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共有20条相似文献,以下是第1-20项 搜索用时 281 毫秒

1.  在无有机导向剂条件下采用乙醇为助剂合成高硅沸石(英文)  
   《催化学报》,2021年第4期
   高硅沸石具有优异的热稳定性、水热稳定性、大的微孔体积、高表面积和均匀的微孔孔道,因而广泛应用于催化领域.然而,高硅沸石的合成往往需要使用有机结构导向剂,不但增加了沸石合成成本,而且还产生了大量的三废排放.为了解决这个问题,我们发展了在无有机导向剂存在条件下采用沸石晶种诱导合成沸石的方法,但是该方法合成的沸石产物骨架富铝,不能合成高硅沸石,实现绿色方法合成工业上大量使用的高硅沸石问题仍然没有解决.最近,我们又报道了采用沸石晶种导向和醇填充相结合的方法合成纯硅沸石,但仍不能合成高硅沸石.本文首次在无有机结构导向剂存在条件下采用乙醇为助剂合成高硅沸石,并成功地合成了硅铝比(Si/Al)为38-240的ZSM-5沸石.此方法成功的关键是使用具有四配位铝物种的硅铝酸盐前驱体作为起始原料.因为乙醇的沸点低,溶液中的乙醇可以循环使用,大幅度地降低了传统高硅沸石合成有机模板的三废排放成本.通过固体核磁证明,在沸石的晶化过程中,硅物种发生重排与聚合,而铝物种一直保持着四配位的状态不变,这表明Si-O-Al类的连接在晶化过程中基本上保持稳定.另外,采用该方法合成了高硅TON, MTT,*MRE沸石,表明了此方法的普适性.此外,还可以将Fe和B等杂原子引入到沸石骨架中,成功地合成了铁硅和硼硅沸石.X射线粉末衍射测试与扫描电子显微镜表征结果表明,所合成的高硅ZSM-5沸石具有高纯度和结晶度,样品呈现出典型的块状ZSM-5晶体形貌.样品的BET表面积和微孔体积分别为382 m~2/g和0.16 cm~3/g,这与传统方法以TPAOH为有机结构导向剂合成的ZSM-5沸石的BET表面积和微孔体积是几乎一致的.更重要的是,所制备的ZSM-5沸石在甲醇制丙烯反应中,具有良好的催化性能,并与使用有机结构导向剂合成的ZSM-5沸石具有相似的活性、选择性和催化剂寿命.综上所述,在沸石晶种和乙醇存在的条件下,以硅铝酸盐前驱体为起始原料,在无有机结构导向剂存在条件下,成功地合成出了高硅MFI, TON, MTT和*MRE沸石.同时,也可利用硼硅酸盐和铁硅酸盐为起始原料来合成B-ZSM-5和Fe-ZSM-5沸石.与传统的合成高硅沸石路线相比,此方法避免了昂贵和有毒的有机结构导向剂的使用、减少了废水的排放、简化了合成过程和提高了产品收率;同时所合成沸石具有优异的催化性能,为高硅沸石的产业化生产和催化应用奠定基础.    

2.  高效ZSM-5-L二元复合分子筛的合成及正戊烷芳构化性能  
   万海  张小雨  张若杰  张晓彤  宋丽娟《高等学校化学学报》,2014年第35卷第10期
   通过优化水热陈化条件制备纳米L沸石,再采用水热合成结合原位二次晶化法,合成具有微-介复合孔结构的高效ZSM-5-L二元复合分子筛.考察了体系pH、二次晶化温度等因素对ZSM-5-L复合分子筛合成的影响,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等技术对复合分子筛进行表征,确定了最佳复合条件:pH=10.5~11.5,晶化温度170℃,晶化时间24 h.ZSM-5-L复合分子筛具有不同于ZSM-5沸石、L沸石及两者机械混合物的物性特征,且具有微-介复合孔结构.以正戊烷催化转化为探针反应,评价了ZSM-5-L复合分子筛轻烃芳构化反应性能.在相同反应条件下,ZSM-5-L复合分子筛具有优于2种单分子筛及二者机械混合物的正戊烷芳构化催化性能.    

3.  用HZSM-5沸石催化剂合成丙酸酯的研究  被引次数:2
   赵振华  张绵吉《催化学报》,1991年第12卷第4期
   迄今为止,工业上生产羧酸酯主要采用以浓硫酸作催化剂的均相酯化反应法,然而此法存在腐蚀设备、后处理工序复杂等缺点.ZSM-5沸石具有独特的晶体结构和优良的物化性能,是许多有机催化反应的理想催化剂.文献[1]报道了用HZSM-5沸石作催化剂合成乙酸乙酯,我们在常压液-固相酯化反应中用自制的ZSM-5沸石催化合成了一系列丙酸酯,该催化剂具有良好的催化活性、选择性和稳定性.    

4.  乙醇法合成硼硅Pentasil型分子筛  
   庞文琴  裘式纶  孟宪平  徐翊华  万松平  沈仁泰  李世杰  马玉维《高等学校化学学报》,1984年第5期
   七十年代,美国Mobil公司发表了ZSM-5型沸石分子筛的专利,该沸石具有独特的结构和良好的催化性能,在石油化工技术中业已展现出广阔的应用前景.1980年,M.Taramasso等人用四丙基胺、正硅酸乙酯等原料合成出了四种硼硅分子筛.1981年,作者在国内首次用有机胶合成出硼硅Pentasil型分子筛(ZSM-5型).本文以水玻璃、白炭黑为硅源,用乙醇取代有机胺,在微量导向剂存在下,合成了硼硅pentasil型分子筛;并用正交实验的方法探讨了合成中诸因素对分子筛结晶度的影响.    

5.  纳米ZSM-5分子筛的合成与表征  被引次数:7
   王荧光  桂建舟  张晓彤  孙兆林《光谱实验室》,2005年第22卷第2期
   水热法合成常规微米 ZSM- 5分子筛并使用其作为基准物 ,以中孔碳纳米管为惰性基体 ,限定空间尺寸法合成了 Si O2 /Al2 O3 =1 0 0的纳米 ZSM- 5分子筛。 X射线粉末衍射测定结果表明该合成产品具有典型的 ZSM- 5骨架结构和纳米尺寸。红外光谱显示所合成产品具有典型的 ZSM- 5型沸石分子筛的骨架振动 ,但与基准物相比较同时出现了蓝移和红移现象。透射电镜显示纯化后的碳纳米管具有 2 0— 30 nm的内径并已多处开口 ,晶粒度在 30— 6 0 nm之间。扫描电镜表明纳米沸石的存在 ,同时由于小尺寸效应该样品呈球形聚集态。该方法可用于合成不同晶粒大小的产品 ,且沸石的分离较容易。    

6.  高渗透率ZSM-5沸石膜的合成  被引次数:6
   李永生  王金渠  郭树才《高等学校化学学报》,2000年第21卷第12期
   沸石膜具有规整的孔道结构和统一的孔径 ,而且耐高温、耐化学侵蚀 ,因而在高温气体分离、蒸汽分离和催化 -分离一体化方面具有广阔的应用前景 ,尤其对烃类异构体如正、异丁烷 ,二甲苯异构体的分离显示了良好的分离性能[1] .沸石膜的合成研究已有很多报道[2~ 7] ,在 ZSM-5沸石膜合成中用到的模板剂均为昂贵的 TPABr或 TPAOH,且从渗透分离数据看 ,它们都具有良好的分离选择性 ,但渗透率不高 ,如 H2 的渗透率在1 0 - 7mol/(m2·s·Pa)数量级 ,这就制约了膜的应用 ,因此 ,探讨具有高选择性和大渗透量的沸石膜的合成显得尤为重要 .本文直…    

7.  ZSM-5沸石分子筛合成的研究  被引次数:2
   李赫咺  项寿鹤  吴德明  刘月亭  张晓森  刘述铨《高等学校化学学报》,1981年第4期
   ZSM-5沸石分子筛是70年代初由美国Mobil公司最早开发的。由于它对烷基化、异构化、歧化、选择裂化和甲醇合成汽油等反应具有独特的催化性能,是目前被广泛重视的一种新型催化剂材料。自从它问世以来,很长一段时间内,认为有机胺是合成ZSM-5沸石分子筛的必不可少的原料。1977年Whittan等发表了用异丙醇等醇类合成ZSM-5分子筛之后,我们成功地用“乙醇、氨、导向剂法”,“乙醇法”和“只加导向剂法”合成了ZSM-5分子筛。本工作是在上一工作基础上,继续研究了不    

8.  氟离子对无胺法合成高硅丝光沸石的结构导向作用  被引次数:4
   祁晓岚  李士杰  王战  刘希尧  林炳雄《催化学报》,2003年第24卷第7期
    在含氟无胺体系中合成了高硅丝光沸石,研究了合成条件对丝光沸石产物的影响.结果表明,投料n(SiO2)/n(Al2O3)=20~200时,控制晶化条件可得到高硅丝光沸石纯相.由含氟无胺体系中丝光沸石的热力学稳定相区可见,氟离子的引入对方沸石的生成的相区无影响,ZSM-5和镁碱沸石生成的相区消失,丝光沸石生成的相区扩大,石英生成的相区缩小,且基本上变为两相共存区.合成产物丝光沸石的硅铝比随着氟硅比的升高同步增大,证明氟离子在无胺合成高硅丝光沸石时具有结构导向作用.    

9.  大晶粒ZSM-5分子筛的合成及其催化性能的研究  被引次数:1
   李赫咺  臧雅茹  项寿鹤  陶克毅  梁胜辉  王玉峰《燃料化学学报》,1985年第2期
   ZSM-5分子筛对许多正碳离于反应有优异的择形催化性能。近年来的研究表明,ZSM-5沸石的晶粒大小对其催化活性、选择性和稳定性有显著影响。如对甲苯歧化、甲苯与甲醇的甲基化反应,大晶粒ZSM-5分子筛对生成对二甲苯有较高的选择性。对于二甲笨液相异构化反应,小晶粒ZSM-5沸石具有较高的催化活性和选择性。我们用“直接法”合成了大晶粒(34×116μ)ZSM-5沸石分子筛,比较了不同晶粒大小ZSM-5分子筛催化剂在一些反应中的催化性能。大晶粒ZSM-5分子筛系不用有机胺,直接用水玻璃、硫酸铝、硫酸为原料合成的。用光学显微镜、扫描电镜观察所得分子筛的晶粒外形和大小,取5—6个有代表性的晶粒计算其平均尺寸。用BET重量法测定分子筛对正己烷、环己烷和水的吸附量。用X—射线衍射分析样品的物相。在160—200℃温度范围内考察了晶化温度对晶粒大小的影响,所得结果如表1。    

10.  单一模板线性多胺一步合成多级孔ZSM-5沸石微球  被引次数:1
   陈丽  薛腾  朱树燕  王一萌《物理化学学报》,2015年第31卷第1期
   线性多胺模板剂(二乙烯三胺(DETA)、三乙烯四胺(TETA)、四乙烯五胺(TEPA))作为单一模板合成了均匀的10-15μm的多级孔沸石ZSM-5微球。实验发现,在水热过程中,50 nm纳米的沸石晶体粒子自发地堆积成微球,并且这些微球具有较大的介孔体积,在傅-克烷基化反应中具有高的催化活性。同时,我们发现线性多胺起到了模板剂和空隙填充剂的多重功能,这点明显不同于以前我们报道的线性二胺作为模板剂在合成ZSM-5沸石时,主要是起模板剂的作用。    

11.  双杂原子Ti—Fe—ZSM—5分子筛的合成与表征  被引次数:15
   马淑杰 李连生《高等学校化学学报》,1997年第18卷第4期
   在无碱离子存在下,分别采用四丙基溴化铵(TPABr)和价格低廉的1,6-己二胺(1,6-HDA)和正丁胺(R-NH2)模板剂合成了双活性中心的Ti-Fe-ZSM-5分子筛,对沸石产物的我一及结构进行了表征,并利用苯酚羟基化反应及气相色谱分析方法证明其有双活性中心离子存在及协同作用的催化氧化性能。    

12.  小晶粒ZSM-5沸石的绿色、经济性合成(英文)  
   薛腾  董黎路  张颖  吴海虹《物理化学学报》,2018年第8期
   通过添加少量silicalite-1做为活性晶种在较宽的SiO_2/Al_2O_3比范围内制备得到了小晶粒ZSM-5沸石,对所得样品进行X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),N_2吸附-脱附,氨程序升温脱附(NH3-TPD)以及吡啶吸附红外(Py-IR)表征。研究结果表明活性晶种能有效导向生成ZSM-5沸石,避免杂晶形成并可减小所得沸石的晶粒尺寸;所得ZSM-5在低硅铝比(SiO_2/Al_2O_3 ratio=30)时呈纳米颗粒聚集体形貌,具有多级孔道结构性质;在较高硅铝比时(SiO_2/Al_2O_3 ratio=60–120)呈小晶粒形貌,颗粒尺寸大约200 nm。值得注意的是由胶态晶种引入的少量TPAOH不完全堵塞沸石的微孔孔道,因此所得所有沸石均无需提前焙烧除去模板剂即可进行离子交换得到具有酸性的H型ZSM-5沸石,所得酸性H型ZSM-5沸石具有和常规方法得到的相同SiO_2/Al_2O_3比的ZSM-5相似的酸类型、强度和酸量,在催化甲醇转化制备烯烃时呈现出相似的甲醇转化率和烯烃选择性。与常规ZSM-5制备方法比较,该方法能够大大减少模板剂的使用量,避免了样品离子交换前的焙烧,方法绿色清洁、成本低廉,具有很好的潜在的工业应用前景。    

13.  几种分子筛的转晶和混晶的控制及单一晶体的优化合成  被引次数:10
   彭建彪  谢素娟  王清遐  徐龙伢《催化学报》,2002年第23卷第4期
    以六亚甲基亚胺作模板剂,在配料比一定的情况下,详细考察了反应温度和反应时间对MCM-22,ZSM-5,ZSM-35和丝光沸石分子筛成晶的影响.结果表明,MCM-22的最佳合成温度在低温区,ZSM-35易在提高反应温度或延长反应时间时形成,而作为中间相的ZSM-5和丝光沸石则在反应温度与反应时间合理匹配时才能以单一相生成.同时,探讨了晶种的加入对产物晶相的影响.在特定的温度和时间区间,能够合成出比例可控的ZSM-35+MCM-22混晶,ZSM-5+ZSM-35混晶和ZSM-35+丝光沸石混晶,并从分子筛孔道和结构单元的特点出发,就转晶发生对温度和时间的依赖性作了解释.    

14.  负载型碱处理ZSM-5催化丙烯醛二乙缩醛和氨合成吡啶和3-甲基吡啶研究  
   罗才武  晁自胜  雷波  汪弘《合成化学》,2018年第5期
   以碱处理ZSM-5(ZSM-5-At)为载体,采用浸渍法负载多种活性组分MF_x(M:Mg或K)和MO_x(M:单一或双元素)制得催化剂MF_x/ZSM-5-At和MO_x/ZSM-5-At,其结构经X-射线衍射(XRD)表征。以丙烯醛二乙缩醛、水和氨合成吡啶和3-甲基吡啶反应为评价活性对象考察了催化剂的活性。研究结果表明,与MgF_2/ZSM-5-At相比,KF/ZSM-5-At表现出更好的催化活性;当KF/ZSM-5-At焙烧温度为700℃和KF负载量为1.0%时,吡啶和3-甲基吡啶总收率为最大值。在系列MO_x/ZSM-5-At催化剂中,ZrO_2/ZSM-5-At上获得的吡啶和3-甲基吡啶总收率为最高。    

15.  AlSi-ZSM-48沸石分子筛的合成及其催化性能  被引次数:6
   赵国良  滕加伟  宋庆英  谢在库  陈庆龄《催化学报》,2003年第24卷第2期
    考察了以廉价的1,6-己二胺为模板剂合成AlSi-ZSM-48沸石分子筛的条件及其在醚化碳四烯烃裂解生成丙烯和乙烯反应中的催化性能.结果表明,合成体系的碱度和盐类的加入对AlSi-ZSM-48沸石的合成影响极大,n(OH-)/n(Si)大于0.15时得不到AlSi-ZSM-48沸石,盐类如NaF和NaCl等的加入会抑制AlSi-ZSM-48的生成,而更利于ZSM-5等杂晶的产生.在醚化碳四烯烃的裂解反应中,AlSi-ZSM-48表现出优越的催化性能,可以得到高收率的丙烯和乙烯,两种烯烃的总收率可达40%以上    

16.  合成乙苯ZSM—5催化剂的FT—IR研究  
   曹玉华 陆丽元《分子催化》,1993年第7卷第3期
   ZSM-5沸石由于具有独特结构,作为新型的择形催化剂广泛应用于石油化工催化反应中.人们普遍认为这些催化反应是由于沸石的酸中心引起的,尤其是B酸中心,因此对此做了较多的研究.我们选用不同反应时间,苯与乙烯气相烷基化合成乙苯ZSM-5催化剂,用吡啶吸附方法研究了ZSM-5催化剂的酸性,结合催化剂活性考察数据,得到了一些有意义的信息.    

17.  以天然凹凸棒石为原料合成Fe/Ti-ZSM-5沸石分子筛及其催化裂化性能  
   周晓兆  刘艳  孟祥举  申宝剑  肖丰收《催化学报》,2013年第34卷第8期
   以天然凹凸棒石为硅源、铁源和钛源,一步合成了Fe/Ti-ZSM-5分子筛.X射线衍射、扫描电镜和N2吸附等温线测定结果表明,所合成的样品具有良好的结晶度和较大的比表面积;NH3程序升温脱附和H2程序升温还原结果表明,该样品具有强的酸性和氧化还原性能.更为重要的是,与常规方法制备的ZSM-5沸石相比,Fe/Ti-ZSM-5在催化裂解原料油(LGO,加拿大)的测试中,丙烯的产率提高0.21%,总轻烯烃的产率提高0.33%.由此可见,Fe与Ti物种在ZSM-5沸石分子筛中的存在有利于提高轻烯烃的产率,有望在石油炼制过程中提高烯烃产率.    

18.  合成高硅铝比的ZSM-5沸石的新过程  
   李宏愿  梁娟  应慕良  刘宝祥《催化学报》,1983年第4卷第3期
   ZSM-5沸石是美国Mobil公司最早在(TAA)__2O—Na_2—Al_2O_3—SiO_2—H_2O体系中合成的,其SiO_2/Al_2O_3比可在相当大的范围内变化。1977年美国联合碳化物公司从上述体系不加铝合成了纯硅沸石,称做“Silicalite”,具有与ZSM-5沸石相同的骨架结构,被认为是ZSM-5沸石系列的最后一个成员.由于它基本上不含铝和基本上没有阳离子位置,所以显示有高度的亲有机物和疏水特征,能够将有机物从水中分离出来.    

19.  模板剂对ZSM—35沸石合成及其物化性能的影响  
   冯芳霞 钟炳《燃料化学学报》,1997年第25卷第5期
   本文分析了乙二胺和正丁胺为模板剂,在水热体系Na2O-SiO2-Al2O3-H2O中合成了ZSM-35沸石,并利用XRD,SEM,IR及CO加氢反应手段考察了其物理化学特性。结果表明,模板剂对ZSM-35沸石的合成,结构,形貌,红外振动,稳定性及催化性能有显著的影响作用。    

20.  (M,Na)ZSM-5沸石合成中的阳离子效应 Ⅰ.沸石成胶、成核及晶化过程的阳离子效应  
   孙韬  欧光耀  张芷《燃料化学学报》,1990年第4期
   研究了ZSM-5沸石合成过程中(类)碱金属阳离子对沸石成胶、成核及晶化过程的影响。修正了高硅晶化平衡模型;探讨了M~+离子对此配料胶体的胶粒组成和结构的影响。发现M~+离子通过沸石配料表观pH值及本身物化性质控制沸石成核。实验结果表明,因Na~+,NH_4~+离子的竞争作用,在ZSM-5与沸石合成中发生二次成核。K~+离子的存在促进了ZSM-5沸石向α-SiO_2的转变,它是水溶液结构、ZSM-5沸石结构破坏阳离子    

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