Temperaturabhängigkeit der Faltlängen und Kristallgrößen ist bei Polyäthylen und besonders bei den Amylose-Alkohol-Komplexen geringer, als nach der Theorie vonLauritzen undHoffman zu erwarten ist. Es wird vorgeschlagen, diese Abweichungen auf die Temperaturabhängigkeit der Kettensteifheit in den Molekülknäueln zurückzuführen.Bei dem Amylose-Jod-Komplex entstehen ausschließlich Fibrillen. Es konnten einzelne Moleküle in der Form von Stäbchen mit einem einheitlichen Durchmesser von ca. 40 Å im Elektronenmikroskop abgebildet werden.

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Summary The crystallization behaviour of polyethylene, of the amylose-alcohol-complexes and of the amylose-iodinecomplex is compared.Polyethylene and the amylose-alcohol-complexes are similar; flat single crystals or crystallites are formed. The temperature dependence of the foldlengths and of the crystal diameters is lower than expected by the kinetic theory ofLauritzen andHoffman. It is proposed, that these deviations are due to the temperature dependence of chain stiffness of the coiled molecules in solution.With the amylose-iodine-complex only fibrils are formed. One can get single rodlike molecules with a uniform diameter of 40 Å.

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Herrn Professor Dr.A. Peterlin zum 60. Geburtstag gewidmet.

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Der Deutschen Forschungsgemeinschaft und dem Fonds der Chemischen Industrie danken wir für die Unterstützung der Arbeit, Frau Dr.Pfannemüller für die Überlassung der einheitlichen Amylosen und FrauA. Bauer-Carnap für ihre wertvolle Mitarbeit am Elektronenmikroskop.     

Studies on adhesion of polyethylene

Summary The character of the surface and bulk properties of polyethylene have been considered with respect to adhesion and bond strength. Rupture of adhesion oxidatively activated polyethylene to aluminum has two faces. One of them is an apparent failure at the interface of aluminum-polyethylene which was moderately oxidized and another is the failure at the surface region of polyethylene which was strongly oxidized. In the former case the introduction of polar groups with oxidation is effective for the promotion of bond strength, and from the increasing behavior of bond strength we conclude that the adsorption theory on adhesion is appropriate for the elucidation of adhesion mechanism.

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Zusammenfassung Oberflächenverhalten und Eigenschaften von Polyäthylen wurden hinsichtlich Adhäsion und chemischer Bindungsfestigkeit diskutiert. Der Bruch von Adhäsionsbindungen zwischen oxydativ aktiviertem Polyäthylen und Aluminium hat zwei Seiten: Einmal spielt die Konzentration an Fehlbaustellen in der Grenzfläche Aluminium/Polyäthylen, nämlich wenn letzteres schwach oxydiert, eine Rolle. Zum anderen ist die Struktur des gesamten Oberflächenbereichs des Polyäthylens bis zu einer gewissen Tiefe gestört, wenn letzteres stark oxydiert. Im ersten Fall wirkt die Einführung von Polyäthylengruppen durch die Oxydation bindungsfördernd. Und aus dem Anwachsen dieser Art Bindungsfestigkeit schließen wir, daß die Adsorption für die Erklärung des Adhäsionsmechanismus eine Rolle spielt und damit eine Adsorptionstheorie für die quantitative Fassung der Adhäsion im entsprechenden Rahmen angemessen ist.

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With 5 figures and 1 table

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Part I zu Kolloid-Z. u. Z. Polymere229, 4 (1969).     

Spurennachweis und quantitative Bestimmung von grenzfl?chenaktiven Poly?thylenoxidverbindungen und von Poly?thylenglykolen

Zusammenfassung Es wird eine neue Arbeitsweise zur quantitativen Spurenbestimmung von grenzflächenaktiven Polyäthylenoxidverbindungen und von Polyäthylenglykolen mittels eines modifizierten Reagenses nachDragendorff (Tetrajodowismutsäure + Bariumchlorid) beschrieben. Die Bestimmung erfolgt durch Sedimentation in eine Capillarküvette mit Hilfe einer Zentrifuge und nachfolgender Messung der Sedimenthöhe in Millimetern. In Verbindung mit der selektiven Trennung mit Butanon-Wasser (siehe II. Mitteilung) können in einer Probe die grenzflächenaktiven Kondensate und die Polyäthylenglykole getrennt bestimmt werden.

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Summary The quantitative determination of traces of surface-active polyethylene oxide compounds and of polyethylene glycols is achieved by use of a modifiedDragendorff reagent (tetraiodobismuthic acid + barium chloride). The precipitate is centrifuged into a capillary tube and the sediment height is measured (in mm). Surface-active condensates and polyethylene glycols can be determined separately in one sample by a combination of this method and the selective separation using butanone-water (as described in the second communication of this series).

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Methoden zur quantitativen Mikrobestimmung und zum Spurennachweis grenzflächenaktiver Verbindungen. III. Mitteilung.

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II. Mitteilung: Z.196, 22 (1963).     

Aktivierungsanalytische Untersuchung von Poly?thylen

Zusammenfassung Durch zerstörungsfreie Aktivierungsanalyse wurde versucht, einen Überblick über die Art und Menge der in verwendeten Polyäthylensorten vorkommenden Spurenelemente zu erhalten. Qualitativ konnten 17 Elemente nachgewiesen werden, die zum Teil mit Hilfe von gleichzeitig bestrahlten Standards quantitativ bestimmt werden konnten. (Tab 6). Gehaltsunterschiede in einzelnen Proben derselben Lieferung konnten nicht nachgewiesen werden.Eine visuelle Prüfung der Polyäthylene nach einer Neutronenbestrahlung zeigte, daß die stark spurenelementhaltigen Niederdrucksorten bereits nach einer Explosionszeit von 5 min Veränderungen aufwiesen, während solche am spurenelementarmen Hochdruckpolyäthylen erst nach einer einstündigen Bestrahlungszeit zu beobachten waren.

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Summary After neutron-activation of different polyethylenes radioisotopes of 17 elements were identified by -spectrometry and determined with simultaneously irradiated standards. In samples of the same charge no differences could be detected.Low-pressure polyethylene contained more trace elementes and changed more easily to yellow colours after exposure to neutrons than high-pressure polyethylene.

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Herrn Dr. H. Bildstein danken wir für anregende Diskussionen und Hinweise.     

Infrared determination of unsaturated bonds in polyethylene

Summary A method is presented for the determination of the degree of unsaturation of polyethylene samples by means of infrared spectroscopy. The required extinction coefficients for the vinyl, vinylidene and transvinylene absorption bands, at 910, 885 and 963 cm^–1 resp. are determined on films prepared from mixtures of suitable unsaturated hydrocarbons with n-hexatriacontane or polyethylene. The degree of unsaturation found is in perfect agreement with ICl-titration data.

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Zusammenfassung Eine Methode zur Bestimmung des Grades der Ungesättigtheit von Polyäthylenproben durch IR-Spektroskopie wird vorgeschlagen. Die gesuchten Extinktionskoeffizienten für die Vinyl-, Vinyliden- und trans- Vinylen-Absorptionsbanden bei 910, 885, und 963 cm^–1 werden auf Filmen bestimmt, die aus Gemischen entsprechender ungesättigter Kohlenwasserstoffe mit n-Hexatriacontan oder Polyäthylen hergestellt werden.Der gefundene Grad der Ungesättigtheit stand in bester Übereinstimmung mit den nach der JCl-Methode gefundenen Werten.

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A preliminary publication on this subject has appeared in Polymer Letters 2, 339 (1964).     

Bestimmung von Orientierungszuständen verstreckter Polyäthylenfolien mittels IR-Dichroismus und Röntgenweitwinkelstreuung

Zusammenfassung Es wird eine Methode angegeben, wie durch Kombination-von Messungen des IR-Dichroismus und der Röntgenweitwinkelstreuung Aussagen über die azimutalec-Achsenverteilung in Polyäthylenfolien gewonnen werden können. Ergebnisse an verschieden stark verstreckten Folien aus verzweigtem PE werden mitgeteilt.

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Summary A method is described, to get information about the azimutalc-axis orientation in polyethylene foils by combination of wide angle X-ray scattering and IR-dichroitic ratio measurements. Results are given for different stretched LDPE-foils.

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Mit 4 Abbildungen     

A new approach for the DC current of insulating polymers

Summary The use of an empirically derived equation for the representation of DC conductivity in insulating polymers is suggested. This method enables a direct separation of the current flowing through a polymer into a time dependent transient current and a steady limiting current respectively. Conductivity data obtained with polyethylene, polyethylene oxide and paraffins offer a satisfactory fit with the proposed equation.

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Zusammenfassung In dieser Arbeit wird eine empirische Gleichung für die Darstellung der elektrischen Gleichstromleitfähigkeit von isolierenden Hochpolymeren vorgeschlagen. Diese Methode ermöglicht eine Trennung des Stromflusses durch ein Polymer in einen zeitabhängigen und in einen konstanten stationären Stromanteil. Die mit Polyäthylen, Polyäthylenoxyd, und Paraffinen erhaltenen Resultate der Gleichstromleitfähigkeit stimmen mit der vorgeschlagenen Gleichung gut überein.

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With 3 figures and 1 table     

Diffusion de la lumière par des anneaux sphérolitiques concentriques

Summary The present study compares the scattering from a complete two dimensional spherulite to that of a model consisting of two concentric spherulitic disks. The central disk has an optical hole and is separated from the outer disk by a circular trench which is also optically isotropic. Theoretical calculations are compared to the observed scattering from polyethylene oxide spherulites which fall into one class or the other. The scattering theory predicts a beating effect for the concentric spherulite model which periodically enhances the intensity of contiguous scattering maxima compared to the scattering for the complete spherulite. This is in line with observation of anisotropy scattering for the two classes of polyethylene oxide spherulites.Electron micrographs of surface replicas of spherulites of low molecular weight polyethyleneoxide films cast from dilute chloroform solution have established that the optical isotropy of the central hole and circular trench which appear dark between crossed polaroids is due to a lamellar single crystal texture.

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Zusammenfassung Die vorliegende Studie vergleicht die Streuung eines voll zweidimensionalen Sphäroliten mit der eines Modells, das aus konzentrischen sphärolithischen Scheiben besteht. Die Zentralscheibe hat ein optisches Loch und ist von der äußeren Scheibe durch einen runden Saum getrennt, der ebenfalls optisch isotrop ist. Theoretische Rechnungen werden mit dem Streuverhalten von Polyäthylenoxyd-Sphäroliten verglichen, inwieweit sie in die eine oder andere Klasse fallen. Die Streutheorie sagt einen Perlketteneffekt für das konzentrische Sphärolithmodell voraus, der periodisch die Intensität von aufeinander folgenden Streumaxima anhebt, verglichen mit der Streuung eines kompletten Sphärolithen. Das ist in Übereinstimmung mit der Beobachtung einer anisotropen Streuung für die zwei Klassen von Polyäthylenoxyd-Sphärolithen.Elektronenmikroskopische Bilder von Oberflächenabdrücken der Sphärolithe von Polyäthylenoxyd-Filmen aus niedrigen Molekulargewichten, hergestellt aus verdünnter Chloroform-Lösung, zeigen, daß optische Isotropie des zentralen Loches und des zirkularen Saumes die zwischen gekreuzten Nicols dunkel erscheinen, einer lamellaren Einkristall-Textur zugeordnet sind.

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Avec 4 figures

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Ce travail a fait l'objet d'une communication au Symposium IUPAC qui s'est tenu à Boston au mois de juillet 1971 — Polymer Preprints — Vol. 1 —p. 266.     

A review of the experimental data from the high pressure phase in polyethylene

Summary The experimental techniques are enumerated which were up to present used to investigate the high pressure phase in linear polyethylene. The crystallographic data of this phase which is hexagonal are tabulated. In part they come from wide angle X-ray scattering, in part they are calculated from dilatometric results discussed in detail. The thermodynamic quantities given encompass the phase diagramm including the slope of the curves, the changes in volume, entropy and enthalpy and the linear compressibility and the linear expansion coefficient of the hexagonal phase. Further results are reported found by microscopy, ultrasonic measurements and Raman spectroscopy.

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Zusammenfassung Einleitend werden die experimentellen Methoden aufgezählt, mit denen die in linearem Polyäthylen auftretende Hochdruckphase untersucht worden ist. Die Phase ist hexagonal, ihre kristallographischen Daten werden angegeben. Diese stammen teils aus Röntgenmessungen, teils aus ausführlich dargestellten Dilatometeruntersuchungen. An thermodynamischen Größen werden das Phasendiagramm samt Steigung der Kurven, sowie die Sprünge in Volumen, Entropie und Enthalpie angegeben, ferner die lineare Kompressibilität und der lineare Ausdehnungskoeffizient der hexagonalen Phase. Weitere Resultate werden berichtet, die mit Mikroskopie, Ultraschall und Ramanspektroskopie gewonnen wurden.

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With 3 figures and 3 tables     

Morphologische Feinstrukturen bei Polyäthylen-Zwillingskristallen

Zusammenfassung Beobachtet wurde eine morphologische Feinstruktur bei Polyäthylen-Zwillingskristallen, die der bei Einkristallen bekannten Feinstruktur ähnlich ist. Genau wie bei Einkristallen verläuft auch bei den Zwillingskristallen die Feinstruktur in den kristallographischen Ebenen, die Faltungsberge oder Faltungstäler benachbarter Faltungsebenen enthalten.

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Summary Characteristic striations were observed in twinned crystals of polyethylene, which were analogous to the known striations in single crystals of polyethylene. As in single crystals the striations of the twinned crystals lie along lines in those crystallographic faces, which contain the upper or lower folds of successive fold planes.

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Herrn Professor Dr.K.-H. Hellwege und Herrn Dr.U. Johnsen danke ich für Anregung und wertvolle Diskussion.     

NMR-Untersuchung der Molekularbeweglichkeiten teilkristalliner Polymerer

Zusammenfassung Die Molekularbewegungen der Polymeren verändern die Linienform der NMR-Spektren. Aus der Linienformanalyse lassen sich Aussagen über die Art der Bewegung sowie die Zahl der daran beteiligten Protonen gewinnen. Nach einer zunächst an Polyäthylen erprobten Separationsmethode werden die Spektren einer Reihe teilkristalliner Polymerer in drei Komponenten unterschiedlicher Wendepunktsbreite zerlegt. Hierbei werden unbewegliche, behindert bewegliche und mikrobrownsch bewegliche Protonen unterschieden.In dem Temperaturbereich, in dem alle kristallinen Protonen unbeweglich und alle nichtkristallinen beweglich sind, stimmt die Kristallinität eines Polymeren mit dem unbeweglichen Protonenanteil überein. Hieraus leitet sich eine neue Methode der Kristallinitätsbestimmung ab. Ferner ergibt sich unter der fast immer erfüllten Voraussetzung, daß alle NMR-aktiven Bewegungen auch dielektrisch aktiv sind, eine Korrelation beider Meßverfahren derart, daß einem dielektrischen Verlustzahlmaximum stets eine Stufe des beweglichen Protonenanteils entspricht. Ein weiteres Ergebnis dieser Untersuchung ist, daß der Anteil der Protonen, die oberhalb der Glastemperatur zu einer mikrobrownschen Bewegung befähigt sind, in allen Fällen wesentlich kleiner als der nichtkristalline Anteil ist.Die Untersuchung erstreckt sich auf die Stoffe Polyäthylen, Polyoxymethylen, Polyäthylenoxid, Polytetramethylenoxid, Polyvinylidenchlorid, Polypropylen und 6-Polyamid.

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Summary The molecular motions of polymers change the line shapes of their NMR spectra. By analyzing the line shapes information is obtained about the type of motion and the number of the participating protons. Following a method firstly applied to polyethylene, the spectra of several partial crystalline polymers are decomposed into three components of differing line width. Hereby rigid, hindered mobile and microbrownian mobile protons can be distinguished.In the temperature range where all crystalline protons are rigid and all noncrystalline ones are mobile, the crystalline fraction of a polymer is identical with the rigid fraction. From this a new method for the determination of the crystallinity is derived. Furthermore in the case where all dielectric active motions are also NMR active, a correlation between NMR and dielectric properties is obtained such that a dielectric loss factor maximum always corresponds to a step of the mobile proton fraction. Finally it is found that only a small fraction of the noncrystalline protons is able to perform microbrownian motions.The following polymers are examined: polyethylene, polyoxymethylene, polyethylene oxide, polytetramethylene oxide, polyvinilidene chloride, polypropylene and 6 polyamide.

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Auszugsweise vorgetragen auf der Frühjahrstagung des Arbeitskreises Festkörperphysik bei der Deutschen Physikalischen Gesellschaft vom 19. bis 24. März in Münster

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Der Verfasser dankt Herrn Dr.Haberkorn für die Röntgendaten der Tab. 3 sowie ihm und den Herren Dr.Hendus und Dr.Illers für Diskussionen. Die NMR-Messungen wurden von HerrnSchmiedberger ausgeführt.     

Semiempirical atomistic calculations of kink isomers in the isotactic polystyrene chain

Summary In this paper conformational energy calculations of ideal- and defective structures as well as activation energy calculations have been carried out on sufficiently long isotactic polystyrene chains. The accuracy of the used set of semiempirical potentials, formerly fitted to polyethylene, was shown by calculations on the benzene ideal crystal. Six stable ideal conformations have been found, with tt- and tg- sequences having lowest energies. Starting with these conformations several kink isomers with low defect energies, as well as phenyl-group rotations, have been investigated. The rotational potential of a C-C-bond in the 3/1-helix parallel to the helix axis has been calculated. Using this results, the interpretation fo ultrasonic relaxation in polystyrene solutions byHässler and Bauer could be supported.

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Zusammenfassung In dieser Arbeit wurden Ideal- und Defektstrukturen, sowie Aktivierungsenergien in hinreichend langen isotaktischen Polystyrol-Ketten berechnet. Es konnte die Anwendbarkeit eines für Polyäthylen entwickelten semiempirischen Potentialsatzes durch Berechnung der Gitterkonstanten und Kohäsionsenergie des Benzol-Idealkristalls gezeigt werden. Die Rechnungen ergeben 6 stabile Idealstrukturen. Die niedrigsten Energien haben tt- und tg- Sequenzen.Ausgehend von diesen Konformationen wurden mehrere Kinkdefekte niedriger Defektenergie, sowie Phenyl-Ring-Drehungen untersucht. Für die 3/1 Helix wurde das Rotationspotential einer achsenparallelen C-C-Bindung berechnet. Damit konnte die vonHäßler undBauer gegebene Deutung der Ultraschallrelaxation in Polystyrol-Lösungen bestätigt werden.

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With 9 figures and 4 tables     

Präzisionsmessungen des Elastizitätsmoduls von Polymeren mit Longitudinalschwingungen II. Teil: Apparatur und Ergebnisse

Zusammenfassung Eine Apparatur zur Messung desE-Moduls von stabförmigen Proben mit longitudinalen Schwingungsresonanzen wird beschrieben. Bei Raumtemperatur liegen die Resonanzfrequenzen für hart-elastische Polymere um 10 kHz, für Kautschuke um 1 kHz.E-Modul und Poissonzahl wurden bestimmt für zwei Kautschuk-Vulkanisate, für Polymethylmethacrylat und Polycarbonat im Glaszustand sowie für teilkristallines Polyäthylen hoher Dichte und für ein Paraffin. DerE-Modul kann auf etwa 0.3% genau gemessen werden.Die Erfüllung der Randbedingungen bei der Schwingung und der Einfluß von Zusatzmassen an den Stabenden zur elektromagnetischen Schwingungsübertragung werden erörtert. Mit Hilfe der Frequenzdispersion des E-Moduls können die Poissonzahl abgeschätzt und Inhomogenitäten der Proben erkannt werden. Die Anwendungsbereiche der erweiterten Theorie longitudinaler Schwingungen und ihrer Approximationen werden angegeben.

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Summary An apparatus to measure Young's modulus of rodlike samples by means of longitudinal resonant vibrations is described. The resonant frequencies at room temperature are about 10 kHz for hard elastic polymers and about 1 kHz for rubbers. Young's modulus and Poisson's ratio have been determined of two vulcanized rubbers, of polymethylmethacrylate and polycarbonate in the glassy state, and of partially crystallized high density polyethylene and paraffine. Young's modulus can be measured to an accuracy of about 0.3%.Accomplishment of boundary conditions of the vibration and the influence of additional loads attached to the ends of the bar to allow electromagnetic transmission of vibrations are discussed. By means of the frequency dispersion of Young's modulus the Poisson's ratio can be assessed and inhomogeneities of samples can be detected. The ranges of applicability of the extended theory of longitudinal vibrations and its approximations are specified.

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Mit 12 Abbildungen und 9 Tabellen     

Zur Praxis der sedimetrischen Bestimmung von Ox?thylaten und freien Poly?thylenglykolen

Zusammenfassung Das bereits früher beschriebene Verfahren zur sedimetrischen Bestimmung von Oxäthylaten und freien Polyäthylenglykolen wurde auf niedrig oxäthylierte Verbindungen angewendet. Wegen der nur partiellen Löslichkeit dieser Verbindungen in Wasser mußte dazu das Originalverfahren modifiziert werden.

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Summary The sedimetric method for the determination of oxethylates and free polyethylene glycols, as described already earlier, has now been applied to low oxethylated compounds. Because of the only partial solubility of these compounds in water the original procedure has to be modified.

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Methoden zur quantitativen Bestimmung und zum Spurennachweis grenzflächenaktiver Verbindungen. V. Mitteilung.     

Molecular association in polyethylene glycol II. Light scattering studies

Summary The present light scattering measurements reaffirm the fact that the polyethylene glycol molecules are associated in aqueous solution through the formation of both intra- and inter-molecular hydrogen bonds. The rupture of such association by the addition of either urea or thiourea is also noticed.

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Zusammenfassung Die hier vorliegenden Lichtstreuungsmessungen bekräftigen die Tatsache, daß Polyäthylenglykol-Moleküle in wäßrigen Lösungen durch Bildung von intraund inter-molekularen Wasserstoffbrücken assoziiert sind. Durch Hinzufügen von Harnstoff und Thioharnstoff brechen diese Brücken auf.

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With 1 figure and 1 table     

Growth kinetics of polyethylene single crystals: (II) Growth of {110} faces of crystals from dilute solutions in decalin and in octane

Summary The lateral growth rates of the {110} faces of polyethylene single crystals from solutions in decalin and octane have been investigated, using fractionated polymer samples, as a function of crystallization temperature and concentration. The growth rate was found to vary with concentration raised to a power, the value of the power being a function of molecular weight, temperature and solvent. The variation of the growth rate and the concentration exponent with molecular weight and crystallization temperature are discussed in terms of the solvent properties and a recently proposed dilute solution theory of polymer crystal growth which incorporates a self-nucleation mechanism.

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Zusammenfassung Die laterale Wachstumsgeschwindigkeit der {110}-Flächen der Polyäthyleneinkristalle in Dekalin- und Oktanlösung sind mit fraktionierten Polymerproben als Funktion der Kristallisationstemperatur und der Konzentration untersucht worden. Die Wachstumsgeschwindigkeit veränderte sich exponentiell mit der Konzentration. Der Exponent ist eine Funktion des Molekulargewichts, der Temperatur und des Lösungsmittels. Die Anderung der Wachstumsgeschwindigkeit und des Konzentrationsexponenten mit dem Molekulargewicht und der Kristallisationstemperatur sind in Bezug auf die Eigenschaften des Losungsmittels und einer kürzlich vorgeschlagenen Theorie der verdünnten Lösung des Polymerkristallwachsums, die einen Selbstnukleationsmechanismus einbezieht, diskutiert worden.

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With 9 figures and 5 tables