甲烷氧化偶联Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂——Ⅱ.表面氧种和结构

本文用XPS详细考察了Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO-2催化剂的表面氧种,提出了该催化剂表面活性相在SiO_2表面分散的一种可能的表面结构模型。 实验部分详见另文,这里需要指出。所有催化剂样品在XPS分析前,均经在能谱仪预处理室(～10~(-3)Pa)和超高真空测试室(基础真空6.7×10~(-8)Pa)递次的450C和700C原位加热处理,以使在大气中吸附的水分和气体脱附。各元素的特征谱峰由联机计算机以多道模式同时录取(通能50eV),并累加1 h以获取高信噪比数据。Ols峰的解迭用联机计算机以高斯函数拟合,为考察该解迭结果的可靠性,曾对1.9wt％Mn_2O_3-5wt％Na_2WO_4/SiO_2催化利的     

甲烷氧化偶联:Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂的金属氧化物MO_x(M=Ti,Mg,Ga,Zr)改性及掺杂效应研究（英文）

甲烷(页岩气、天然气、可燃冰和煤层气的主要成分)是地球上储量巨大的优质能源和高品味的碳氢资源,我国也拥有储量居全球前列的页岩气、可燃冰和煤层气.虽然甲烷经由合成气可以间接转化为乙烯等产品,但工艺流程长以及合成气造气高温、高能耗和高物耗也是不争的事实,这在一定程度上降低了间接合成路线的竞争优势.特别是,甲烷的间接转化需要将本应部分保留于产品的C―H键全部打断生成合成气,然后再在催化剂作用下重组得到烃类产品,故而并不完美.因此,甲烷的直接转化一直是科学家孜孜以求的理想路径,甲烷氧化偶联制乙烯(OCM反应)也再一次引起关注.目前,Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2是最富有应用前景的催化剂,但其适宜反应温度仍高达800°C以上,极大地制约了其工业化应用.为提高其低温催化性能,本文采用金属氧化物MO_x(TiO_2,MgO,Ga_2O_3或ZrO_2)对Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂进行了掺杂改性,利用扫描电子显微镜、N_2吸附-脱附等温曲线、X射线衍射、拉曼光谱、电感耦合等离子体原子发射光谱等手段对改性后的催化剂进行了系统表征.结果表明,TiO_2掺杂的Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂在700 ℃(催化剂床层温度)下,CH_4转化率可达23%,同时C_2-C_3烃类选择性约为73%,且能够稳定运行300 h无失活迹象;MnTiO_3的形成对提高OCM反应的低温活性和选择性至关重要,本质在于低温(≤700 ℃)化学循环"MnTiO_3.Mn_2O_3"的形成替代了未改性催化剂的高温(800 ℃)化学循环"MnWO_4.Mn_2O_3".对于MgO改性的Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂,其催化性能与未改性催化剂相当,反应过程中Mn_2O_3与MgO生成了新物相Mg_2MnO_4;虽然也形成了新的MnWO_4.Mg_2MnO_4氧化还原循环,但是该循环与MnWO4.Mn_2O_3循环类似,需在高温下才可高效进行.对于Ga_2O_3或ZrO_2改性的催化剂,其催化性能低于未改性催化剂,原因在于反应过程中Ga_2O_3或ZrO_2的引入促进了MnWO4物相的生成并对其有稳定作用,反应后的催化剂无论是体相还是表面都只能检测到MnWO_4,推测认为冄-方石英、Na_2WO_4和Mn_2O_3的缺失是导致Ga_2O_3或ZrO_2改性催化剂性能下降的主要原因     

甲烷氧化偶联Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂——Ⅲ.高温(700—800℃)XRD和XPS研究

在本工作的研究报导Ⅰ和Ⅱ(见本期477页和481页)中,已对Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂活性相的表面分散状态、表面氧种和表面结构进行了详细表征。但甲烷氧化偶联反应在高温(700—800℃)下进行。本文进一步对该催化剂在此反应高温下的XRD和XPS研究表明,其表面状态较室温下有显著变化,结合前文的室温下表征结果,使我们对高温反应条件下该催化剂组分间协同作用、表面活性氧种和活性位结构性质有了进一步的理解,并有可能对其甲烷催化活化机理进行较为深入的探讨。     

抗烧结Rh-Sm_2O_3/SiO_2催化剂的制备和表征及其甲烷部分氧化制合成气性能

以乙酰丙酮铑(Rh(acac)_3)和乙酰丙酮钐(Sm(acac)_3)为前驱体,用浸渍法制备了Rh/SiO_2和Rh-Sm_2O_3/SiO_2催化剂。采用原位红外光谱、热重分析、低温N_2吸附、X射线粉末衍射、高分辨透射电子显微镜、H_2-程序升温还原和X射线光电子能谱等实验技术对催化剂的制备过程,比表面积和物相以及Rh与Sm_2O_3间的相互作用进行了表征,并以甲烷部分氧化制合成气为目标反应对催化剂的稳定性进行了考察。研究表明:以Rh(acac)_3和Sm(acac)_3为前驱体采用简单的浸渍法即可制备出Rh平均粒径为2.3 nm且具有良好抗烧结性能的Rh-Sm_2O_3/SiO_2催化剂。在浸渍过程中乙酰丙酮化合物通过与SiO_2表面羟基形成氢键而负载于载体表面。Sm(acac)_3在SiO_2表面的单层负载量(质量分数)约为31%,对应于Sm_2O_3的质量分数约为15%,只要Sm(acac)_3的质量分数低于这一阈值,均可保证分解后生成的Sm_2O_3以高分散形式负载于SiO_2上,且不会因高温(800°C)焙烧而团聚。高分散于SiO_2表面的Sm_2O_3与Rh之间存在强的相互作用,可显著提高Rh的分散度,防止其在高温反应条件下烧结,进而使低Rh负载量的催化剂表现出良好的甲烷部分氧化制合成气反应活性和稳定性。     

甲烷在W-Mn体系催化剂上氧化偶联制乙烯

本文报导了w-Mn体系催化剂的甲烷氧化偶联反应性能,详细考察了反应条件对1.9wt％Mn—5wt％Na_2WO_4/SiO_2(W—34)催化剂反应性能的影响,并用XRD、BET、EPR、UV-DRS等方法对该催化剂进行了表征。结果表明,该催化剂具有较好的甲烷氧化偶联反应性能,在T=800C,甲烷空速=36,000ml·g~(-1)·h~(-1),CH_4:O_2:N_2=3:1:2.6的最佳实验条件下,其甲烷转化率为36.8％,C_2烃收率达到23.9％;研究还表明,C_2H_6,CO_2是CH_1氧化的一次产物,C_2H_4主要由C_2H_6脱氢而来,而CO则可能主要来源于C_2烃的表面深度氧化,催化剂的结构研究表明,在该催化剂中,w是以Na_2WO_4形式存在,Mn则以Mn_2O_3形式存在,而SiO_2已由无定型结构转变成u-方石英;W、Mn、Si之间没有形成新的化合物。     

共沉淀法掺杂SiO_2对V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂SCR性能的影响

通过共沉淀法将SiO_2组分掺入到V2O5-WO3/SiO_2-TiO_2催化剂TiO_2载体中,并通过多种物理化学手段,考察了不同SiO_2掺杂量对催化剂结构、表面性质与SCR性能的影响.结果表明,SiO_2掺入到TiO_2中,Si与Ti形成Si—O—Ti键,使催化剂比表面积增加.Si—O—Ti键的生成以及Si Ox物种上的-OH基团使催化剂表面Br?nsted酸增加,但新增的Br?nsted酸对SCR反应不利,并且SiO_2的掺杂也使得V~(5+)含量降低,Si—O—V键合作用使分散的VOx物种更难还原.Si组分以共沉淀法掺入到V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂会造成脱硝活性的显著下降.     

甲烷氧化偶联W-Mn催化剂的制备及表征

本文详细报道了制备因素对Na-W-Mn—O/SiO_2催化剂反应性能的影响,并用O_2-TPD,XRD,FT-IR,LRS等方法对催化剂进行了表征。结果表明,该催化剂的最佳组成是Mn 0.32wt％—Na_2WO_4 4wt％/SiO_2,由混浆法制备的催化剂具有较好的稳定性,连续反应30 h后,其甲烷转化活性和C_2烃收率均保持不变。催化剂的结构研究表明,Na_2WO_4与SiO_2发生了相互作用,形成有Si参与的表面钨氧物种,该催化剂具有较好的催化活性与表面钨氧物种的形成相关联,Mn的加入,可能大大提高了该催化剂中表面晶格氧的浓度,从而加快了CH_4的活化速度。     

CdTe/Mn3 O4/SiO2荧光/磁共振双模成像纳米球的制备与表征

成功地制备了CdTe/Mn_3O_4/SiO_2核壳结构的荧光/磁共振成像双功能纳米球,并用透射电镜(TEM)、能谱分析(EDXA)、磁共振成像(MRI)、红外、荧光光谱等对其结构、磁共振成像和发光性能进行了表征。TEM照片显示所合成的纳米球具有明显的球形核壳结构。EDXA分析显示所制备的CdTe/Mn_3O_4/SiO_2纳米球表面只检测到Si和O元素,证明CdTe量子点和Mn_3O_4纳米立方体被成功地包被于二氧化硅纳米球之内。荧光发射光谱显示相对于CdTe量子点,CdTe/Mn_3O_4/SiO_2纳米球荧光发射光谱虽然发生了一定的蓝移,但是仍具有良好的荧光性能。MRI分析可知CdTe/Mn_3O_4/SiO_2纳米球的弛豫参数(r_1)为3.88 s~(-1)(mg·L~(-1))~(-1),说明所合成的CdTe/Mn_3O_4/SiO_2纳米球可用于T_1-加权磁共振成像。细胞毒性实验表明,当CdTe/Mn_3O_4/SiO_2溶液浓度达到300μg·mL~(-1)时,细胞活力仍可达到90%以上,表明此浓度对细胞的毒性作用较弱。     

甲烷在SrO-La_2O_3/CaO催化剂上的氧化偶联 Ⅰ.SrO对La_2O_3/CaO催化剂的助催化作用

在常压流动反应装置上评价了一系列La_2O_3/CaO催化剂和SrO-La_2O_3/CaO催化剂。实验表明:La_2O_3/CaO体系是很好的甲烷氧化偶联催化剂。在1073K和CH_4:O_2:He=4:1:5(总流速120ml/min)的实验条件下,20％La_2O_3/CaO催化剂上的甲烷转化率为26％,C_2选择性为53％;加入助剂SrO(15—20％)后,在同样实验条件下,甲烷转化率为29％,C_2选择性为66％。表明SrO对La_2O_3/Cao催化剂有明显的促进作用。用XRD,XPS和TPD(CO_2-TPD和O_2-TPD)技术表征了SrO-La_2O_3/CaO催化剂体系,结合反应评价结果,认为SrO的促进作用可以归结为:(1)调变了催化剂的碱性强度分布,提高了催化剂表面强碱中心的数目;(2)提高了La_2O_3的分散度;(3)抑制了催化剂的低温氧吸附物类。     

Si改性对V_2O_5/WO_3-TiO_2催化剂NH_3-SCR活性和热稳定性的影响（英文）

V_2O_5/WO_3-TiO_2是NH_3-SCR领域应用最为广泛的商用脱硝催化剂,该催化剂具有良好的抗硫中毒性能;但其水热稳定性却相对较差,高温条件下运行会严重失活.这主要是由于锐钛型TiO_2在高温下发生团聚或相变,生成比表面积较小的晶红石型TiO_2,进而导致活性组分V_2O_5和WO_3团聚或挥发.结局问题的关键是提高载体TiO_2的水热稳定性,而添加Al,Zr和Si等元素对TiO_2进行改性则被认为是最有效的方法之一.Si改性的V_2O_5/WO_3-TiO_2催化剂水热老化后仍然具有较高的比表面积、较多的酸性位和稳定晶体结构,但其作用机理仍不明确.本文分别考察了750oC水热老化处理24h对V_2O_5/WO_3-TiO_2和V_2O_5/WO_3-TiO_2-SiO_2催化剂结构和催化活性的影响,并采用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、拉曼光谱(Raman)和氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)等手段研究了Si改善V_2O_5/WO_3-TiO_2催化剂水热稳定性的原因.结果表明,水热老化后,Si改善的催化剂和载体的比表面积降幅较小.XRD结果表明,Si添加到TiO_2中可形成Ti-O-Si固溶体,固溶体的形成使TiO_2晶界能提高,可防止水热老化过程中TiO_2的团聚和相变,进而提高其水热稳定性.负载V后,Si对载体的稳定作用则更加明显.这主要是因为低熔点的V_2O_5会加剧载体的团聚和相变.结合H_2-TPR和Raman结果可知,V_2O_5/WO_3-TiO_2催化剂水热老化后发生TiO_2团聚或相变,进而导致活性组分多聚态V_2O_5团聚生成V_2O_5晶粒或Ti-V-O固溶体,而后者对SCR反应活性的贡献非常低;同时,水热老化还使得助剂WO_3从WO_3-TiO_2中脱离出来,因而导致催化剂活性和选择性下降.然而由于V_2O_5/WO_3-TiO_2-SiO_2催化剂载体具有良好水热稳定性,经水热处理后仍保持着锐钛晶型和较小的晶粒,抑制了活性组分V_2O_5的严重团聚或形成固溶体;同时还使得高分散态V_2O_5轻微团聚形成主要活性组分多聚态V_2O_5,因此催化活性反而提高.另外,由于V_2O_5/WO_3-TiO_2-SiO_2催化剂中形成了Ti-O-Si固溶体,进而产生更多的酸性位,水热处理后,其酸性位降低幅度较小;而V_2O_5/WO_3-TiO_2催化剂酸性位数量明显减少,这与其载体和活性组分的烧结和相变相关,这也是导致其失活的主要原因之一.     

Fe_2O_3/SiO_2对异辛醇氧化生成异辛酸反应的催化性能研究

采用浸渍法制备了系列的Fe_2O_3/SiO_2催化剂, 并用XRD, BET, TG-DTG和SEM等手段对催化剂进行了表征;考察了不同Fe负载量和焙烧温度的Fe_2O_3/SiO_2催化剂对异辛醇氧化生成异辛酸反应的催化活性的影响, 确定了最佳催化剂制备条件. 结果表明, Fe负载量为4%, 焙烧温度为500℃时, 催化剂活性组分Fe_2O_3的在载体上分散均匀, 晶粒大小基本一致, 催化剂比表面积较大, 催化剂活性达到最佳, 异辛酸选择性最高可达55.14%, 收率可达22.41%.     

CeO2-W-Mn/SiO2催化剂上甲烷氧化偶联反应性能的研究

报道了CeO_2-W-Mn/SiO_2催化剂常压和加压条件下的甲烷氧化偶联反应性能, 详细考察了反应条件对CeO_2-W-Mn/SiO_2催化剂反应性能的影响. 结果表明, CeO_2-W-Mn/SiO_2催化剂具有优异的催化活性, 常压下可得到29.7%的甲烷转化率和81.3%的C_2烃选择性, 低温活性高, 于710 ℃可得到甲烷转化率11.4%和C_2烃选择性86.7%的结果;该催化剂适宜于加压条件下的甲烷氧化偶联反应, 0.6 MPa下可获得37.2%的甲烷转化率和73.8%的C_2烃选择性. 催化剂表征结果显示CeO_2的加入增强了W-Mn/SiO_2催化剂的储氧能力.     

TiO_2掺杂CuMnCe/Al_2O_3催化剂对甲烷催化燃烧脱氧反应的影响

以掺杂了不同TiO_2含量的Al_2O_3作为载体,通过等体积浸渍法制备了一系列不同TiO_2含量的CuMnCe/TiO_2-Al_2O_3催化剂,用BET、H_2-TPR、XRD和XPS表征技术对催化剂物理化学性质进行表征,并考察了催化剂在含甲烷气脱氧反应中的催化性能。结果表明,在载体中添加TiO_2对催化剂活性组分的晶相结构和分散度没有明显影响;但有效改善了Al_2O_3载体抗烧结能力;增加了CuMnCe/Al_2O_3催化剂表面Ce~(3+)/(Ce~(3+)+Ce~(4+))的相对含量,从而提高了活性氧的移动性,且使催化剂表面可氧化还原物种含量和表面吸附氧Osur/(Osur+Olatt)的含量增多。有效改善了催化剂在含甲烷气催化燃烧脱氧上的催化活性。其中,CuMnCe/4%TiO_2-Al_2O_3表现出最优的催化活性,在387℃时可使含甲烷气中氧气的转化率达到100%。     

Li-Mn/WO_(3)/TiO_(2)固体酸催化剂的制备及其甲烷氧化偶联催化性能研究北大核心CSCD

Li-Mn/WO_(3)/TiO_(2)催化剂具有良好的低温OCM催化性能,采用浸渍法制备Li-Mn/WO_(3)/TiO_(2)催化剂,并详细考察WO_(3)对催化剂物理化学性质及催化性能的影响.利用X射线衍射(XRD)、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)、O_(2)程序升温脱附(O_(2)-TPD)、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、拉曼光谱(Raman)和X射线光电子能谱(XPS)等表征技术对催化剂进行了研究,发现WO_(3)的添加提高了C_(2)选择性,并有效抑制了深度氧化.XRD与CO_(2)-TPD结果表明,WO_(3)的添加不仅有利于金红石型TiO_(2)的形成而且能够中和催化剂表面的强碱位,从而抑制了深度氧化反应.O_(2)-TPD和H_(2)-TPR结果表明,WO_(3)的添加降低了晶格氧(O^(2-))移动性,进而提高了反应的C_(2)选择性.此外,WO_(3)的添加促使了低温氧化偶联活性物种MnTiO_(3)的形成并提高了活性物种的分散性,因此提高了催化剂甲烷氧化偶联的反应活性和选择性.所有Li-Mn/x%WO_(3)/TiO_(2)催化剂中,Li-Mn/5%WO_(3)/TiO_(2)催化剂显示出最佳的OCM反应性能.在750℃,CH_(4)∶O_(2)∶N_(2)=10∶4∶5,GHSV=2280 mL·g^(-1)·h^(-1)条件下,最高的C_(2)产物收率可达16.3%.     

TiO_2载体掺杂对Mn-Ce/TiO_2催化剂低温脱硝性能影响研究

以TiO_2、TiO_2-Al_2O_3及TiO_2-SiO_2为载体,选取Mn为活性组分,Ce为活性助剂,采用分布共混法制备低温SCR催化剂,分析了TiO_2载体掺杂Al_2O_3、SiO_2改性后对Mn-Ce/TiO_2催化剂低温脱硝活性的影响,运用BET、SEM、XRD、H2-TPR以及NH_3-TPD等测试手段对催化剂进行了表征。结果表明,TiO_2载体经掺杂改性后,Mn-Ce/TiO_2催化剂的比表面积、孔结构参数以及表面孔结构形貌均得到改善和提高;Mn-Ce/TiO_2-Al_2O_3和Mn-Ce/TiO_2-SiO_2催化剂中TiO_2的结晶度均有不同程度降低;经TiO_2载体掺杂改性后的催化剂表面低温还原峰面积及催化剂表面酸性位种类及酸性大小显著改善,这都有助于提高催化剂的脱硝活性。通过对TiO_2载体掺杂SiO_2和Al_2O_3改性后,催化剂的脱硝活性明显提高,反应温度在80-140℃时,催化剂SCR脱硝活性的顺序是:Mn-Ce/TiO_2-SiO_2M n-Ce/TiO_2-Al_2O_3M n-Ce/TiO_2。     

铝源对Ni/Al2 O3催化剂结构及其CO2-CH4重整性能的影响

以三种不同铝源采用溶液燃烧法制备了系列Ni/Al_2O_3催化剂,通过XRD、H_2-TPR、NH_3-TPD、N_2吸附-脱附、TGDTG和TPH等分析方法对反应前后催化剂进行了表征,研究了铝源对Ni/Al_2O_3催化剂结构、表面性质及其CO_2-CH_4重整性能的影响。结果表明,以Al(NO_3)_3·9H_2O为铝源制备的NiNO-AlNO催化剂比表面积较大,达102 m~2/g;高温还原峰面积大,峰型更为弥散;且载体Al_2_O_3具有一定的结晶性。而以Al_2(SO_4)_3·18H_2O和AlCl_3·6H_2O为铝源制备的NiNO-AlSO和NiNO-AlCl催化剂,其载体以无定型Al_2O_3存在,活性组分Ni晶粒粒径大、分散性差,还原峰面积较小,与载体的相互作用较弱。其中,由于硫酸铝较为稳定,需要在更高温度下才能转化为Al_2O_3,且所制备NiNO-AlSO催化剂中残留有含硫物质,使得其表面酸性较强。评价结果显示,NiNO-AlNO催化剂活性较高,稳定性好,CH4转化率为31.21%,CO_2转化率为48.97%。积炭分析结果发现,NiNO-AlNO催化剂表面积炭量最少,沉积炭主要以无定型态存在,具有良好的抗积炭性能。     

助剂SiO_2对CoMo/Al2O3-SiO_2催化剂结构的影响研究

采用原位红外光谱、拉曼光谱、紫外光谱和H2-TPR表征技术对CoMo/Al_2O_3-SiO_2催化剂进行了表征。结果表明,增加CoMo/Al_2O_3-SiO_2催化剂中的SiO_2含量会促进八面体配位钼物种向四面体配位钼物种转变,SiO_2含量越高这种结构转变趋势越显著。在CoMo/Al_2O_3催化剂载体中加入适量的SiO_2能够改变载体与活性金属的相互作用,提高了催化剂加氢脱硫活性。     

球磨时间对浆态床CO甲烷化Ni-Al_2O_3催化剂性能的影响

结合行星式球磨机,采用低温固相法制备Ni-Al_2O_3催化剂,考察了球磨时间对Ni-Al_2O_3催化剂晶相结构(XRD)、还原特征(H2-TPR)、孔道结构(BET)、粒径分布(PSD)、表面形貌(SEM)和浆态床CO甲烷化性能的影响.结果表明,球磨时间为60 min,催化剂(CT-60)平均粒径最小,为141 nm;比表面积最大,为329 m2/g.随球磨时间延长,Ni-Al_2O_3催化剂的甲烷化性能(CO转化率、CH_4选择性和CH_4收率)均先增加后减少.其中,球磨时间为60 min制备的催化剂(CT-60)甲烷化性能最佳,其CO转化率、CH_4选择性和CH_4收率分别达87.9%、8 6.8%和74.3%.结合催化剂表征可知,CT-60优异的性能与其具有较小的颗粒尺寸(141 nm)和较大的比表面积(329 m2·g-1)有很大的关联.即,催化剂颗粒尺寸越小,比表面积越大,其性能越好.     

表面酸性对Ni/SiO_2-Al_2O_3催化剂催化1,4-丁炔二醇高压加氢性能的影响

通过浸渍法分别在Al(OH)_3和Al_2O_3中引入SiO_2,经焙烧后制备具有不同表面酸性质的SiO_2-Al_2O_3载体,以上述SiO_2-Al_2O_3及Al_2O_3为载体,采用等体积浸渍法制备Ni负载量为15%的Ni/SiO_2-Al_2O_3催化剂(分别为Ni/SA-1和Ni/SA-2)与Ni/Al_2O_3.采用N2物理吸附、Py-FTIR、NH3-TPD、XRD、H2-TPR和H2-TPD手段对催化剂进行表征,考察了表面酸性质对催化剂催化1,4-丁炔二醇高压加氢性能的影响.结果表明,SiO_2引入方式会影响Ni/Al_2O_3催化剂表面酸性质及活性组分Ni在载体表面的分散行为.在Al(OH)3中引入SiO_2时,Ni/SA-1催化剂不仅活性组分具有高分散度,而且表面具有丰富的L酸位点,L酸位点与Ni活性中心协同作用有效提高了催化剂的高压加氢性能.而在Al_2O_3中直接引入SiO_2时,SiO_2覆盖了Al_2O_3表面的L酸位点,催化剂活性组分分散度较低,表现出低的加氢活性.     

燃煤烟气中砷对V_2O_5-WO_3/TiO_2 SCR脱硝催化剂性能的影响

通过将商业V_2O_5-WO_3/TiO_2脱硝催化剂暴露于含As_2O_3烟气中,制备了砷中毒催化剂,并运用X射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、NH3化学吸附、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱等技术表征分析了砷对催化剂性能的影响,并提出了催化剂砷中毒机理。结果表明,砷对催化剂具有严重的毒害作用,As_2O_3会吸附在催化剂表面,并被催化剂氧化形成As_2O_5覆盖层,减小催化剂比表面积,减少催化剂V活性位,阻止催化剂对NH3的吸附,造成催化剂失活。